close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Report NP 2008

код для вставкиСкачать
 РОССИЙСКАЯ
АКАДЕМИЯ
НАУК ___________________________ Отчет по программе фундаментальных исследований Отделения физических наук РАН
Н
Н
Е
Е
Й
Й
Т
Т
Р
Р
О
О
Н
Н
Н
Н
Ы
Ы
Е
Е
И
И
С
С
С
С
Л
Л
Е
Е
Д
Д
О
О
В
В
А
А
Н
Н
И
И
Я
Я
С
С
Т
Т
Р
Р
У
У
К
К
Т
Т
У
У
Р
Р
Ы
Ы
В
В
Е
Е
Щ
Щ
Е
Е
С
С
Т
Т
В
В
А
А
И
И
Ф
Ф
У
У
Н
Н
Д
Д
А
А
М
М
Е
Е
Н
Н
Т
Т
А
А
Л
Л
Ь
Ь
Н
Н
Ы
Ы
Х
Х
С
С
В
В
О
О
Й
Й
С
С
Т
Т
В
В
М
М
А
А
Т
Т
Е
Е
Р
Р
И
И
И
И
Москва, 2008 год 2
“СОГЛАСОВАНО” Зам. Академика-секретаря Отделения физических наук РАН Руководитель секции ядерной физики Академик А.Н.Скринский “УТВЕРЖДАЮ” Академик-секретарь Отделения физических наук РАН Академик В.А
. Матвеев «____»_________________2008 г. Отчет по программе фундаментальных исследований Отделения физических наук РАН
Н
ЕЙТРОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
СТРУКТУРЫ ВЕЩЕСТВА И ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ
СВОЙСТВ МАТЕРИИ
Головная организация: ПИЯФ РАН (Гатчина), Соисполнители Программы: ИЯИ РАН (Москва), ФТИ РАН (Санкт-Петербург) ФИАН РАН (Москва) ИФМ УрО РАН ИЯФ СО РАН *
)
ИФ СО РАН *
)
*) За счет собственных средств
3
Отчет по программе фундаментальных исследований Отделения физических наук РАН Н
ЕЙТРОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ СТРУКТУРЫ ВЕЩЕСТВА И ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ СВОЙСТВ МАТЕРИИ
Направление 1:
Исследование фундаментальных свойств нейтрона Проект 1.1:
Прецизионное измерение времени жизни нейтрона Подпроект 1.1.1.
Измерение времени жизни методом хранения ультрахолодных нейтронов (УХН) в материальной криогенной ловушке с гравитационным клапаном. Руководитель проекта: проф. А.П. Серебров Разработан проект новой установки для измерения времени жизни нейтрона методом хранения ультрахолодных нейтронов в материальной ловушке с гравитационным затвором. Поскольку точность предыдущего эксперимента была ограничена статистикой, в новой установке значительно увеличен объем ловушки до 1 м
3
. С целью уменьшения возможных систематических ошибок изменена конфигурация ловушки – вытянутый полуцилиндр вместо сферы. Разработан дизайн установки, начато изготовление отдельных узлов. Выполнено моделирование установки, которое указывает на возможность достижения точности измерений 0.2-0.3 с, т.е. в 3-4 раза выше достигнутой точности. Общий вид новой установки представлен на рис. 1. Рис. 1. Проект новой установки для прецизионного измерения времени жизни нейтрона методом хранения УХН в гравитационной ловушке: 1 – вакуумный объем, 2 – холодный 4
объем (80 К), 3 - гравитационная ловушка УХН, 4 – дополнительная поверхность, 5 – детектор УХН, 6 – нейтроновод УХН, 7 – привод для вращения гравитационной ловушки, 8 – привод для вращения дополнительной поверхности, 9 – распылители низкотемпературного масла, 10 – турбомолекулярные объемы для откачки низкотемпературного объема, 11 – криогенный насос для откачки низкотемпературного объема, 12 – откачка межстеночного объема. Подпроект 1.1.2.
Измерение τ
n
методом хранения ультрахолодных нейтронов в магнитной ловушке. Руководитель проекта: к.ф.-м.н. В.Ф.Ежов Магнитная ловушка для измерения времени жизни нейтрона построена на основе магнитных периодических структур. При движении нейтронов в подобных структурах, при наличии огромных градиентов магнитного поля происходит значительное усиление квантовых эффектов, и они приобретают макроскопические масштабы. Для изучения этих эффектов была создана периодическая магнитная структура в виде каналов, образованных градиентом магнитного поля квадрупольного типа, создана с использованием постоянных магнитов. Распределение магнитного поля и внешний вид магнитной плоскости приведены на рисунках. Исследование этой системы проведено на пучке ультрахолодных нейтронов реактора Института Лауэ-Ланжевена. Впервые обнаружен макроскопический квантовый эффект - квантование траекторий движения нейтронов в магнитных каналах. Результаты согласуются с квантовомеханическим расчетом. 1.4 1.6 1.8 2.0
-30000
-20000
-10000
0
10000
20000
30000
Neutrons/mm
2
Jap (mm)
Second derivative (4 left and 4 right smoothing of data)
5
Разработан проект новой магнитной ловушки объемом порядка 100 л. На рисунке приведена конфигурация магнитного поля ловушки. Использование данной ловушки позволит на порядок увеличить точность в эксперименте по измерению времени жизни нейтрона. Проект 1.2:
Поиск электрического дипольного момента (ЭДМ) нейтрона. Подпроект 1.2.1.
Поиск ЭДМ нейтрона магнитнорезонансным методом. Мультикамерный ЭДМ спектрометр Руководитель проекта: проф. А.П.Серебров (ПИЯФ РАН) В течение 2008 года проводились работы по настройке мультикамерного ЭДМ спектрометра с целью определения его чувствительности на реакторе ILL (Гренобль, Франция). Были решены две важнейшие проблемы. 1. Определены параметры многодетекторной системы на основе кремниевых детекторов УХН, разработанных в ПИЯФ. Спектры сигналов для одной из секций мультикамерной системы показаны на рис. 1. 0 50 100 150 200 250
0
100
200
300
400
500
600
700
800
Section 10 up
Section 10 down
Counts
Number of channel
D1
D2
D3
D4
0
100
200
300
400
500
600
700
800
900
1000
1100
1200
1300
D5
D6
D7
D8
Рис. 1. Слева: спектр верхнего детектора, расположенного над анализирующей фольгой и состоящего из 4 секций 2х6 см. Справа: спектр нижнего детектора, расположенного под анализирующей фольгой и состоящего из 5 секций 2х6 см. 2. Определены магнитные условия для проведения эксперимента и возможности стабилизации резонансных условий. На рис. 2 представлено поведение магнитного поля внутри спектрометра в четырех различных плоскостях. Эти измерения показывают, что измерение ЭДМ нейтрона с мультикамерной системой спектрометра представляются возможными. Наконец, были проведены измерения полного числа неполяризованных 6
нейтронов, захваченных в режим хранения ловушками спектрометра (5.1⋅10
4
) и времени хранения в них (47 с). Эти измерения позволили сделать предварительное заключение о чувствительности мультикамерного ЭДМ спектрометра. В связи с тем, что мультикамерный спектрометр требует совершенствования детекторной системы и укомплектования высоковольтной системы, вместо него на реакторе ILL был установлен старый двухкамерный ЭДМ спектрометр (рис. 3). Он был модернизирован в ПИЯФ и транспортирован в ILL. Были проведены предварительные измерения его чувствительности, которая оказалась сравнимой с чувствительностью измерений в Гатчине и с чувствительностью мультикамерного ЭДМ спектрометра. Такая ситуация объясняется тем, что плотность УХН в Гренобле оказалась к сожалению такой же как на универсальном источнике холодных и ультрахолодных нейтронов в Гатчине. Тем не менее, измерения в ILL должны позволить улучшить точность измерений за счет возможности увеличения напряженности электрического поля и продолжительности измерений. 10000 15000 20000 25000 30000
1888.2
1888.4
1888.6
1888.8
1889.0
1889.2
1889.4
1889.6
1889.8
1890.0
1 nT
14/07/08
15:00
15/07/08
05:00
14/07/08
01:00
13/07/08
11:00
Fi, nT
Aver(500sec)
F1
F2
F3
F4
Fs
12/07/08
21:00
T
N
Рис. 2. Поведение магнитного поля внутри спектрометра в четырех различных плоскостях. Рис. 3. Двухкамерный ЭДМ спектрометр на пучке PF2 MAM реактора ILL. 7
Поиск ЭДМ нейтрона магнитнорезонансным методом. Руководители проекта: акад. РАН Лобашев В.М., к.ф.-м.н. Пирожков А.Н. Поскольку применение ситалла в качестве изоляторов и боковых стенок камер хранения является перспективным для получения максимальной величины напряженности электрического поля в резонансном объеме ЭДМ спектрометра, желательны прямые измерения времени хранения УХН в ловушке из ситалла. С этой целью из ситалла изготовлен полномасштабный макет камеры хранения УХН, из этого же материала выполнен и затвор-переключатель для напуска нейтронов и для их последующей регистрации детектирующей сборкой. В настоящее время совместно с Майнцким университетом (г.Майнц, Германия) подготовлена вакуумная камера и механика привода ситаллового затвора для этого эксперимента. Измерения планируется провести на пучке УХН реактора ТРИГА (г.Майнц) в 2009 году. Предварительно совместно с немецкими учеными в экспериментах на нейтронном рефлектометре была измерена величина граничной скорости отражения нейтронов от ситалла, изготовленного в НИТИОМ (С.Пб.) – 4,9 м/с. При увеличении интенсивности УХН на 2-3 порядка значительно возрастают требования к стабильности резонансных условий. Оценки показывают, что при этом влияние тепловых магнитных шумов от массивного металлического окружения (прежде всего электродов камер хранения нейтронов) на ошибку измерения ЭДМ может быть значительным или даже определяющим. Решение проблемы – использование в качестве материала для электродов изолятор (ситалл) с напыленным на него тонким проводящим слоем. Совместно с НИТИОМ (с.Петербург) изучалась технологическая возможность изготовления ситаллового изделия диаметром 650 мм и толщиной не менее 40 мм с целью изготовления из такой заготовки электродов для ЭДМ-установки. Технология напыления тонкого проводящего (металлического) покрытия на поверхность большого диаметра отработана. В настоящее время объема имеющегося в НИТИОМ тигля для расплава сырья недостаточно для изготовления заготовки требуемого размера. Работа в этом направлении будет продолжена. Поскольку в настоящее время в ПИЯФ РАН нет действующего источника УХН, с целью определения возможностей ЭДМ установки в условиях ИЛЛ. совместно с группой проф. Сереброва А.П. и дополнительно к плану, двухкамерный ЭДМ спектрометр ПИЯФ был подготовлен к транспортировке, перевезен и смонтирован в ИЛЛ (г.Гренобль, Франция) на одном из пучков турбины УХН. Предварительные результаты измерений интенсивности УХН показывают, что по статистике нейтронов чувствительность установки сравнима с чувствительностью измерений, которые ранее были проведены на универсальном канале ХН и УХН в Гатчине. Увеличение точности эксперимента возможно за счет увеличения напряженности электрического поля и продолжительности измерений.
8
Подпроект 1.2.2. Поиск ЭДМ нейтрона кристалл-дифракционным методом (проект ДЭДМ) Руководитель проекта: проф. В.В.Федоров Проведено исследование ряда кристаллов синтетического кварца выращенного во Всероссийском институте синтеза минерального сырья (ВНИИСИМС, Александров). Показано, что образцы “оптического кварца”, изготовленные в данном институте, по своему совершенству и однородности пригодны для использования в эксперименте по поиску ЭДМ нейтрона кристалл-
дифракционным методом. Приобретены кристаллы оптического кварца необходимые для изготовления составного рабочего кристалла размерами 120х100х500 мм
3
, Рис.1. Проведен анализ степени совершенства и однородности первой партии кристаллов, Рис. 2. Некоторые кристаллы пришлось отбраковать в связи с их недостаточной однородностью (№3,9). В данный момент идет тестирование второй партии кристаллов. Использование составного кристалла кварца размерами 120х100х500 мм
3
позволит поднять точность эксперимента к ЭДМ нейтрона до (2-3) 10
-26
e см за 100 дней накопления статистики. Проект 1.3:
Измерение асимметрий β-распада нейтрона. Руководитель проекта: проф. А.П.Серебров 1. Проведено моделирование эксперимента, которое демонстрирует, что систематическая ошибка в измерении А-асимметрии будет составлять несколько единиц на 0,1% и может быть учтена в окончательном результате измерений. 2. Проведена доработка чертежей механической части системы измерения магнитного поля спектрометра. В настоящее время проводятся необходимые переделки. 3. Разработана электронная часть системы измерения магнитного поля. В настоящее время она находится в производстве. -1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
1,0
1,5
2,0
2,5
3,0
3,5
W, K
Crystal number
Рис.2. Рис.1. 9
4. Разработана система измерения уровня жидкого гелия. В настоящее время ведётся её изготовление. 5. Проведены расчёты токовводов на ток 2000А, охлаждаемых парами испаряющегося жидкого гелия. В настоящее время ведутся исследования возможности уменьшения теплопритока по токовводам за счёт организации азотного перехвата. Проект 1.4:
Исследование формфактора нейтрона на пороге реакции e+ е- > n anti n Руководитель проекта: д.ф.-м.н. С.И. Середняков (ИЯФ СО РАН) Информация о электромагнитных формфакторах стабильных адронов важна для понимания их внутренней структуры. Имеется большое количество данных различных экспериментов по измерению электромагнитных формфакторов нуклонов. Однако, данных по нейтронному формфактору во времениподобной области мало. Нейтронный формфактор во времениподобной области изучался в единственном эксперименте FENICE на электрон-позитронном коллайдере ADONE в реакции e
+
e
- -> n antin при энергии в системе центра масс пучков 1.90-2.44 ГэВ. Данных по нейтронному формфактору вблизи порога имеется очень мало, а для передач импульса, соответствующих кинетической энергии нейтрона меньше 10 МэВ, данные вообще отсутствуют. Для экспериментов на накопителе ВЭПП-2000 с максимальной энергией в системе центра масс электрон-позитронных пучков 2000 МэВ с детекторами СНД и КМД-3 одной из основных задач является изучение реакции e
+
e
-
-> n antin с целью измерения электромагнитного формфактора нейтрона во времениподобной области вблизи порога рождения нейтрон-антинейтронных пар. Нейтрон-антинейтронные пары, рождающиеся в области энергии ВЭПП-2000 являются нерелятивистскими, например время пролета антинейтрона с кинетической энергией 5 МэВ до первого слоя калориметра детектора СНД составляет примерно 8 нсек. При таких значениях времени пролета можно использовать времяпролетную методику для подавления фона. Имея временное разрешение примерно 2 нсек при энерговыделении около 70 МэВ мы планируем выделить сигнальные события на уровне 2 сигм для нейтронов с кинетической энергией меньше 20 МэВ. Кроме измерения времени пролета антинейтрона для подавления фона, также можно использовать различные параметры, характеризующие сигнатуру события с аннигиляцией антинейтрона в калориметре. В 2008 году была сделана оценка эффективности регистрации нейтрон-антинейтронных событий без использования времяпролетной методики. Для этой цели мы использовали программу моделирования на основе GEANT4, которая включает в себя детальное описание детектора СНД. Для оценки сечения фоновых процессов ниже порога рождения нейтрон-антинейтронных пар мы обработали статистику, накопленную за время проведения экспериментов на ВЭПП-2М при максимальной энергии в системе центра масс пучков 650 МэВ. Для сравнения данных моделирования в GEANT4 и результатов Рис. 1: Двумерная гистограмма зависимости суммарного импульса от полного энерговыделения в событии. Красный цвет - эффект. Синий цвет - фон.
10
обработки данных ВЭПП-2М была сделана нормировка на энергию пучков ВЭПП-2000 для экспериментальных данных. На моделировании были также изучены различные физические фоновые процессы, среди которых в области энергии ВЭПП-2000 основной вклад в фон дает процесс e
+
e
-
-> K
L
K
S
pi0 с последующим распадом K
S ->
pi0pi0. Анализ данных ВЭПП-2М ниже порога рождения нейтрон-антинейтронных пар и результатов моделирования физических фоновых процессов показал возможность подавления физического фона до 1% при эффективности регистрации сигнальных событий 20% с полным видимым сечением для фоновых процессов в области энергии ВЭПП-2М 1 нбн (рис.1). В настоящее время проводится сравнение результатов моделирования взаимодействия антинейтронов с веществом в GEANT4 с данными эксперимента OBELIX для оценки точности существующих моделей взаимодействия антинейтронов с веществом в GEANT4. Планируется работа по оптимизации алгоритма определения времени регистрации антинейтронов в детекторе СНД, а также поиск новых параметров для подавления фона без использования времени-пролетной методики. Кроме этого, на протяжении 2008 года проводились работы по измерению временного разрешения счетчика NaI(Tl). Для временных измерений были изготовлены новые сцинтилляционные счетчики на основе ФЭУ с двумя МКП, обладающие повышенным временным разрешением. Измерение временного разрешения счетчика NaI(Tl) проводилось на космических мюонах при энерговыделении в счетчике около 70 МэВ. Экспериментальная установка представляет собой систему из телескопа сцинтилляционных счетчиков и счетчика NaI(Tl), находящегося между счетчиками телескопа (рис.1). В 2007 году для счетчика NaI(Tl) было получено временное разрешение 1.9 нсек с использованием телескопа сцинтилляционных счетчиков с временным разрешением 2.6 нсек. В 2008 году был собран новый телескоп, состоящий из сцинтилляционных счетчиков на основе ФЭУ с двумя МКП для повышения точности измерений. Измеренное временное разрешение телескопа составило 0.8 нсек. С использованием нового телескопа сцинтилляционных счетчиков для счетчика NaI(Tl) было получено временное разрешение 1.7 нсек, которое согласуется в пределах ошибок с предыдущим измерением 1.9 нсек (рис.2). Также за 2008 год были заменены все нерабочие счетчики в третьем слое калориметра детектора СНД, около 300 штук. Протестирован прототип нового флэш-АЦП, который планируется использовать на СНД. В ближайшее время планируются работы по проверке электроники калориметра и улучшению точности измерения временного разрешения счетчика NaI(Tl) с использованием новых усилителей для счетчиков телескопа. Рис. 2. Измеренный временной спектр. Временное 11
Направление 2:
Поиск эффектов отклонения от Стандартной модели Проект 2.1.
Поиск и исследование эффектов нарушения четности в реакциях взаимодействия нейтронов с легкими ядрами. Руководитель проекта: д.ф.-м.н. В.А.Весна 1. Проведение обработки результатов измерений и публикация новых данных по измерению Р-нечетной асимметрии γ-квантов в реакции 10
B(n,α)
7
Li*→γ→
7
Li(о.с.). Проведена обработка результатов измерений асимметрии γ-квантов в реакции 10
B(n,α)
7
Li*→γ→
7
Li(о.с.) с различными частотами переключения поляризации нейтронов. Коэффициент Р-нечетной асимметрии на боре с учетом фоновых измерений: α
P-odd
(aver.) = + (0.8 ±3.9)⋅10
-8 Ограничение на нейтральную константу из результата по асимметрии f
π
= -(1.5 ± 2.4)⋅10
-7
, или на 90% уровне достоверности π
f ≤ 2.4⋅10
-7
Результат доложен на совещании в Гренобле (Workshop on Particle Physics with slow neutrons, May 29-31 2008, ILL, Grenoble, France) и ISINN-16 в Дубне (ISINN-16, Dubna, June 12-15, 2008). 2. Улучшение фоновых условий на установке по измерению Р-нечетной асимметрии γ-
квантов. Проведенные испытания показали, что при частотах переключения поляризации нейтронов f ~ 20 Гц относительная погрешность измерений (σ
1 сутки ~ 1.2⋅10
-7
) уменьшилась в 2.2 раза по сравнению с погрешностью, полученной на прежней установке, где поляризации нейтронов переключалась с частотой f ~ 0.5 Гц. Расчет погрешности в идеальных условиях дает значение σ
1 сутки ~ 0.8⋅10
-7
. Таким образом, применение новой системы регистрации токов не уменьшило погрешность измерений до теоретического значения. Для выяснения причин увеличенной погрешности измерений были проведены эксперименты по оценке фоновых условий. Фоновые условия определялись с помощью «нулевых» измерений: a) Постановка вместо образца бора тонкой алюминиевой фольги дала значение асимметрии по всем проделанным экспериментам α
0
(ср.) = (0.6 ± 4.0)⋅10
-8
b) Можно вместо борной мишени поставить мишень, рассеивающую нейтроны и имеющую малое сечение (n,γ) - реакции. В этом случае геометрия нулевого эксперимента совпадает с геометрией основного. Рассеянные нейтроны попадают на конструкционные материалы аналогично нейтронам из борной мишени и вызывают реакцию с вылетом γ-
квантов. Если есть примеси в конструкции, которые могут дать ненулевую нечетную асимметрию γ-кантов, то эту асимметрию они дадут усиленную многократно, по сравнению с мишенью бора, за счет большого потока рассеянных нейтронов. Таким идеальным рассеивателем нейтронов является графит. Сечение захвата в графите составляет величину σ
nγ
= 3.8⋅10
-3
барн, сечение рассеяния нейтронов σ
s
= 4.8 барн. Р-нечетный эффект на конструкционных материалах, измеренный при рассеянии нейтронов графитом и с учетом отношения сечений захвата и когерентного рассеяния в боре и воздухе в районе мишени и отношения потоков рассеянных нейтронов при взаимодействии нейтронов с бором и графитом: α
0 = (3.5 ± 3.9)⋅10
-8
, Среднее значение, получаемое в «нулевых» измерениях по рассеянию нейтронов графитом и эксперименте с алюминиевой фольгой
: 12
.
0
aver
α
= (2.1 ± 2.8)⋅10
-8
. Значения погрешности в единицу времени в основном эксперименте с бором и «нулевых» экспериментах оказались больше теоретически рассчитанного. По-видимому, в системе присутствует источник γ-квантов малой интенсивности, но большой энергии, который дает вклад в погрешность измерений и не дает возможности уменьшить погрешность до теоретического значения. Таким источником γ-квантов является (n, γ)- реакция нейтронов с воздухом в районе детекторов излучения, которая имеет среднюю энергию γ-квантов в 20 раз большую, чем изучаемое в реакции нейтронов с бором γ-излучение с Е
γ =
0.482 МэВ. То, что воздух между детекторами является основной причиной, не позволяющей уменьшить погрешность измерений меньше некоторой величины, подтверждается косвенными экспериментами. Поэтому имеется необходимость заменить воздух в пучке в районе мишени на гелий, для уменьшения захвата γ-квантов и увеличения точности оценки нейтрального тока. 3. Измерение Р-нечетной асиммектрии γ-квантов в реакции 10
B(n,α)
7
Li*→γ→
7
Li(о.с.) на реакторе ИЛЛ (Гренобль) (по предоставлению времени) на новой установке с целью повышения точности измерений. Набор статистики по определению коэффициента Р-нечетной асимметрии в реакции 10
B(n,α)
7
Li*→γ→
7
Li(о.с.) не проводился, поскольку в 2008 году время на пучке не было выделено. Проект 2.2.
Исследование сверхразрешенных β-переходов и определение констант слабого взаимодействия в области нейтронноизбыточных ядер. Руководитель проекта: д.ф.-м.н. И.А.Митропольский Конструирование и подготовка спектрометрического комплекса для прецизионного изучения β-спектров нейтронноизбыточных ядер, призменный бета-спектрометр («ПРИЗМА»). В 2008 г. изготовлена вакуумная камера спектрометра (п.11 на рис.1 и фото на рис.2). Продолжено изготовление коллиматорной и фокусирующей частей спектрометра и прилегающих узлов вакуумного тракта (пп.4, 5, 6 на рис.1). рис.1 рис.2 13
Направление 3:
Поиск и исследования фундаментальных явлений, сопровождающих разрыв ядерной материи. Проект 3.1:
Исследования динамики процесса деления тяжелых ядер при низких энергиях возбуждения Руководитель проекта: проф. Г.А.Петров Исследования угловых и энергетических распределений быстрых нейтронов, сопровождающих деление 233
U тепловыми нейтронами. Подготовлена экспериментальная установка для исследований угловых и энергетических распределений быстрых нейтронов, испускаемых осколками с известными массами и энергиями при делении 233
U. Ранее эта много параметрическая установка была успешно использована для проведения аналогичных исследований при делении 235
U. С целью калибровки на этой установки были выполнены измерения нейтронных спектров при спонтанном делении 252
Cf. Основные измерения угловых и энергетических распределений быстрых нейтронов деления 233
U выполнялись на нейтронном пучке №7 реактора ВВР-М. Ведется обработка полученной информации. Для проведения экспериментальных исследований угловой и энергетической зависимости вероятности эмиссии парных нейтронов при делении 233
U тепловыми нейтронами была подготовлена и использована другая экспериментальная установка на нейтронном пучке №1 реактора ВВР-М. В течение 2008 года на ней были выполнены соответствующие физические измерения в сравнении с результатами аналогичных калибровочных измерений для спонтанного деления 252
Cf. Вся полученная информация по исследованиям угловых и энергетических распределений быстрых нейтронов при делении изотопов 233,235
U обрабатывается в рамках единых теоретических моделей эмиссии быстрых нейтронов в процессе деления при низких энергиях возбуждения. В итоге будут получены оценки выходов и энергетических спектров гипотетических «мгновенных» нейтронов, испускаемых вблизи момента разрыва различных делящихся ядерных систем. Все полученные новые данные в рамках темы 1.2/5-11 будут опубликованы в печати и представлены на Международную конференцию по делению в Кадараше (Франция) в мае 2009 года и на Международный семинар ISINN-17 (ОИЯИ, Дубна). Проект 3.2:
Экспериментальные исследования тройной Т-нечетной корреляции эмиссии легких заряженных частиц и нейтронов в делении 235
U холодными поляризованными нейтронами Руководитель проекта: проф. Г.А. Петров Исследования угловых и энергетических распределений быстрых нейтронов, сопровождающих деление 233
U тепловыми нейтронами. Спроектирована, изготовлена и испытана экспериментальная установка, включающая в себя два много проволочных пропорциональных детектора временной отметки, располагающихся вблизи тонкой двусторонней мишени 235
U, восемь много проволочных пропорциональных детекторов осколков деления и два сцинтилляционных детектора квантов и быстрых нейтронов. Установка позволяет накапливать многопараметрические события деления с одновременным измерением энергий осколков и γ-квантов и скоростей быстрых 14
нейтронов, а также взаимных углов их разлета для двух противоположных направлений поляризации тепловых нейтронов, вызывающих деление. Установка была размещена на выходе поляризующего зеркального нейтроновода, установленного на радиальном канале реактора №6 ВВР-М. Плотность нейтронного потока на мишени составляла около 2⋅10
7
н/см
2
сек. Выполнена первая серия физических измерений выходов быстрых нейтронов и γ-
квантов деления 235
U при различных углах их эмиссии и в зависимости от направления продольной поляризации тепловых нейтронов, вызывающих деление. Накопленная к настоящему времени физическая информация позволяет утверждать о наличии отличной от нуля Т-нечетной асимметрии эмиссии γ-квантов, зависящей от угла относительно оси разлета осколков. Завершение исследований предполагается в 2009 году. Проект 3.3:
Спектрометрия по времени замедления нейтронов в свинце Руководитель проекта: д.ф.-м.н. Э.А.Коптелов (ИЯИ РАН) В 2008 году была продолжена обработка результатов исследований энергетических зависимостей сечений деления младших актинидов в резонансной области энергий нейтронов по результатам сеансов 2006-2007 гг., полученных на спектрометре по времени замедления нейтронов в свинце (СВЗ-100) в совместной работе ИЯИ РАН и ГНЦ «Физико-
энергетический институт» (ФЭИ). Изотопы младших актинидов играют важную роль в проблеме хранения и переработки ядерных отходов. Важнейшим процессом трансмутации является деление ядер под действием нейтронов низких и средних энергий, обеспечивающее конечную цель трансмутации – превращение долгоживущих, высоко радиотоксичных альфа-излучателей в сравнительно быстро бета-распадающиеся осколки. Имеющейся информации по сечениям вынужденного деления для этих ядер явно недостаточно, поэтому их измерение является одной из приоритетных экспериментальных задач. Интерес к ядрам этой группы связан также с нерешенными проблемами физики переходных состояний при делении сильно деформированных ядер. Исследовались изотопы 243, 244, 246
Cm сверхвысокой чистоты. В качестве детекторов осколков деления использовались быстрые ионизационные камеры с делящимися слоями массой от 4 до 20 мкГ. Для мониторирования потока нейтронов и калибровки временной шкалы нейтронного спектрометра использовались камеры деления с 235
U, 239
Pu и 240
Pu. Совместно с ГНЦ РФ ФЭИ разработана новая конструкция делительных камер. В настоящее время производится их сборка. К новым делительным камерам разработан и изготовлен малошумящий предусилитель с улучшенными параметрами. Разработан и собран пропорциональный счётчик с малым количеством конструкционного материала, согласно требованиям нейтронного спектрометра СВЗ-100, для исследований гамма-захвата нейтронов в веществе. Цель разработки – увеличение быстродействия и лучшая адаптация к условиям работы в экспериментальном комплексе. Счетчики изготовлены на основе технологии, используемой для счетчиков, применяемых в счетных системах галий-германиевого эксперимента ИЯИ РАН на Баксанской нейтринной обсерватории. Совместно с ГСПИ проводилась работа по проработке возможностей модернизации нейтронного СВЗ с целью оптимизации параметров установки и улучшения радиационной защиты. Разработано техническое задание на модернизацию нейтронного спектрометра СВЗ-
100 и передано в проектную организацию. Основные результаты обработки данных измерений на нейтронном спектрометре по времени замедления в свинце (СВЗ-100) ИЯИ РАН: • измерено сечение деления 236
U в области энергии нейтронов =
n
E
0.001 – 20 кэВ; 15
• определены величины резонансного интеграла для резонансов при энергии 6.45 эВ и 1.28 кэВ и оценены их делительные ширины. Подтверждена известная промежуточная структура в сечении. • измерено сечение деления 238
U в области энергии 0.5 – 20 кэВ и оценен порог чувствительности СВЗ-100 к малым величинам сечения деления; • предложена математическая модель СВЗ на основе метода Монте-Карло. Параметры модели выбраны из условия наилучшего описания измеренных сечений деления для ядер-стандартов 235
U и 239
Pu. Процедура обработки экспериментальных данных с помощью созданной модели позволила расширить динамический диапазон спектрометра в область тепловых нейтронов; • измерены сечения деления для ядер 242m
Am и 245
Cm в области энергии нейтронов =
n
E
0.03 эВ – 20 кэВ. Завершена обработка результатов измерений сечения деления для ядра 244
Cm. Получены значения параметров площади резонанса f
A
и делительной ширины f
Γ
для нижних s-нейтронных резонансов. Оценены параметры промежуточной структуры в сечении подбарьерного деления 244
Cm. Полученные результаты сравниваются с имеющимися данными и рекомендованными оценками библиотеки данных ENDF/B-VII. Экспериментальные результаты по 236
U занесены в международную базу данных ENDF/B-
VII National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory (http://www.nndc.bul.gov
). Готовится к публикации материал с данными анализа измерений на СВЗ-100 сечения деления для ядра 244
Cm в области энергии нейтронов =
n
E
0.1 эВ – 20 кэВ. Ниже (Рис.1), для иллюстрации возможностей получения данных на спектрометре СВЗ-100, представлено сечение деления <σν> для ядра 244
Сm, после поправки на примеси изотопов, в сравнении с имеющимися экспериментальными и рекомендованными данными. 10
-4
10
-3
10
-2
10
-1
1 10 10
2
10
-2
10
-1
1
10
<ENDF/B-VII>
<bomb>
RINS
our data
244
Cm <σv>(E), beV
1/2
E, keV
16
Рис.1. Данные СВЗ-100 по сечению деления <σν> для ядра 244
Сm в сравнении с имеющимися экспериментальными и рекомендованными данными. Бомбовые (LANL, США 1
) и оцененные (ENDF/B-VII) данные усреднены по функции разрешения спектрометра. Обнаруженные ранее резонансные структуры подтверждаются. В то же время новые данные лежат ниже данных, полученных на спектрометре RINS (США)
2
. В области энергии ниже 5 эВ такие отличия можно связать с вкладом изотопных примесей, который в эксперименте RINS не учитывался и был более существенным, чем в данных измерениях. Заметим, что здесь достигнуто несколько лучшее разрешение по сравнению со спектрометром RINS. В области энергии больше 2 кэВ результаты настоящей работы лучше согласуются с данными LANL, полученными на нейтронах бомбового взрыва. Оценка ENDF/B-VII не учитывает проявляющуюся во всех экспериментах в области E > 1 кэВ промежуточную структуру в сечении деления, что может объяснить появляющиеся расхождения с ней других экспериментов. Результаты опубликованы: 1. А.А. Алексеев, А.А. Бергман, А.И. Берлев, Э.А. Коптелов, Б.Ф. Самылин*, А.М. Труфанов*, Б.И. Фурсов*, В.С. Шорин* (* ГНЦ РФ “Физико-энергетический институт имени А.И. Лейпунского”). Препринт ИЯИ 1182/2007, май 2007. «Исследования подбарьерного деления на нейтронном спектрометре по времени замедления в свинце (СВЗ-100) ИЯИ РАН: 236
U(n, f)». 2. А.А. Алексеев, А.А. Бергман, А.И. Берлев, Э.А. Коптелов, Б.Ф. Самылин*, А.М. Труфанов*, Б.И. Фурсов*, В.С. Шорин* (* ГНЦ РФ “Физико-энергетический институт имени А.И. Лейпунского”). Препринт ИЯИ 1198/2008, июль 2008. «Исследования деления ядер на нейтронном спектрометре по времени замедления в свинце (СВЗ-100): 242m
Am(n, f) и 245
Cm(n, f)». 3. А.А. Алексеев, А.А. Бергман, А.И. Берлев, Э.А. Коптелов, Б.Ф. Самылин*, А.М. Труфанов*, Б.И. Фурсов*, В.С. Шорин* (* ГНЦ РФ “Физико-энергетический институт 1
M.S. Moore, G.A. Keyworth. Analysis of the fission and capture cross section of the curium isotopes. Phys.Rev., C3, 1656 (1971). 2
H.T. Maguire, C.R.S. Stopa, R.C. Block, R.E. Slovacek, J.W.T. Dabbs, R.J. Dougan, R.W. Hoff and R.W. Lougheed. Neutron-Induced Fission Cross-Section Measurements of 244
Cm, 246
Cm, and 248
Cm. Nucl. Sci. Eng. 89, 293-304 (1985). 10
-2
10
-1
1 10 10
2
1
10
<ENDF/B-VII>
<bomb>
RINS
our data
244
Cm <σv>(E), beV1/2
E
,
keV
17
имени А.И. Лейпунского”). «Сечение подбарьерного деления 236
U». Ядерная физика, 2008, том 71, №8, с.1379-1388. Материал на основе препринта ИЯИ 1198/2008, июль 2008, «Исследования деления ядер на нейтронном спектрометре по времени замедления в свинце (СВЗ-100): 242m
Am(n, f) и 245
Cm(n, f)» направлен в журнал «Атомная энергия». Проект 3.4:
Нейтроно-избыточные ядра Руководитель проекта: к.ф.-м.н. В.Н.Пантелеев Осуществлен монтаж и запуск 2-ой очереди универсальной лазерной ионизационно-
спектроскопической системы (УЛИСС) с лазерами на красителях в ультрафиолетовом диапазоне излучения для проведения экспериментов по резонансной ионизации короткоживущих нуклидов вблизи границ нейтронной и протонной устойчивости и в окрестности дважды магического ядра 132
Sn. В 2008 г. также изготовлена система сканирования частоты лазеров на красителях и система транспортировки ультрафиолетового излучения к мишенно-ионному устройству масс-сепаратора ИРИС (Исследование Радиоактивных Изотопов на Синхроциклотроне). Использование на установке ИРИС универсальной лазерной ионизационной системы с лазерами накачки на парах меди мощностью до 40 вт и лазерами на красителях с умножением частоты излучения позволит проводить исследования зарядовых радиусов и электромагнитных моментов нейтронно-избыточных ядер вблизи границы нейтронной устойчивости и в области дважды магического ядра 132
Sn. Установку УЛИСС также планируется использовать в экспериментах на одном из нейтронных пучков реактора ПИК для изучения формы крайне удаленных нейтронно-избыточных нуклидов. Установка УЛИСС в экспериментальном зале ИРИС. 18
В сотрудничестве с лабораториями ГАНИЛ и ОРСЭ (Франция), а также лабораторией Легнаро (Италия) на установке ИРИС на пучке синхроциклотрона ПИЯФ в 2008 г. были проведены два “on-line” сеанса по испытанию прототипа нового высокотемпературного мишенного устройства из высокодисперсного карбида урана (размер зерна 20 микрон) с плотностью мишенного вещества 12 г/см
3
. При проведении “on-line” экспериментов получена рабочая температура мишенного вещества 2400°С. Разработанное на ИРИСе мишенное устройство является наиболее высокотемпературным среди мишенных устройств, используемых в настоящее время на работающих ISOL (Isotope Separator On-Line) установках. Величина тепловой мощности, рассеиваемой данным мишенным устройством (более 3-ех киловатт) при рабочей температуре 2400 °С обеспечивает возможность его использования на пучке реактора ПИК при величине потока нейтронов близкой к максимальной. Измерены выходы нейтронно-избыточных изотопов Rb, Cs и нейтронно-
дефицитных изотопов Fr из этой мишени. Результаты проведенных on-line исследований показали, что выходы короткоживущих изотопов щелочных металлов Rb, Cs и Fr не зависят от дисперсности мишенного материала UC при изменении размера зерна мишенного материала от 5 до 20 микрон, а значительно возрастают при повышении его температуры. Проведенные эксперименты демонстрируют важность увеличения рабочей температуры мишенного вещества для увеличения эффективности получения удаленных от полосы бета-стабильности короткоживущих нуклидов. 19
Направление 4:
Исследование структуры, динамики и неординарных свойств вещества нейтронными методами. Проект 4.1.
Исследование сильно коррелированных фермионных систем, мультиферроиков с магнито-электрическими свойствами с помощью дифракции нейтронов. Руководители проекта: проф. В.П. Плахтий, к.ф.-м.н. Ю.П. Черненков, к.ф.-м.н. О.П. Смирнов, к.ф.-м.н. В.И. Федоров, к.ф.-м.н. С.В. Гаврилов 4.1. Исследования мультиферроиков методами дифракции нейтронов, рентгеновских лучей и и нейтронной поляриметрии. 4.1.1. Исследование кристаллической структуры CsCuCl
3
в парамагнитной и магнитоупорядоченной фазах. Сильно фрустрированные магнитные материалы, иногда с полностью скомпенсированным обменным взаимодействием, привлекают постоянное внимание, т.к. в слабом или даже нулевом обменном поле очень слабые возмущения играют решающую роль в магнитном упорядочении и наоборот. Одним из наиболее распространенных классов сильно фрустрированных магнетиков являются магнетики с треугольными решетками [M. F. Collins and O. A. Petrenko, Can. J. Phys. 75, 605 (1997).] В этих гексагональных магне-
тиках магнитные атомы в каждом из слоев, перпендикулярных гексагональной оси, образуют треугольную решетку с антиферромагнитным взаимодействием между ближайшими соседя-
ми. В результате основным состоянием является треугольная конфигурация спинов, а фазо-
вый переход магнитного упорядочения относится к киральному классу универсальности 2
(2),Z O× как в CsMnBr
3
[V.P. Plakhty, et al., Phys. Rev. Lett. 85, 3942 (2000)]. CsCuCl
3
является фрустрированным магнетиком с уникальной кристаллической структурой (Рис. 1) ниже структурного перехода при Т
С
= 423 K, связанного с кооперативным эффектом Яна-
Теллера. В результате гексагональная ось c утраивается, а локальные оси октаэдров повора- чиваются от слоя к слою на 60°
. При этом в каждом слое ионов меди остается только одна антиферромагнитная обменная связь Cl1 Cl2
Cu < > Cu
Cl1 Cl2
−
−
, и фрустрация является объемной благодаря ферромагнитному взаимодействию между слоями. новой топологии кристаллической структуры Можно ожидать влияние новой топологии на магнитное упорядочение и наоборот.
Структурные исследования проведенные на монокристалле CsCuCl
3
позволили обнаружить изоструктурный фазовый переход I рода при T
N
= 10.4 K, как показано на Рис. 2. Эти измерения проводились с хорошим угловым разрешением на дифрактометре, реактора ВВР-M. Интенсивности 942 и 1372 брегговских отражений (из них 852 и 1247 Рис, 1 (a) Геликоидальная кристаллическая структура CsCuCl
3
. Ионы цезия не показаны. (b) Схематическое представление ферромагнит-
ных Cu-Cl1-Cu (вдоль с) и антиферромагнитных
Cl1 Cl2
Cu < > Cu
Cl1 Cl2
−
−
(в плоскости ab) связей. 20
неэквивалентных) были измерены на дифрак-
тометре D22 ILL при 2 и15 K, соответственно. Определенные из этих данных параметры обменных связей в парамагнитной и магнито-
упорядоченной фазах приведены в Таблице 1. Из таблицы следует, что при структурном переходе, сопровождающем спиновое упорядо-
чение происходит усиление ферромагнитного обменного взаимодействия между Cu и Cl1, которое связывает соседние слои ионов меди, приводя таким образом к объемной фрустрации. Наблюдавшееся в [H. B. Weber et al., Phys, Rev. Lett, 54, 15924 (1996)] в непосредственной близости от критической изменение характера перехода от второго рода к первому, по-
видимому, может быть связано с обнаружен- ными структурными изменениями. Таблица 1. Межатомные расстояния, R
(Å) и углы °
φ
обменных связей при T
= 2 K < T
N
и T
= 15 K > T
N
, а также разности Δ
R
= R
(2 K) – R
(15 K), Δ
φ
= φ
(2 K) – φ
(15 K).
Параметры обменных связей 2 K 15 K Δ
R
, Δ
φ
Cu – Cl2 R(Cu, Cl1) 2.3544(5) 2.3659(4)
–0.0115(6) φ(Cu, Cl1, Cu) 80.32(2) 79.98(2) +0.34(3) Cu – Cl1 – Cl2 – Cu R(Cu, Cl1) 2.3544(5) 2.3659(4) –0.0115(6) R(Cl1, Cl2) 3.8796(7) 3.8616(7) +0.018(1) R(Cl2, Cu) 2.2898(4) 2.2925(5) –0.0027(6) φ(Cu, Cl1, Cl2) 134.09(2) 134.26(2) –0.17(4) φ(Cl1, Cl2, Cu) 134.56(2) 134.91(2) –0.35(5) Как видно из таблицы, при структурном переходе усиливается ферромагнитное обменное взаимодействие между ближайшими слоями ионов меди, которое и определяет объемную фрустрациию. Кроме неполярной группы P6
1
22, дифракционные данные в низкотемпературной фазе (T < T
N
) так же хорошо описываются в полярной группе P6
1
, 4.1.2. Исследование тонкой магнитной структуры CsCuCl
3
. Распределение антиферромагнитных связей по шести слоям ионов меди, определяющее объемную фрустрацию приводит к модуляции длиннопериодной спирали [K. Adachi et al., J. Phys. Soc. Japan, 49, 545 (1980)] и, как следствие, к появлению дополнительных слабых магнитных сателлитов вблизи точек обратного пространства с 6
≠
l n
. Два таких сателлита (1/3, 1/3, 1
±
) показаны на Рис. 3(b). Всего были измерены интенсивности 30 запрещенных отражений при трех различных поляризациях нейтронов (вдоль, P
x
, и поперек, P
y
, переданного импульса в плоскости рассеяния, а также перпендикулярно плоскости рассеяния, P
z
). Для выделения магнитной составляющей измерения проводились с переворотом спина нейтрона. По данным этих измерений проводится расшифровка Рис. 2 Температурные зависимости па-
раметров гексагональной решетки a и c. 21
магнитной структуры, запланированная на 2009 год. При этом используется идеология базисных функций неприводимых копредставлений [J. Schweizer, C. R. Physique 6, 375 (2005)]. Рис, 3 Магнитные сателлиты отражений с 6l = n
(a) и 6
≠
l n
(b) при трех поляризациях пучка нейтронов. Работа направлена в журнал Phys. Rev. B с учетом замечаний референтов. 4.1.3. Рентген-дифракционные исследования искажений решетки нанокристаллов в магнитомягких finemet сплавах Fe
89-x
Si
x
B
7
Nb
3
Cu
1 с 0 < x < 13.5 после термомеханической обработки. Магнитомягкие нанокристаллические сплавы на основе железа (FeSiNbCuB), получившие название FINEMET, интенсивно исследуются после их открытия в 1988 г. Неослабевающий интерес к этим сплавам обусловлен сочетанием необычайно высокой магнитной восприимчивости с большой индукцией насыщения, что и предопределило их широкое применение в электронной технике и приборостроении. Очень важным является то обстоятельство, что магнитные свойства этих сплавов можно сильно изменять при термомагнитной (ТМО) или термомеханической обработке (ТмехО). Цель наших исследований состояла с выяснении механизма формирования магнитной анизотропии при внешних воздействиях, который до сих пор окончательно не определен. На сегодняшний день в литературе обсуждаются две модели. В первой модели причина возникновения анизотропии связывается с магнитоупругим эффектом, обусловленным остаточной деформацией решетки нанокристаллов после растяжения [1,2], а во второй - с направленным парным упорядочением атомов [3]. Рентген-дифракционные исследования сплавов Fe
89-x
Si
x
B
7
Nb
3
Cu
1
проводились на рентгеновском четырехкружном дифрактометре в ПИЯФ РАН с использованием характеристического излучения молибдена (λ = 0.71 Å), монохроматизированного (
a
)
(
b
)
22
кристаллом пиролитического графита. На рис. 1 представлена часть дифрактограммы от образца нанокристаллического сплава Fe
73.5
Si
13.5
B
9
Nb
3
Cu
1
. Образцы в виде пластины были получены при склеивании лент толщиной около 20 мкм и шириной 1 мм, полученных закалкой расплава, вытекающего на холодный вращающийся барабан. Термомеханическая обработка (ТМехО), в результате которой в аморфном сплаве возникали нанокристаллы и наводилась магнитная анизотропия, представляла собой отжиг при температуре 520
о
С в течение 2 часов под растягивающей нагрузкой 400-440 Мпа, приложенной вдоль ленты. Дифрактограммы измерялись для двух ориентаций, когда вектор рассеяния был в плоскости образца. При продольной ориентации вектор рассеяния совпадал с направлением приложения нагрузки при ТмехО, а при поперечной был перпендикулярен этому направлению. Полнопрофильный анализ дифрактограмм с помощью программы FulProf не дает точного весового соотношения ОЦК и D0
3
фаз, т.к. число наблюдаемых пиков мало, всего 11 в интервале углов 10 < 2θ < 70
O
. Для примера на рис. 1 линиями показано разложение дифрактограммы на вклады от аморфной, ОЦК и D0
3
фаз (количество двух последних примерно одинаково). В продольном скане пики смещены в направлении меньших углов, а в поперечном – в направлении больших углов рассеяния. Это означает, что межплоскостные расстояния в нанокристаллах становятся больше вдоль направления растяжения при ТмехО и меньше в поперечном направлении по сравнению с недеформированной решеткой. Как видно из вставки на рис. 1, пики смещаются не одинаково, а для (222) сдвиг вообще не наблюдается. Очевидно и вполне естественно, что деформация нанокристал-
лов анизотропна по различным кристал-
лографическим направлениям [hkl]. Естественно предположить, что «жесткость» нанокристалла не одинакова по его кристаллографическим осям, и, следовательно, степень смещения дифракционных пиков вдоль них будет различной. Выяснение анизотропии дефор-
маций ненокристаллов также было целью наших исследований. Поскольку нанокристаллы зажаты в жесткой аморфной матрице, а количество и состав (другие элементы кроме Fe и Si) ОЦК и D03 фаз не известны, то описывать деформацию нанокристалла с помощью тезора деформаций, в предположении их упругого характера, затруднительно. Поэтому ограничимся лишь качественным описанием. Наиболее простым является случай тетрагональных искажений решетки, когда у части нанокристаллов Fe-Si с большим содержанием Si (и, соответствен-
но, с большой долей упорядоченной фазы D0
3
) ось легкого намагничивания [100] совпадает с направлением приложения растягивающей нагрузки вдоль ленты. В сплавах Fe-Si с большой концентрацией Si магнитострикция имеет отрицательный знак, поэтому за счет магнитоупругого эффекта преимущественная намагниченность возникает поперек направления удлинения [100], т.е. вдоль одной из легких осей [010] или [001], равновероятно ориентированных вокруг [100]. Смена знака магнитострикции (положительной в чистом α-
Fe) при увеличении концентрации Si в Fe
1-x
Si
x
происходит вблизи x ≈ 0.14, а величина константы магнитной анизотропии коррелирует с относительной долей Fe
3
Si фазы в сплаве 23
[4]. Более сложным является случай, когда растяжение происходит вдоль [hkl] и оси легкого намагничивания <100> направлены под некоторым углом к [hkl], отличающимся от 90
О
. Можно предположить, что и здесь срабатывают те же механизмы (отрицательная магнитострикция и магнитоупругий эффект), но степень искажения решетки по осям <100> будет меньше, а, значит, и намагниченность в направлениях, более близких к оси ленты, будет меньше. Таким образом можно дать качественное объяснение причины возникновения магнитной анизотропии типа легкая плоскость в сплавах FeSiNbCuB с большим содержанием кремния. [1] A.A. Glazer, N.M. Kleinerman, V.A. Lukshina, A.P. Potapov, V.V. Serikov. Fiz. Metall. Metalloved. Vol.12, pp. 56-61 (1991) (in Russian). [2] Herzer G. Creep. Induced magnetic anisotropy in nanocrystalline Fe-Cu-Nb-Si-B alloys. IEEE Transactions on Magnetics, vol. 30, No. 6, 4800-4802, (1994). [3] Hofmann B., Kronmuller H. Stress-induced magnetic anisotropy in nanocrystalline FeCuNbSiB alloy. JMMM 152 (1996) 91-98. [4] Сериков В.В., Клейнерман Н.М, Волкова Е.Г., Лукшина В.А., Потапов А.П., Свалов А.В. Структура и магнитные свойства нанокристаллических сплавов системы FeCuNbSiB после термомеханической обработки. ФММ 102(3) 2006 290–295. Дополнительно к плану 4.1.4. Нейтрон-дифракционные исследования водородных связей в гидратах уранила, используемых при обогащении урановых руд. Совместно с Самарским гос. университетом выполнено нейтронографическое исследование порошкообразного образца дейтерированного дигидрата селената уранила UO
2
SeO
4
∙2D
2
O. Определены параметры моноклинной элементарной ячейки и координаты атомов водорода.Локализованы водородные связи, образующие каркас комплексов уранила. Работа опубликована: Журнал неорганической химии, 2008, т.53, в.8, стр. 1377-1381. Проект 4.2.
Исследование спиновой киральности в интерметаллидах, спиновой структуры многослойной системы, магнитного рассеяния в тяжелофермионных соединениях, диффузных процессов в бериллиевой бронзе, эволюции магнитных текстур в Fe-Co пленках в процессе отжига. Руководители проекта: проф. А.И.Окороков, к.ф-м.н. С.В.Григорьев, к.ф.-м.н. В.В.Рунов, к.ф.-м.н. Г.П.Гордеев, нс Г.П Копица к.ф-м.н. А.В.Ковалев, нс Г.П Копица, нс Ю.О.Четвериков 4.2.1. Изучение магнитных спиральных структур методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов. 1). Изучение фазового перехода в спиральной спиновой структуре Mn{1-x}Fe{x}Si С помощью малоуглового рассеяния нейтронов и измерения намагниченности на PPMS-магнитометре исследована магнитная структура монокристаллических образцов 24
геликоидального нецентросимметричного ферромагнетика с взаимодействием Дзялошинского-Мория Mn
1-y
Fe
y
Si (y = 0, 0.06, 0.08, 0.10). Показано, что в нулевом магнитном поле образцы образуют спиральные домены, с волновым вектором спирали k, ориентированным вдоль осей ‹111›, однако увеличение концентрации железа ведёт к случайной ориентации волнового вектора k. Изучено влияние магнитного поля на спиральную структуру: в магнитном поле, начиная с некоторого порогового значения H
C1,
геликоидальная структура становится конической и однодоменной, а в поле H
C2
образец переходит в ферромагнитную фазу. На основании экспериментов построены H-T фазовые диаграммы (магнитное поле — температура) для всех образцов. Принимая во внимание теорию, были посчитаны принципиальные взаимодействия системы, такие как: а) жёсткость спиновых волн A — величина, характеризующая силу изотропного обменного взаимодействия; б) константа взаимодействия Дзялошинского D; в) параметр, отвечающий за стабильность системы — энергетическая щель, в спектре спиновых волн ∆. Полученные концентрационные зависимости перечисленных взаимодействий сопоставляются с исследованными ранее для похожей системы Fe
1-x
Co
x
Si . Малоугловым рассеянием нейтронов исследовано критическое поведение данных систем в парамагнитной области. Обнаружено влияние концентрации легирующей примеси Fe на температурный интервал существования критических флуктуаций: относительный температурный интервал критичности растёт с увеличением y. Во всех образцах установлено изменение характера поведения температурной зависимости обратной корреляционной длины при значении κ ~ k/2. 2) Исследования смены знака взаимодействия Дзялошинского-Мория с ростом концентрации Co в спиральной спиновой структуре Fe{1-x}Co{x}Si для составов с концентрацией (x = 0.08 - 0.6). С помощью рассеяния поляризованных нейтронов нами показано, что кубические спиральные магнетики с взаимодействием Дзялошинского Мория Fe$_{1-x}$Co$_x$Si меняют знак спиновой киральности с ростом концентрации кобальта. Магнитная киральность оказывается левой для концентраций $x = 0.1$, 0.15 и правой для $x = 0.2$, 0.25, 0.30, 0.50, при этом никакой зависимости от температуры или магнитного поля для каждого отдельного состава обнаружено не было. С помощью дифракции синхротронного излучения так же была определена абсолютная структура для двух составов $x = 0.10$ и $x = 0.25$. Анализ показал, что оба кристалла являются энантиоморфно чистыми с параметром Флака $\sim 0.00(6)$, и, что структурная киральность меняется, противоположно магнитной структуре, с правой для $x < 0.2$ на левую для $x \geq 0.2$. При этом наблюдается некоторая структурная перестройка, однако, без изменения симметрии. Исследуемые составы сравниваются с эталонным образцом MnSi, который идентифицирован как обладающим и левой магнитной, и левой структурной киральностями. (i) Связывая кристаллографическую и магнитную структуры составов Fe$_{1-x}$Co$_x$Si, которые меняются с концентрацией кобальта, мы показали, что структурная киральность определяет киральность магнитных спиралей. (ii) Сравнение с эталонным образцом MnSi показало, что еще один фактор, электронная структура, способна изменить магнитную киральность вместе со знаком взаимодействия Дзялошинского-Мория. Визуальные пояснения поведения брэгговского спирального максимума в малоугловом рассеянии поляризованных нейтронов показаны на рисунках: Киральность MnSi (вектор спирали всегда направлен по вектору поляризации Р
о - левое вращение) 25
Киральность Fe
1-x
Co
x
Si (спираль левая при х = 0.15 и становится правой при х ≥ 0.2) Структурная правовращающаяся спираль появляется при х ≥ 0.2. 3) Исследование (H-T) фазовой диаграммы спиральной структуры в Y/Dy многослойной системе. S
M
1 4 3 2
S
M
1 Fe
0.9
Co
0.1
Si Fe
0.75
Co
0.25
Si
Si
Fe/Co 26
Методом малоугловой дифракции поляризованных нейтронов исследуется влияние магнитного поля на геликоидальную структуру многослойной сверхрешетки Y50 nm[Dy3.0 nm/Y3.0 nm]150/Y234 nm/Nb200nm cапфир (подложка) в критическом диапазоне температур (близко к парамагнитной фазе). Образец выращен вдоль оси с hcp – структуры Dy и Y слоев. В нулевом магнитном поле ниже T
N
в образце формируется спираль, причем анизотропия кристалла фиксирует направление магнитной спирали вдоль оси с. Магнитное поле, приложенное в плоскости слоев, приводит к переходу от магнитной структуры, несоразмерной сверхструктурному периоду, к соразмерной магнитной структуре. Волновые вектора спиновых модуляций имеют значения 1.25*q
SL
, 1.5*q
SL
, 1.75*q
SL
и 2*q
SL
, где q
SL
вектор сверхрешетки. Разрабатывается теория, связывающая появление соразмерной структуры с, обнаруженной ранее, наводимой магнитным полем, киральностью системы. 4.2.2. . Исследование тяжелофермионных соединений. Этап 2008г.: исследование низкотемпературных межионных корреляций в тяжелофермионной системе CeAl
3
методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов. Рук. Г.П.Копица Хотя CeAl
3 является одним из первых открытых тяжелофермионных соединений, природа его низкотемпературного основного состояния до сих пор остается предметом дискуссий. За последние годы были предложены различные модели для объяснения основного состояния CeAl
3
: анизотропный Кондо эффект, антиферромагнитное упорядочение, экситон-поляронная модель и упорядочение по типу спинового стекла.
Недавние измерения на время-пролетном (TOF) спектрометре FOCUS (PSI, Switzerland) показали существование осцилляций на импульсной зависимости квазиупругой компоненты интенсивности магнитного рассеяния при T~T
K [1]. Эти результаты интерпретировались авторами [1], как доказательство наличия в системе CeAl
3 динамических магнитных межионных корреляций. На данном этапе завершен анализ экспериментальных данных малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов (МУРПН) на тяжелофермионной системе CeAl
3
при низких температурах. Измерения МУРПН проводились на установках «Вектор» (реактор ВВР-М, ПИЯФ РАН, Гатчина) и SANS-2 (реактор FRG1, GKSS Research Centre, Geesthacht, Germany) в диапазоне переданных импульсов 0.5⋅10
-2
< q < 2.5⋅10
-1
Å
-1
и магнитных полей 0 ≤ H ≤ 213 mT при температурах T = 8, 10, 15 и 60 K. Анализ экспериментальных данных показал: во-первых, что уменьшение некогерентного парамагнитного рассеяния на ионах церия (имеющего место при 60 К) как с понижением температуры, так и ростом приложенного к образцу магнитного поля, явно свидетельствует о трансформации магнитного рассеяния и согласуется с результатами эксперимента по неупругому рассеянию нейтронов на CeAl
3
[1]. Во-вторых, при T < 15 K в диапазоне q < 7.5⋅10
-2
Å
-1 наличие магнитного рассеяния, возрастающего с понижением температуры, импульсная зависимость которого (см. рис.) удовлетворительно описывается лоренцианом dΣ
m
(q)/dΩ ≈ A/(q
2
+ κ
2
)
3/2
. Данный характер поведения dΣ
m
(q)/dΩ соответствует рассеянию на ферромагнитных или спин-стекольных корреляциях.
Полученные результаты были представлены в качестве стендового доклада на конференции по нейтронному рассеянию DN-2008, Garching, Germany[2]. 0,01 0,1
10
-7
10
-6
10
-5
10
-4
10
-3
10
-2
Sample: CeAl
3
T = 10 K
fitting by formula:
d
Σ
(q)/d
Ω
= A/(q
2
+ κ
2
)
3/2
+ I
inc
dΣ
m(q)/d
Ω = dΣ(q,T)/dΩ - dΣ(q, T = 60 K)/d
Ω (cm2g-1)
momentum transfer, q (A
-1
)
27
[1] N.N.
Tiden
,
P.A. Alekseev, V.N. Lazukov, A. Podlesnyak, E.S. Clementyev and A. Furrer, Solid State Communications 141 (2007), 474. [2] G.P. Kopitsa, S.V. Grigoriev, N.N.
Tiden
,
P.A. Alekseev, V.N. Lazukov and H. Ecerlebe.
Abstracts of conference Deutsche Neutronenstreutagung DN-2008, p. 202, 14 – 17 September 2008, Garching, Germany. 4.2.3. Продолжить исследование системе Ni
2+x
Mn
1-x
Ga
с совпадающими температурами мартенситного и ферромагнитного переходов (x=0.18-0.27), выполнить эксперименты с концентрациями x=0.33 и 0.36 при T
m > T
C
. Рук. кфмн В.В.Рунов Выполнены исследования мезоструктуры в сплавах с магнитной памятью формы Ni
2+x
Mn
1-x
Ga (x = 0.18 - 0.36), определены характерные корреляционные размеры. Показано, что в сплавах x = 0.18 - 0.27 имеет место совмещенный магнитоструктурный фазовый переход 1-го рода. Дан сравнительный анализ мезоструктуры сплавов Ni
2+x
Mn
1-x
Ga и Ni
2+x+y
Mn
1-x
Ga
1-y
, изучаемых
SAPNS методом. Предложен критерий, связывающий магнитную память формы и мезоскопическую структуру Ni-Mn-Ga сплавов. Результаты исследований доложены и приняты к публикации. 4.2.4. Статические и динамические свойства спиновой системы сплава Pd-Fe-Mn. Провести серию дополнительных экспериментов с целью изучения физики явлений, делающих температуру T=28K особой точкой сплава согласно измерениям малоуглового рассеяния нейтронов и скорости MuSR релаксации Рук. кфмн Г.П.Гордеев, снс Л.А.Аксельрод, нс В.Н.Забенкин По предварительным результатам, следующим из малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов и прохождении мюонов, в сплаве (Pd
0.984
Fe
0.016
)
0.95
Mn
0.05 при температуре T = 28 K менялись как характер рассеяния поляризованных нейтронов, так и скорость релаксации поляризации мюонов. Эта температура находится внутри температурного диапазона, где сплав претерпевает переход из ферромагнитного состояния в состояние типа спинового стекла с заметной ферромагнитной составляющей магнитного момента. Из нейтронных измерении следовало, что рассеяние становится спин зависимым. В геометрии, когда магнитное поле было перпендикулярно переданному импульсу q, интенсивность рассеяния была разной для положительных и отрицательных q. Подобный эффект мог бы указывать на существование винтовых флуктуаций спинов. В конце 2008 были проведены нами дополнительные измерения малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов в малых магнитных полях в геометрии Н
⊥
k
0
. Значение полей было 10–250 Э. Измерения проводились исключительно в окрестности температуры Т = 28 К. Сейчас еще рано говорить о величине эффекта. Из-за слабого магнитного рассеяния и ограничений установки приходится корректно учитывать все возможные систематические погрешности и вносить их в программы обработки данных. По предварительным оценкам эффект лево-правой асимметрии при Н
&
q составляет 1–3%. Обработка данных продолжается. 4.2.5.
Изучение возможности использования эффектов Зеемана для определения механизмов малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов. Рук: к.ф.-м.н. А.В. Ковалев При определенных условиях измерений наблюдается специфическое малоугловое рассеяние, причиной которого оказывается изменение зеемановской энергии нейтронов при переворотах их спинов в магнитных полях. Механизмы этих переворотов изучаются на установке «Вектор» (реактор ВВР-М). Поляризация первичного нейтронного пучка P
o
≥ 0.99 [1]. Поэтому можно считать, что при входе в образец имеется «чистое» состояние S↑↑H, где 28
-30 0 30 60 90 120 150
0.01
0.1
1
10
100
θ
, мин 1
2
J(00), отн.ед.
а
-30 0 30 60 90 120 150
0.01
0.1
1
J(01), отн.ед.
θ
, мин 1
2
б
-30 0 30 60 90 120 150
0
1
2
3
4
θ
, мин
J(01), отн.ед.
а
- 1 - 2
-30 0 30 60 90 120 150
0
1
2
3
4
J(10), отн.ед.
θ
, мин
б
- 1 - 2
S − спин нейтрона, H − магнитное поле на образце; а также использовать предложенную нами идеальную схему эффектов Зеемана, позволяющую на качественном уровне объяснить основные особенности такого рассеяния. Полученное после рассеяния образцом угловое распределение интенсивности нейтронов, для которых S↑↑H, обозначим символом J(00), а распределение для S↑↓H − символом J(01). После включения устройства, которое называется флиппером, перед образцом получится состояние S↑↓H. В этом случае измеряются интенсивности J(11) и J(10). (Для отдельных пиков интенсивностей используются символы типа (01) с последующей их классификацией.) Примеры таких распределений для анизотропной пленки сплава Co
67
Fe
31
V
2
(толщина d = 0.15 мкм) приведены на рис. 1. При отсутствии эффектов Зеемана на каждой кривой J(ij) при малых H наблюдался бы один пик зеркального отражения и по одному пику интенсивности преломленных нейтронов. Кривые 1 здесь соответствуют одноосной, а кривые 2 − однонаправленной магнитным текстурам. При изготовлении другого, казалось бы, такого же образца в нем образовалась однонаправленная магнитная текстура, которая не изменилась после описанной выше магнитной обработки, но через два года в этом образце было обнаружено около 5% доменов с противоположными направлениями намагниченностей [2−4]. Понятно, что возможность надежной идентификации магнитных текстур пленок существенна для решения некоторых известных задач физики магнитных материалов. На рис. 2 показаны результаты измерений [3,5,6], выполненных в течение одних суток, чтобы исключить эффект «магнитного старения». Для двух образцов интегральные интенсивности зеркальных отражений Q(00) и Q(11) одинаковы в пределах 3 %, но угловые распределения интенсивностей J(01) и J(10) сильно отличаются. При увеличении приложенного к образцам магнитного поля до 800 Э наблюдались качественные изменения угловых распределений интенсивностей [4]: пики (01) и (10) при θ ≈ 91′ для двух пленок стали одинаковыми, а интенсивности незеркальных отражений для первого образца упали в меньшей степени, чем для второго. Подобные результаты кажутся противоречивыми, что сильно затрудняет установление общих закономерностей наблюдаемых явлений. Поэтому в нашей модели учитывается лишь факт переворота спина нейтрона внутри образца. Определение же конкретных механизмов таких переворотов считается особыми задачами, для решения которых имеет смысл использовать эффекты Зеемана. Пока можно сказать, что основной причиной плохой воспроизводимости экспериментальных данных, полученных на анизотропных Co
67
Fe
31
V
2
пленках, являются разные кристаллические текстуры моноклинной магнитной фазы. Подтверждение этой гипотезы имеет непосредственное отношение к фундаментальной проблеме нарушения принципов симметрии. Кроме того, показанные на рис. 2 результаты приводят к выводу: механизмы переворотов спинов нейтронов для двух типов отражений существенно отличаются, что подтвердилось и в следующей серии опытов [4,7]. Рис. 1. Угловые распределения интенсивностей рассеянных нейтронов после изготовления (кривые
1
) и кратковременного намагничивания первого образ-ца (кривые 2
) в поле H = 800 Э; измерения при H = 7 Э, зеркаль-
ные отражения при θ
≈
91
′
. Рис. 2. Интенсивности J
(01) и J
(10) для первого (кривые
1
) и второго (кривые 2
) образцов после приложе-ния магнитного поля H = 800 Э; измерения при H = 7 Э. При перемагничивании Co−Fe пленок часто наблюдаются эффекты, 29
40 60 80 100 120 140 160
0
10
20
30
40
Интенсивность, отн.ед.
(00, up)
(11, up)
(00, down)
(11, down)
а
θ
, мин
40 60 80 100 120 140 160
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
θ
, мин
Интенсивность, отн.ед.
(01, up)
(10, up)
(01, down)
(10, down)
б
которые указывают на некую неэквивалентность противоположно намагниченных состояний, пример чего показан на рис. 4. После изготовления пленки толщиной 2.5 μ и размерами 210×80 mm
2
в ней обнаружена однонаправленная магнитная текстура. Внешнее магнитное поле прикладывалось вдоль направления легкой оси намагничивания. После приложения поля H = 750 Э ток электромагнита выключался, и в остаточном поле H = 7 Э выполнялись измерения угловых распределений интенсивностей. Затем пленка поворачивалась на 180° вокруг нормали к ее поверхности и процедура повторялась. Символ «up» соответствует M↑↑H, где M − намагниченность исходного состояния пленки. На рис. 4 видно сильное изменение «зеркального» отражения (10) после перемагничивания пленки: T = Q
down
(10)/Q
up
(10) = 3.3(1), но при этом заметных отличий интенсивностей других пиков не наблюдалось. Для углов скользящего падения ϑ
i
= 39′ и ϑ
i
= 52′ получен такой же результат: T = 3.0(2). Однако 6 отношений интенсивностей пиков (10) и (01) при θ = 2ϑ
i
изменялись от 0.33(2) до 1.68(8), что невозможно объяснить в рамках модели двулучепреломления нейтронных волн на границе пленки. Поэтому приходиться предполагать, что в этих пиках имеются две компоненты, одна из которых сильно изменяется при перемагничивании пленки. Рис. 3. Интенсивности для противоположно намагничен-ных состояний пленки (up, down); измерения при H = 7 Э, угол скользящего падения нейтронного пучка ϑ
i
= 45′. В заключение отметим, что причиной появления незеркальных отражений часто считается «наличие латеральных флуктуаций плотности длины рассеяния нейтронов с размерами меньше латеральной проекции длины когерентности нейтрона». Экспериментальные данные, полученные на анизотропных пленках с однонаправленной магнитной текстурой, объяснить наличием таких флуктуаций невозможно, но вопрос о взаимосвязи размеров магнитных неоднородностей с интенсивностями незеркальных отражений, которые наблюдаются при малых магнитных полях, остается. Пока имеется достаточно оснований считать, что такие отражения − результат когерентного малоуглового рассеяния. Для проверки этого предположения необходимы дополнительные исследования на образцах с разной степенью магнитной анизотропии. Публикация: Ковалев А.В. Эффекты Зеемана при малоугловом рассеянии поляризованных нейтронов. Препринт ПИЯФ-2774. Гатчина, 2008, 13 с. Проект 4.3.
Исследование корреляций между структурными особенностями и аномалиями функциональных свойств оксидов и интерметаллоидов редкоземельных элементов различными методами рассеяния нейтронов (исследования тонких взаимодействий нейтронов со сплошными средами). Нейтронографическое исследование кристаллической и магнитной структуры диэлектрических кристаллов. 30
Нейтронно – синхротронная аттестация нано- и композитных материалов, используемых в водородной энергетике (накопители водорода, протон-
проводящие мембраны и электролиты, катализаторы. Руководители проекта: проф. В.А.Трунов д.ф.-м.н. А.И.Курбаков 4.3.1..Исследование фазового разделения и магнитосопротивления в сложных электронно-
допированных самарий-кальциевых манганитах Sm
0.1
Ca
0.9-х
Sr
x
MnO
3
. Структурные и физические свойства электронно-легированных Sm
0.1
Ca
0.9−x
Sr
x
MnO
3
перовскитных манганитов (0≤x≤0.8) были изучены комбинацией рентгеновской и нейтронной дифракции с измерениями намагниченности (в статических или импульсных магнитных полях), магнитной восприимчивости и удельного сопротивления. При комнатной температуре наблюдается структурное превращение от Pnma (для x≤0.4) к I4/mcm (0.5≤x<0.8) (рис.1). Детальное изучение двух соединений (x=0.3 и 0.6), принадлежащих к каждой структурной области, демонстрирует при низких температурах различные фазовые разделения, со смесями C- и G-типа антиферромагнетизмов, связанных с различными кристаллографическими структурами (P2
1
/m для x=0.3 и I4/mcm для x=0.6) (рис.2). В результате продемонстрировано, что, в Mn
+4
обогащенных манганитах, свойства магнитосопротивления могут быть оптимизированы химическим давлением. Управление размером ионных радиусов в A-позиции позволяет управлять конкурирующими основными состояниями, природой фазового разделения и, в принципе, количеством ферромагнитной фазы, что полезно для максимизации эффекта колоссального магнитосопротивления и обеспечивает альтернативный путь к его оптимизации без изменения валентности Mn. Представлена магнитная и структурная фазовая диаграмма, построенная на основе нейтронных, магнитных и транспортных измерений (рис. 3). Наблюдается четкая корреляция между структурами и свойствами в этой Mn
+3.9 серии. Рис.1. Параметры (левая y-ось) и объем элементарной ячейки (правая y-ось) от концентрации Sr (x); врезка: параметр разброса в размерах А-катионов (σ
2
= Σx
i
r
i
2
- <r
A
>
2
) от среднего размера А-катиона <r
A
> для Sm
0.1
Ca
0.9-x
Sr
x
MnO
3
серии. 31
Рис. 2. Температурные зависимости (от 1.4 до 300 K) порошковых нейтронограмм от (a) Sm
0.1
Ca
0.6
Sr
0.3
MnO
3
и (b) Sm
0.1
Ca
0.3
Sr
0.6
MnO
3
. Такое увеличение от 23° до 73° в 2θ выбрано для выделения магнитных пиков. Рис. 3. Фазовая диаграмма Sm
0.1
Ca
0.9-x
Sr
x
MnO
3
. CMR отношение (голубые треугольники) и величины намагниченности при 5 K в 1.45 Тл представлены на правой y-оси для демонстрации сильной корреляции между магнитными и транспортными свойствами. Полученные результаты опубликованы: [1] Martin C., Maignan A., Hervieu M., Hébert S., Kurbakov A., André G., Boureé-Vigneron F., Broto J.M., Rakoto H., Raquet B. «Phase separation and magnetoresistivity in Sm
0.1
Ca
0.9-
x
Sr
x
MnO
3
» Phys. Rev. B 77 (2008) 054402, 32
4.3.2. Исследование магнитных структур и физических свойств самарий-стронциевых манганитов Sm
1-х
Sr
х
MnO
3 в области электронного допирования (х>0.5). Проведено систематическое исследование кристаллических и магнитных структур, магнитных и транспортных свойств электронно-допированных Sm
1-x
Sr
x
MnO
3
(x>0.5) перовскитных манганитов методами порошковой нейтронной дифракции высокого разрешения и измерений электрического сопротивления, намагниченности и магнитной восприимчивости при различных температурах. Хотя изученные соединения 152
Sm
0.45
Sr
0.55
MnO
3
и 152
Sm
0.37
Sr
0.63
MnO
3
различаются по уровню легирования стронцием, оба они являются однородными антиферромагнитными (AFM) диэлектриками и не проявляют эффекта колоссального отрицательного магнитного сопротивления (CMR). И, в то же время, эти соединения в изученной температурной области (1.5 - 288 K) обладают разной кристаллографической симметрией (ромбической Pbma и тетрагональной I4/mcm), различным типом спинового упорядочения [AFM-A (Т
N
≈ 180 К) и AFM-C (Т
N
≈ 250 К)], характеризуются разной орбитальной поляризацией (d
x
2
-y
2
и d
3z
2
-r
2
) и демонстрируют 2D- и 1D-размерные магнитные и транспортные свойства, соответственно. Отсутствие CMR у этих составов объясняется отсутствием сосуществования магнитных фаз, проявляющих ферромагнетизм путем двойного обмена, в противоположность тому, что наблюдается в Sm
1-x
Sr
x
MnO
3
соединениях с CMR (x≤0.5). Т.о. при сравнении микроскопических характеристик соединений Sm
0.45
Sr
0.55
MnO
3
и Sm
0.37
Sr
0.63
MnO
3
показано, что изменения в системе наклонов октаэдров при комнатной температуре прямо связаны с изменениями низкотемпературных магнитных структур. Для самарий-стронциевых манганитов определена критическая область концентраций, определяемая средним размером А-катиона <r
A
> и разбросом в размерах А-катионов σ
2
, при которой происходит концентрационный структурный переход от ромбической к тетрагональной кристаллической симметрии, сопровождающийся изменением типов орбитального и магнитного порядка: <r
A
> ≈ 1.24 Å и σ
2 ≈ 0.0077 Å
2
. Рис. Сравнение (a) орбитальной x
2
-y
2 поляризации e
g
электронов и магнитное упорядочение A-типа Sm
0.45
Sr
0.55
MnO
3
манганита с (b) 3z
2
-r
2
орбитальной поляризацией в Sm
0.37
Sr
0.63
MnO
3 антиферромагнетике C-типа. Стрелки указывают ориентацию магнитных моментов ионов марганца. Полученные результаты опубликованы в виде статей: [1] Kurbakov A.I., Martin C., Maignan A. «Sm
0.45
Sr
0.55
MnO
3
: crystal and magnetic structure studied by neutron powder diffraction» J. Phys.: Condens. Matter 20 (2008) 104233. [2] Курбаков А.И., Martin C., Maignan A. «Кристаллическая и магнитная структуры и физические свойства манганита Sm
0.37
Sr
0.63
MnO
3
» ФТТ 50 (2008) 266-272. 33
4.3.3. Исследование зарядового упорядочения в сложных манганитах при половинном легировании на примере Sm
0.32
Pr
0.18 Sr
0.5
MnO
3
. Для манганитов типа RE
0.5
Sr
0.5
MnO
3
на фазовой диаграмме существует особая зона, где с понижением температуры происходят два магнитных перехода. Sm-Sr и Pr-Sr соединения при этом демонстрируют противоположное поведение с T
N
>T
C
и T
N
<T
C
, соответственно. В итоге
, при самых низких температурах Sm
0.5
Sr
0.5
MnO
3
соединение является металлом, тогда как Pr
0.5
Sr
0.5
MnO
3 является ферромагнитным (FM) металлом только в диапазоне температур между T
C
(260К) и T
N (150К). Эти результаты ясно показывают, что только заменой Sm на Pr и обратно можно решительно изменить магнито-
транспортные свойства манганитов. Причиной эффекта колоссального магнитного сопротивления (CMR) является то, что зарядоупорядоченное СО-АFM диэлектрическое состояние легко коллапсирует в FM металлическое при приложении магнитного поля, что и было продемонстрировано на образце состава Sm
0.32
Pr
0.18
Sr
0.5
MnO
3
, когда приложение магнитного поля в 7 Тл понизило величину ρ на несколько порядков. Исследования этого состава методом нейтронной порошковой дифракции высокого разрешения продемонстрировали, что основное магнитное состояние исследуемого соединения является фазоразделенным и при гелиевых температурах представляет собой смесь трех магнитных фаз: FM, AFM–A и зарядоупорядоченное AFM-CE. AFM-CE состояние формируется при Т ≈ 120 К и может быть отнесено к моноклинной кристаллической фазе Р2
1
/m. СЕ-тип спинового упорядочения характеризуется чередующимся упорядочением ионов Mn
3+
и Mn
4+
. Узор спинового упорядочения в плоскости ab довольно сложный и такие плоскости уложены АFM вдоль оси с.
Магнитные рефлексы Mn
3+
и Mn
4+ подрешеток разделены, что позволило их легко идентифицировать. Обнаружение АФМ-CE зарядоупорядоченной фазы в данной системе, уникально само по себе, т.к. не наблюдается в исходных Sm
0.5
Sr
0.5
MnO
3
и Pr
0.5
Sr
0.5
MnO
3 соединениях. Исследования Sm
0.32
Pr
0.18
Sr
0.5
MnO
3 будут продолжены в 2009 г. 4.3.4. Исследования механизмов стабилизации и водорода в композитах на основе цинк- -медных оксидов (продолжение работ). Были проведены измерения с помощью малоуглового рассеяния нейтронов в Гренобле. Результаты измерений в настоящее время обрабатывается. 4.3.5. Исследование микроструктуры новых ионопроводящих материалов для водородных топливных элементов. Изучены свойства новых гидрогелей на основе взаимопроникающих сеток (ВПС), образованных из винил- и гидридсодержащих олигосилоксанов и поливинилового спирта (ПВС). Показано, что степень набухания сетки ПВС в воде, определяемая природой и концентрацией сшивающего мономера, увеличивается аномально при повышении содержания звеньев сшивающего мономера. Установлено, что оптическая прозрачность материала достигается в системах с наиболее плотно сшитой силиконовой сеткой, в которой размер структурных элементов ВПС не превышает 100 нм. Методом малоуглового рассеяния нейтронов изучена структура гидрогелей, контрастированных путем набухания в тяжелой воде, что позволило изучить распределение системы заполненных водой наноскопических пор в сетке гидрогелей. Построена многоуровневая структурная модель гидрогелей в виде сложной упаковки насыщенных водой пор диаметром ~ 10 нм, которая согласуется с данными атомно-силовой микроскопии. Рассмотрена структура ионообменных материалов на основе 34
Рис.1. Координационные числа упаковок пор в гидрогеле на различных структурных уровнях в зависимости от радиуса инерции кластеров их пор. Нижняя и верхняя прямые линии показывают координационные числа для объемноцентрированной решетки и плотнейшей гексагональной упаковки (гранецентрированной решетки) Рассмотрена структура ионообменных материалов на основе ВПС. Исследования показали, что на их основе могут быть разработаны новые материалы для мембран топливных водородных элементов. Публикации: 1.C. С. Иванчев
1
, В. Н. Павлюченко
1,2
, О. Н. Примаченко
1
, В. А. Трунов, В. Т. Лебедев, Ю. В. Кульвелис, Д. Н. Орлова. Гидрогели на основе взаимопроникающих полимерных сеток Препринт-2008 277 2. V.N.Pavlyuchenko
1
, O.V.Sorochinskaya
1
, S.S.Ivanchev
1*
, S.Ya.Khaikin
1
, V.A.Trounov
2
, V.T.Lebedev
2
, E.A.Sosnov
3
, I.V.Gofman
4
New silicone hydrogels based on interpenetrating polymer networks comprising polysiloxane and poly(vinyl alcohol) networks, Polymers for Advanced Technologies, выйдет из печати в декабре 2008 года. 4.3.6. Изучение влияния гетеровалентного замещения щелочноземельным катионом Сa
2+
подрешетки РЗМ в ионных проводниках типа Yb
2
Ti
2
O
7
Электропроводность (Yb
0.9
Ca
0.1
)
2
Ti
2
O
7
максимальна среди всех известных на сегодня пирохлоров и достигает 4×10
-2
S/cm. По своей величине ионная проводимость (Yb
0.9
Ca
0.1
)
2
Ti
2
O
7 близка к проводимости нового класса супериоников на основе La
2
Mo
2
O
9
(LAMOX). Для понимания механизма ионной проводимости в этих соединениях, увеличения уровня ионной проводимости и, следовательно, их дальнейшего практического использования, необходимы структурные исследования методом дифракции нейтронов. На 48-детекторном нейтронном дифрактометре были проведены исследования образцов состава Yb
2
Ti
2
O
7
и (Yb
0.9
Ca
0.1
)
2
Ti
2
O
7
. Обнаружено, что катион Сa
2+
размещается в подрешетке Yb, причем рассчитанные значения заселенности с хорошей точностью совпадают с данными о химическом составе соединения. Предположения о возможности внедрения Ca в подрешетку Ti не нашли подтверждения. Наиболее важным и интересным результатом проведенных исследований является обнаружение индуцированного легированием расщепления одной из кислородных подрешеток (O2) – наряду с понижением ее заселенности образуется новая подрешетка O3, при этом подрешетка O1 изменений не претерпевает. Попытки искусственного внедрения 35
подрешетки O3 в расчеты для исходного соединения Yb
2
Ti
2
O
7
привели к существенному ухудшению качества подгонки, что убедительно доказывает отсутствие в этом веществе подобного расщепления. По нашему предположению, именно такое перераспределение анионов в кислородной подсистеме под влиянием внедрения щелочноземельного катиона и объясняет столь высокое значение ионной проводимости в соединении (Yb
0.9
Ca
0.1
)
2
Ti
2
O
7
. Более полную информацию о поведении кислородных подрешеток могут дать запланированные измерения при различных температурах. Shlyakhtina A.V., Fedtke P., Busch A., Kolbanev I.V., Barfels T., Wienecke M., Sokolov A.E., Ulianov V.A., Trounov V.A., Shcherbakova L.G. Effect of the Ca-doping on the electrical conductivity of oxide ion conductor Yb
2
Ti
2
O
7
. // Solid State Ionics, 179, 2008, 1004-1008. Проект 4.4.
Исследование функциональных материалов и методика специального облучения образцов Руководители проекта: д.ф.-м.н. Р.Ф. Коноплева, д.ф.-м.н. В.Т.Лебедев 4.4.1. Анализ структуры радиационных дефектов в кристаллах кварца в связи с эволюцией физико-химических свойств кварца при облучении (плотность, проницаемость для газов и жидкостей) (совм. c Институтом Геологии Кольского Филиала РАН и ОАО «Лаборатория свойств стекла», Санкт-Петербург). Рук.: д. ф.-м. н. В.Т.Лебедев, кфмн В.М.Лебедев, С.П.Орлов В рамках совместной с Институтом Геологии Кольского Филиала РАН и ОАО «Лаборатория свойств стекла» (Санкт-Петербург) работы по созданию и исследованию модельных образцов кварца с известной структурой дефектов, предназначенных для количественного изучения накопления и диффузии газов, в частности гелия, и жидкостей в Земной коре, продолжены исследования эволюции физико-химических свойств кварца при облучении нейтронами. Методом малоуглового рассеяния нейтронов на установке «Мембрана-2» установлено, что в облученных флюенсом быстрых нейтронов (E
n
> 1 МэВ) до 2*10
20
н/см
2
образцах по всему объему наблюдаются точечные, протяженные (дислокационные петли) и объемные (тепловые пики) дефекты. Крупные объемные дефекты размером до ~100 nm – это зародыши аморфной фазы. С
ростом флюенса нейтронов увеличивается объемная доля всех видов дефектов и общая длина протяженных дефектов, которые могут образовать связную сетку каналов с размером ячейки до 30 нм (таблица). Таблица Глобулярные дефекты (пики смещения) Протяженные дефекты (цилиндрические каналы радиусом ~2 нм) Флюенс нейтронов, F, н/см
2
Радиус дефектов R
G
, нм Объемная доля дефектов ϕ
G
, % Объемная доля точечных дефектов объемом 1 нм
3
ϕ
P
, % Суммарная длина L
T
, 10
10
см/см
3 Объемная доля каналов ϕ
L
, % 7,7∙10
17
34 ± 2 0,044 1 6 ± 3 0,8 1,7∙10
18
43 ± 2 0,061 2 10 ± 2 1,3 5,0∙10
18
47 ± 2 0,3 3 13 ± 2 1,7 2,1∙10
20 43 ± 3 1,5 6 27 ± 3 3.6 36
Исследованиями, проведенными в 2008 году, установлено: 1. Измерения плотности облученных образцов, проведенные методом гидростатического взвешивания, показали, что с увеличением флюенса нейтронов уменьшается плотность кварца. При флюенсе 5*10
18
н/см
2
плотность образца по сравнению с кристаллическим состоянием снизилась на 0.005±0.001 г/см
3
. При флюенсе 2*10
20
н/см
2
плотность образца уменьшилась на 0,39 г/см
3
и составила 2.260±0.001 г/см
3
, что соответствует образованию в нем практически 100 % ной метамиктной аморфной фазы (плотность аморфного кварцевого стекла составляет 2.25 г/см
3
).
Измерения образцов методом малоуглового рассеяния гамма-лучей также подтверждают образование в облученных образцах аморфизированных областей с меньшей плотностью. 3. Установлено, что в аморфизированные области, создающиеся при облучении кварца, может проникать гелий, способный диффундировать по протяженным дефектам (каналам). В кристаллическом же кварце диффузия газов отсутствует, так как нет для этого каналов.Растворимость гелия-4 в облученном флюенсом 5∙10
18
н/см
2
образце кварца составила 98×10
-6
см
3
газа на грамм вещества (или 0,0015 % общего объема образца) при нормальных условиях (при стандартной температуре 298
о
К и давлении 1 физ. атм, что в 10 раз меньше, чем для естественных кварцев. Условия насыщения: температура – 300
о
, давление Не - 30 атм., время насыщения облученного образца гелием составило 1200 часов. 5. В образце, облученном флюенсом 2,13∙10
20
н/см
2
, величина насыщения образца гелием составила 6∙10
-2 см
3
газа на грамм вещества, что в 10
4
раза больше, чем в кристаллическом состоянии. Эта концентрация соответствует коэффициенту растворимости Генри - > 4∙10
-3
см
3
газа на см
3
кварца при давлении 1 атм. и температуре 300
о
С. 6. Эти значения находятся в хорошем согласии с прежними измерениями растворимости гелия в естественном кварце.Тем самым подтверждена основная идея эксперимента о возможности образования в облученном быстрыми нейтронами кварце связных аморфизированных областей и каналов (дислокационных петель), способных поглощать гелий в больших количествах. Для объяснения такого расхождения необходимо, прежде всего, воспроизвести результаты вышеприведенной публикации непосредственно на примере активации самария, так как увеличение величины удерживания имеет большое практическое значение для получения медицинских радиопрепаратов, а также фундаментальное значение для понимания всей цепочки процессов распада возбужденного атома в условиях конфайнмента. Результаты работы опубликованы в: 1. В.М.Лебедев, В.Т.Лебедев, С.П.Орлов, В.В.Голубков, Б.З.Певзнер, И.Н. Толстихин, «Исследование надатомной структуры облученного нейтронами синтетического кварца методами малоуглового нейтронного и рентгеновского рассеяния» // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2008, № 12. С. 1-7. 4.4.2 Температурная зависимость электросопротивления наноструктурированных образцов сплава Ti-Ni-Cu
Рук. Дфмн Коноплева Р.Ф. к.ф.-м.н. Беляев С.П., к.ф.-м.н. Чеканов В.А., Выполнено исследование температурных зависимостей электросопротивления наноструктурированных образцов сплава Ti-Ni-Cu после облучения флюенсом быстрых нейтронов 1∙10
19
и 2∙10
19
нейтр./см
2
. Установлено, что облучение приводит к уменьшению температур мартенситных переходов. Предварительный анализ указывает на возможность кристаллизации аморфных сплавов при облучении. 37
4.4.3. Расчет потока неравновесных вакансий в поле упругих напряжений радиационных дефектов. Рук. д.ф.-м.н. Коноплева Р.Ф., к.ф.-м.н. Беляев С.П., к.ф.-м.н. Накин А.В.., Разработан алгоритм расчета и выполнено моделирование эволюции концентрации неравновесных вакансий вблизи ненасыщаемого стока с постоянным градиентом напряжений. Предложена модель для описания изменения размеров и плотности радиационных нарушений при термоциклировании. 4.4.4. Модернизация установки ультразвуковой резонансной спектроскопии. Рук. д.ф.-м.н. Коноплева Р.Ф., к.ф.-м.н. Назаркин И.В. С целью расширения экспериментальных возможностей установки ультразвуковой резонансной спектроскопии проведена ее модернизация, способствующая увеличению максимальной рабочей частоты с 200 кГц до 1 МГц. 4.4.5. Киетика акустической эмиссии в наноструктурированных материалах Рук. д.ф.-м.н. Коноплева Р.Ф., к.ф.-м.н. Беляев С.П., к.ф.-м.н. Дамаскинская Е.Е., Выполнено измерение температурной зависимости интенсивности акустической эмиссии пористых образцов наноалмаза с пироуглеродом. Установлено, что при нагревании наблюдаются всплески активности эмиссии, амплитуда которых нарастает до температуры 90 о
С, после чего активность остается на уровне фона. При охлаждении происходит резкий всплеск активности в районе 60 о
С. Наблюдаемые эффекты предположительно связаны с процессами адсорбции и десорбции на поверхности пор. 4.4.6. Измерительный комплекс низкотепературной гелиевой петли. Рук.д.ф.-м.н. Коноплева Р.Ф., к.ф.-м.н. Беляев С.П., к.ф.-м.н. Чеканов В.А., Низкотемпературная гелиевая петля на реакторе ВВР-М. Для повышения точности измерений в процессе облучения разработана блок-схема и алгоритм работы измерительного комплекса на низкотемпературной гелиевой петле реактора ВВР-М. Проект 4.5 Фазовые переходы в материалах c колоссальным магнитосопротивлением Руководители проекта: к.ф.-м.н. В.А. Рыжов снс В.П. Хавронин к.ф.-м.н. Ю.П. Черненков к.ф.-м.н. А.В. Лазута к.ф.-м.н. О.П. Смирнов
д.ф.-м.н. С.М. Дунаевский
Комплексное изучение фазовых переходов в манганитах, обладающих свойством КМС, со структурой, близкой к псевдокубической. Этапы 2008 г
4.5.1. Обработка полученных на псевдокубическом манганите La
0.88
MnO
2.95
экспериментальных данных для линейной и нелинейной восприимчивостей, магнитного резонанса, нейтронной дифракции и подготовка публикации. 38
Аннотация. Выполненные комплексные исследования La
0.88
MnO
2.95
и La
1-х
Са
х
MnO
3
х = 0.22, 0.2 манганитов позволили установить, что на этих обладающим КМС образцах с ферромагнитным металлическим для первых двух соединений и диэлектрическим для х=0.2 состава LaCa системы основными состояниями переход из парамагнитного (П) в ферромагнитное (Ф) состояние происходит по сценарию, обнаруженному нами ранее при исследовании псевдокубических манганитов: монокристаллов Nd
1-x
Ba
x
MnO
3
, x = 0.23, 0.25 и поликристаллического La
0.88
MnO
2.91
состава с Ф диэлектрическим основным состояниям. Этот сценарий заключается в том, что П-Ф переход начинает развиваться как традиционный для кубических ферромагнетиков переход второго рода, а затем при некоторой температуре Т* выше Т
С
в парамагнитной матрице первородным образом возникают однодоменные области новой магнитной фазы обладающие спонтанным Ф моментом и квазиметаллической проводимостью, т.е. образуется гетерофазное состояние. Данный результат является важным аргументом в пользу сформулированной нами гипотезы об универсальности данного сценария для всех обладающих КМС манганитов с псевдокубической структурой и Ф (диэлектрическим или металлическим) основным состоянием и позволяет качественно объяснить физические причины КМС. Обработка полученных на псевдокубическом манганите La
0.88
MnO
2.95
экспериментальных данных для линейной и нелинейной восприимчивостей, магнитного резонанса, нейтронной дифракции и подготовка публикации. Ранее было показано, что фазовая диаграмма, магнитные и транспортные свойства La
0.88
MnO
x
(
x = 2.82 - 2.95) подобны свойствам традиционных манганитов. Состав х
= 2.82 по своим свойствам соответствует родительскому соединению LaMnO
3
, а в составах
х > 2.82 появляются носители и транспорт [Phys. Rev. B 69,
054432 (2004)]. Задачей комплексных исследований La
0.88
MnO
2.95
манганита с ферромагнитным (Ф) металлическим (М) основным состоянием (T
ДM ≈ 250 K) была проверка универсальности необычного сценария перехода парамагнетик-ферромагнетик (П-Ф), обнаруженного ранее при исследовании псевдокубических Nd
1-x
Ba
x
MnO
3
(
x
= 0.23, 0.25) [Письма в ЖЭТФ 73
, 369 (2001); ЖЭТФ 121
, 678 (2002); Sol. St. Comm. 128
, 41 (2003); Sol. St. Comm. 130
, 803 (2004); Phys. Rev. B 72
, 124427 (2005); JMMM 300
, 44 (2006)] и La
0.88
MnO
2.91
[JMMM 300
, e159 (2006)] манганитов с Ф диэлектрическим (Д) основным состоянием и его возможной связи со структурными изменениями. П-Ф переход начинает развиваться как переход второго рода в кубических ферромагнетиках, а затем при некоторой температуре Т* выше Т
С
в парамагнитной (П) матрице первородным образом возникают однодоменные области новой магнитной фазы обладающие спонтанным Ф моментом и квазиметаллической проводимостью, т.е. образуется гетерофазное состояние. Согласно положению высокотемпературного максимума в зависимости амплитуды третьей гармоники намагниченности нелинейного отклика, |M
3
|, (частота возбуждения 20 кГц) от температуры (Т) температура Кюри La
0.88
MnO
2.95
Т
С
≈ 240 К (вставка 1 в Рис.1). Зависимости восприимчивости первого порядка от Т, выше Т
С указывают на фазовый переход второго рода. Поведение χ
′
(
τ
) (
τ
=(Т-Т
С
)/Т
С
) при τ
> 0.03 соответствует 3D изотропному ферромагнетику с критическим индексом γ
≈
4/3 (вставка 2 в Рис.1). Свидетельством необычности П-Ф перехода является большая величина характеризующей поглощение энергии переменного поля мнимой компоненты восприимчивости χ
′′
, существенно превышающая обычный уровень ~ (
ω
/
Γ
)
χ
′
. Согласно данным порошковой нейтронной дифракции кристаллическая структура во всем исследуемом Т-диапазоне (4 – 300 К) хорошо описывалась ромбоэдрической группой R-3c. Зависимость структурных параметров от Т представлена на Рис.2. Их изменение с понижением Т в основном отражает сжатие решетки. Резкое уменьшение V, a
и с
при T
ДM
≈
250 К обусловлено Д-М 39
210 220 230 240 250 260 270 280 290
0
1
2
3
4
5
0,00
0,02
0,04
0,06
230 235 240 245
0
1
2
10
-2
10
-1
10
-2
10
-1
10
0
4πχ'
T (K)
Рис. 1. Температурная зависимость фазовых компонент линейной восприимчивости La
0.88
MnO
2.95
. Вставка 1 показывает зависимость от температуры амплитуды третьей гармоники нелинейного отклика, а вставка 2 - апроксимацию (прямая линия) 4
πχ
' степенной зависимостью 4
πχ
' ~ τ
- 4/3
, τ
= (T-T
C
)/T
C
.
4πχ"
|M3| (10
- 3 emu)
T (K)
(1)
T
C
=240 K
4πχ'
τ
(2)
351
352
353
354
355
1,962
1,964
1,966
163,6
163,8
164,0
5,52
5,53
13,34
13,36
0 50 100 150 200 250 300
1,0
1,2
1,4
V (Å
3)
(a)
dMn-O
(Å
) Mn-O-Mn angle (deg.)
(b)
a (Å) c (
Å)
Рис. 2. Зависимость структурных параметров от температуры.
(а) параметры элементарной ячейки и ее объем; (b) длина и
угол Mn-O связей; (с) тепловой фактор кислорода. Ошибки
не более размера символа.
BO (Å
2
)
T (K)
(c)
переходом. Спонтанный Ф момент возрастает ниже Т
С
≈
240 К обычным образом, достигая значения 3.45 μ
В
/Мn, которое близко к 3.5 μ
В
/Мn, отвечающей ионной композиции Мn
3+
/Mn
4+
. -2
0
2
-2
-1
0
1
-4
-2
0
2
4
-2
0
2
-4
-2
0
2
4
-3
0
3
-2
0
2
-2
0
2
-3
0
3
-2
0
2
-3
0
3
-5
0
5
-200 0 200
-3
0
3
-200 0 200
-1
0
1
2
(a)
(10
-2
) (emu/g)
(10
-2
) (b)
(10
-2
)
ImM
2
(H)
(10
-2
)
(emu/g)
(10
-2
)
ReM
2
(H)
(10
-2
)
(10
-3
)
(10
-6
)
(10
-6
)
(10
-5
)
(10
-3
)
249.9 K
244.3 K
238.6 K
148.7K
148.7K
238.6K
244.3K
249.9K
254.5 K
254.5K
(10
-5
)
(10
-7
)
258.3 K
(10
-6
)
258.3K
265.2 K
265.2 K
H (Oe)
Рис. 3. Зависимости ReM
2
(H) и ImM
2
(H) для La
0.88
MnO
2.95
при некоторых температурах.
H (Oe)
Open symbols -reverse H-scan
Full symbols -direct H-scan
160 200 240
10
-5
10
-3
10
-1
180 210 240
-1
0
1
2
3
4
-100
0
100
200
300
200 220 240 260
-200
-100
0
100
200
(b)
M2extr
(emu/g)
T (K)
- ReM
2min
- ImM
2min
Рис. 4. Зависимость от температуры (a) положения
экстремумов и точки ImM
2
(H)=0 в поле, (b) величины
(
H
)
в экст
р
ем
у
мах.
ReM
2
(T, H=0) (10
-3 emu/g)
T (K)
H
min
(Oe) in M
2(H) H
min
in ImM
2
(H)
H
min
in ReM
2
(H)
(a)
HC (Oe) in ImM
2(H)
T (K)
На Рис.3 приведены данные для двух фазовых компонент второй гармоники намагниченности М
2
в параллельных статическом и переменном магнитных полях H(t)=H+h
⋅
sin2πft (f=15.7МГц), при некоторых характерных температурах, связанных с тремя характерными(“примесной”, нормальной и аномальной) Т–областями (установка описана в [ЖТФ
66
, 183 (1996)]). Те же области существовали в NdBa системе. В “примесной” области (315–289К) наблюдался слабый Т-независящий сигнал, имеющий незначительный полевой (Н) гистерезис. Предполагается, что за него отвечает примесная АФ фаза со слабым ферромагнетизмом. В нормальной области (289–258К=Т*) отклик растет с понижением Т. При этом, ReM
2
(T,H) и ImM
2
(T,H) зависимости могут быть описаны в терминах критического поведения 3D изотропного ферромагнетика. Аномальная область (Т*÷Т
С
) характеризуется появлением дополнительного аномального (А) сигнала, который имеет другой знак и неординарную ImM
2
(H) зависимость (петлю гистерезиса при |
Н
|
< 100 Oe и экстремум ImM
2ext
в очень слабом поле |
Н
|
≤
10 Oe) (Рис. 3, Т=258.3 К). Отличное от нуля значение ReM
2
(H=0) свидетельствует о появлении спонтанного Ф момента. А-сигнал резко нарастает с понижением Т, так что при Т = T
ДM
≈ 250 K отношение |
ImM
2ext
(T
ДM
)/ ImM
2ext
(T
*
)
|
∼
10
3
, причем Н–положение экстремума остается неизменным, как это видно из Рис.4а, 4b. Последнее, в соответствии с конечно размерным скейлингом [
M.M. Barber, in: S. Domb, J.L. Lebowitz Eds., Phase Transition and Critical Phenomena, vol. 8, 1983
], свидетельствует, что размеры возникших однодоменных Ф фрагментов меньше корреляционной длины, т.е. они имеют наноразмеры. Рост же величины сигнала новой фазы происходит из-за 40
увеличения ее относительного объема. В то же время продолжает развиваться и переход второго рода в П матрице, что детектируется по «вползанию» в диапазон развертки статического поля экстремума сигнала от нее в ReM
2
(H), Рис.4а. Его положение определяется кроссовером от условия слабого к условию сильного поля gμH ~ kT
C
τ
5/3
[τ = (Т-Т
С
)/T
C
] и зависит от Т, достигая минимума в Т
С
, что дает близкое к ранее приведенному значение 244 К. Увеличивающийся вес в ReM
2
(H) компоненте безгистерезисного сигнала от парамагнитной матрицы приводит к постепенному схлопыванию Н-
гистерезиса (Рис. 3а, Т=244.3К). В этом же интервале Т*÷Т
С
происходит рост и ReM
2
(H=0) примерно того же масштаба. Зависимость ReM
2
(Т,H=0) имеет четко выраженный максимум при 250 К ≈
T
ДM
(вставка в Рис.4b). Поскольку рост объема А фазы сопровождается Д-М переходом можно говорить о металлическом характере ее проводимости. Переход возникает, вероятно, из-за образования перколяционного проводящего кластера на всем образце. Интересно, что ReM
2
(Т,H=0) резко уменьшается при охлаждении от T
ДM
до Т
С
, где достигает минимума, а затем монотонно возрастает. В х=2.91 образце наблюдается подобная зависимость ReM
2
(Т,H=0), как на вставке в Рис.4b, с другими характерными Т. Важное отличие – значение функций в максимуме/минимуме, которые в х=2.95 соединении на порядок больше, чем в х=2.91 составе. Это наблюдение, наряду с появлением особенностей в ρ(Т) и КМС говорит в пользу того, что А фаза обладает квазиметаллическими свойствами. В х=2.91 системе ее объем недостаточен для образования протекательного проводящего кластера. Этот предел определенно достигается в х=2.95 манганите, где объем А-фазы существенно больше. Данные электронного магнитного резонанса подтверждают образование неоднородного состояния при Т ≥
Т* > Т
С
. Ниже Т* в спектрах возникают два добавочных (к сигналу от П матрицы) сигнала от новой фазы. Поскольку фрагменты этой фазы обладают моментом, то от нее наблюдалось два сигнала, соответствующих параллельной и перпендикулярной ориентации магнитного поля по отношению к оси анизотропии, вдоль которой ориентирован момент, в исследуемом поликристаллическом образце [
А.Г. Гуревич. Магнитный резонанс в ферритах и антиферромагнетиках. М., “Наука”, гл.2, 1973
]. Таким образом, сценарий перехода в структурно однофазном La
0.88
MnO
2.95 манганите с ФМ основным состоянием подобен выше сформулированному для составов с ФД основным состоянием, что является важным аргументом в пользу его универсальности. Образование неоднородного состояния выше Т
С
позволяет качественно объяснить возникновение КМС в испытывающих Ф упорядочение манганитах с разным зарядовым состоянием ниже Т
С
. Отметим, что модель двойного обмена Зенера [Phys. Rev. 81
, 403 (1951)] описывает образование только однородного ФМ состояния с существенно меньшей, чем наблюдается экспериментально, величиной МС и не описывает образование ФД основного состояния, обладающего КМС. Закончена подготовка полномасштабной статьи, часть полученных данных опубликована: [1] A.V. Lazuta, V. A. Ryzhov, I.A. Kiselev, V.P. Khavronin, Yu.P. Chernenkov, P.L. Molkanov, O.P. Smirnov, I.O. Troaynchuk, V.A. Khomchenko. Unusual Properties of Paramagnet to Ferromagnet phase Transition and Phase Separation in Hole Doped Manganites. Functional Materials v. 15, 178 (2008). 4.5.2 Комплексное исследование фазового перехода из парамагнитного (П) в ферромагнитное (Ф) состояние в псевдокубических манганитах La
1-х
Са
х
MnO
3
(х = 0.2; 0.22) с Ф диэлектрическим основным состоянием для проверки универсальности найденного ранее в Nd
1-x
Ba
x
MnO
3
системе сценария необычного П-Ф перехода с образованием гетерофазного магнитного состояния выше Т
С
: i) линейной и нелинейной восприимчивостей; ii) магнитного резонанса в Х-диапазоне. Для х= 0.22 состава, находящегося на концентрационной границе перехода диэлектрик-
металл планируется также: iii) уточнение структуры с помощью нейтронной дифракции. Все запланированные исследования выполнены. В настоящее время проводится обработка полученных данных. В целом полученные на LaCa системе результаты подтверждают сформулированный выше сценарий П-Ф перехода и его корреляцию с особенностями в ρ(Т) зависимостях в манганитах, как с ФД, так и ФМ основным состоянием. 41
Они показывают так же, как было естественно ожидать, что для каждой системы манганитов в процессе развития перехода проявляются свои особенности. Их изучение может пролить дополнительный свет на физику манганитов в наиболее интересной области фазовой диаграммы, где наблюдается КМС. Публикация: [13] A.V. Lazuta, V. A. Ryzhov, I.A. Kiselev, V.P. Khavronin, Yu.P. Chernenkov, P.L. Molkanov, O.P. Smirnov, I.O. Troaynchuk, V.A. Khomchenko, Functional Materials 15, 178 (2008). 4.5.3. Выполнить расчеты возможных ступенчатых магнитных структур легированных манганитов стехиометричных составов Рук. Проф. С.М.Дунаевский, В.В. Дериглазов, А.А. Григорькин В результате рассмотрения различных ступенчатых (зигзагообразных) ферромагнитных цепочек ионов марганца в легированных манганитах La
1-x
Ca
x
MnO
3 обнаружено, что в одномерном спектре e
g
электронов этих соединений всегда возникает ряд запрещённых зон, которые при определённых значениях концентрации электронов х обеспечивают возникновение в соответствующих трёхмерных АФ структурах изоляторного состояния. Нами впервые был получен спектр зигзагообразной цепочки (3×3), трёхмерная 3D элементарная ячейка которой содержит 24 атома марганца и качественно правильно описывает экспериментальную магнитную структуру манганита La
1/3
Ca
2/3
MnO
3
. Выполненный нами анализ показал, что одновременно с возникновением магнитной структуры в этом манганите может возникнуть и гигантский спонтанный электрический момент. 4.5.4. Исследование явления гиганского магнитосопротивления в пленках Co/SiO
2
, напыленных на полупроводящую подложку Рук. Проф. С.М.Дунаевский, В.В. Дериглазов, А.А. Григорькин Рассмотрено поглощение линейно-поляризованного излучения 2D электронным газом на поверхности нанотрубки и возникающий при этом стационарный электрический ток (фотогальванический эффект или ФГЭ ). Предполагалось что система находится во внешнем продольном магнитном поле, а спиральная симметрия трубки обусловлена протяженным спиральным возмущающим потенциалом. При бесконечной амплитуде этого потенциала (барьера) модель переходит в модель спиральной ленты, которая может быть использована для описания уже реализованных в эксперименте квазидвумерных структур на основе полупроводниковых слоев. Публикации 2008 года: 1. С.М.Дунаевский, В.В. Дериглазов, Электронная структура ступенчатых ферромагнитных цепочек и условия возникновения изоляторного состояния в манганитах, ФТТ, т. 50, вып.1 , 98-104, 2008; 2. А.А. Григорькин, С.М.Дунаевский, Магнитный момент нанотрубки со спиральной симметрией, ФТТ, т.50, вып.3, стр. 507 – 511, 2008; 3. Григорькин А.А., Дунаевский С.М., Фотогальванический эффект в нанотрубке со спиральной симметрией. Сб. трудов 8-й всероссийской молодежной школы «Материалы нано-, микро оптоэлектроники и волоконной оптики: физические свойства и применение» ,Саранск, 2008, с.23-24. 42
Проект 4.6 Исследования надмолекулярной структуры композиционных полимерных материалов и сегнетокерамик нового поколения Рук. д.ф-м.н. Лебедев В.Т., снс Лебедев В.М. 4.6.1. Исследование молекулярного строения и пространственных надмолекулярных корреляций впервые синтезированных полимеров с центрами ветвления - молекулами фуллерена С
60
в растворах методами рассеяния нейтронов Методом малоуглового рассеяния нейтронов в растворах исследованы структурные особенности звездообразных прото(Н)- и дейтеро(D)-полистиролов с центром ветвления фуллереном С
60
в сопоставлении с характеристиками линейных полистиролов, имеющими массу, равную массе луча в звездообразных макромолекулах. Определены молекулярные массы звездообразных полимеров и установлена гексафункциональность их центра ветвления. Показано, что при относительно низкой концентрации звездообразных полимеров в растворах в рассеянии нейтронов проявляются эффекты исключенного объема за счет областей с повышенной плотностью у центра макромолекулы. С помощью Фурье-
преобразования данных рассеяния получены пространственные корреляционные функции, на основании которых установлено регулярное строение “звезд”. Сделаны заключения о локальных корреляциях звеньев в пределах отдельного луча, усредненных корреляциях между звеньями соседних лучей в пределах отдельной “звезды”. На основании анализа пространственных корреляций показано, что центры масс лучей расположены по ортогональным осям, проходящим через С
60
-центр ветвления звездообразной макромолекулы. Особенности строения “звезд” были установлены путем преобразования данных нейтронного рассеяния из пространства импульсов в реальное пространство с помощью Фурье-преобразования в пакете программ “ATSAS”. Корреляционные функции γ(R) были получены для H и D-“звезд” в зависимости от радиуса молекулярных корреляций R. Эти функции, умноженные на фактор R
2
, γ(R)∙R
2 = G(R), представлены рис.1а. Функции G(R) нормированы на собственные значения в максимуме. На масштабах R ≤ R
C
= R
Ga
/√3 ~ 1.5 нм (R
C
- радиус корреляции лучей), поведение функции G(R) подчиняется зависимости G(R) ~ RR
C
exp(-R/R
C
) ≈ RR
C
[1-R/R
C
], отвечающей закону рассеяния Зимма σ(q)=σ
o
/[1+(R
C
q)
2
]. На масштабах порядка радиуса инерции звезды на зависимостях G(R) наблюдается главный максимум при R ~ R
1
~ 4 нм (рис. 1а), что согласуется с представлениями о звездообразной макромолекуле как квазисферической частице с радиусом ~ 4 нм. 43
0 2 4 6 8 10
0,0
0,2
0,4
R, нм
(б)
R
S
0 2 4 6 8 10
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
G(R)/G
max
1
2
Δ
[G(R)/G
max
]
(а)
R
1
R
2
R
3
Рис. 1. Зависимость корреляционных функций рассеяния протонированных (1) и дейтерированных (2) звездообразных полистиролов (а) и разности указанных функций (б) от радиуса (R). В области значений радиусов выше радиуса инерции “звезды” наблюдаются максимумы при R
2 ~ 6.5 нм и R
3 ~ 8.5 нм. Первый из них отражает корреляции между центрами масс соседних лучей, а второй – диаметрально противоположных лучей. При расположении центров масс шести лучей на ортогональных осях координат (X,Y,Z), проходящих через центр ветвления, расчетное отношение R
3
/R
2
должно составлять √2. В эксперименте отношение R
3
/R
2
составляет ~ 1.3, что близко к расчетному значению R
3
/R
2
. Таким образом, данные, полученные из рассеяния нейтронов, в виде пространственных корреляций лучей убедительно подтверждает структуру “звезды” с симметричным расположением шести лучей по ортогональным осям относительно С
60
-центра ветвления. Это полностью соответствует представлениям о механизме образования регулярных звездообразных шестилучевых полимеров. Сравнение корреляционных функций для H и D “звезд” (рис. 1б) позволяет судить об их взаимодействии в растворе. Зависимость Δ[G(R)/G
max
] = G
(H)
(R)/G
(H)
max
– G
(D)
(R)/G
(D)
max
имеет широкий максимум на масштабе R
S
~ 7.5 нм, положение которого характеризует расстояние R
S
между парой “звезд” при их контакте в растворе. Результаты опубликованы Лебедев В.Т., Виноградова Л.В., Торок Д. Нейтронные исследования структурных особенностей звездообразных фуллерен (C
60
)-содержащих полистиролов в растворах. Высокомолек. соед. А. 2008. т.50. № 10. С. 1833-1841. 4.6.2. Изучение явлений гидратации комплексов порфинов, полимеров и наночастиц методами рассеяния нейтронов, спектрофотометрии и молекулярной гидродинамики. 44
Методами малоуглового рассеяния нейтронов и спектрофотометрии, динамического рассеяния света и вискозиметрии изучено взаимодействие ферромагнитных жидкостей с порфиринами различного строения – сульфированным тетрафенилпорфином дигидрохлоридом (H
2
TPPS
4
(HCl)
2
) и препаратом «фотодитазин», использующемся в фотодинамической терапии при лечении онкологических заболеваний. Также исследовано влияние плюроника на функциональные свойства фотодитазина (рис.1-3). Полученные комплексы ФМЖ с фотодитазином и плюроником показали высокую эффективность при воздействии на культуры опухолевых клеток. Результаты могут быть использованы при создании магнитоуправляемого препарата для ФДТ. 3
2
Absorbance
λ
, nm
1
Рис. 1. Фотодитазин. Рис.2. Электронные спектры поглощения: 1 – раствора фотодитазина С = 0.0013 % в 0.15 М NaCl; 2 – раствора фотодитазина С = 0.0050 % в 0.15 М NaCl; 3 – комплекса ФМЖ-1 (С = 0.035 %) + фотодитазин (С = 0.0021 %) в 0.15 М NaCl. 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5
10
-5
10
-4
10
-3
4, 6
3, 5
I, a.u.
q, nm
-1
1
2
3
4
5
6
1, 2
Рис. 3. SANS ФМЖ в комплексе с фотодитазином и плюроником в 90 % D
2
O: 1, 2 – ФМЖ; 3, 4 – ФМЖ + плюроник; 5, 6 – ФМЖ+ плюроник + фотодитазин. Т
о
: 1, 3, 5 – 37
о
С; 2, 4, 6 – 20
о
С. 45
Показано преимущество использования магнитной жидкости, стабилизированной лимонной кислотой (ФМЖ-2) для биомедицинского применения перед жидкостью, стабилизированной ионами хлора (ФМЖ-1). Выявлены структурные отличия магнитных жидкостей на лимонной кислоте, приготовленных с разными исходными концентрациями. В жидкости с низкой исходной концентрацией (ФМЖ-2.1) магнетит содержится в виде отдельных частиц, кластеры магнетита отсутствуют и не образуются при повышении концентрации этой жидкости методом испарения, а в жидкости с высокой исходной концентрацией (ФМЖ-2.2) присутствуют кластеры магнетита, которые частично разрушаются при выпаривании жидкости досуха. Представленные результаты позволяют сделать вывод об образовании комплексов порфиринов с частицами магнетита. В случае фотодитазина показано сохранение его фотокаталитических свойств в комплексе с ФМЖ-2 и усиление их под действием плюроника. Результаты могут быть использованы при создании магнитоуправляемого препарата для ФДТ. Проект 4.7 Изучение структуры и динамики молекулярных и надмолекулярных биологических комплексов методами рассеяния нейтронов
Рук. к.ф.-м.н. В.В. Исаев-Иванов, проф. В.А. Трунов Аннотация. Впервые предложено решение прямой задачи – компьютерный расчет кривых малоуглового рассеяния нейтронов (МРН) и функций распределения по расстояниям (ФРР) для произвольной упаковки нуклеосом в супернуклеосомную структуру хроматина ядер эукариот высших. В отчетный период проведены работы по определению минимального, полного набора параметров, задающих геометрию супернуклеосомной структуры хроматина, построению на основе этого набора параметров геометрической модели супернуклеосомной структуры хроматина, разработке вычислительно эффективных алгоритмов расчета спектров малоуглового рассеяния нейтронов, расчету кривых (МРН) и (ФРР) супернуклеосомных структур «соленоид» и «зиг-заг», обсуждаемых в настоящее время в литературе. 4.7.1. Методом малоуглового рассеяния нейтронов получение сравнительных структурных данных об упаковке хроматина ядер высших, которые выделены из нормальных клеток и из клеток аномально пролиферирующих, являющихся моделью для злокачественно трансформированных клеток. В связи с остановкой реактора ИБР-2 в ОИЯИ (Дубна, Россия) и прекращением действия Соглашения между Россией и Францией об использовании исследовательского реактора в Институте Лауэ-Ланжевена (Гренобль), в отчетный период экспериментальные измерения впервые проводились на установке малоуглового рассеяния KWS-2, расположенной на реакторе FRM II (Мюнхен, Германия). Первые измерения были проведены на ядрах клеток эритроцитов курицы (
ЯЭК)
, лейкоцитов крови крыс (
ЯЛК)
, аденокарциномы шейки матки человека Hela, фибробластов китайского хомячка А238, выделенных из нативных клеток, в диапазоне рассеяных векторов соответствующих нуклеосомной структуре хроматина клеток высших эукариот. Эти измерения подтвердили результаты, полученные на предыдущем этапе в Гренобле на установке D-11. С целью трактовки отличий в кривых рассеяния и в функциях распределения по расстояниям, полученных на ядрах из нормальных клеток и из клеток аномально пролиферирующих, злокачественно трансформированных, впервые начата разработка модели супернуклеосомной структуры хроматина, которая позволит рассчитать спектры 46
малоуглового рассеяния нейтронов (МРН) и функции распределения по расстояниям (ФРР) для произвольной упаковки нуклеосом в составе хроматина. Рис. 1. Кривые рассеяния (A) и функции распределения по расстояниям (B), полученные из экспериментальных кривых, для ядер, выделенных из нормальных клеток (ЯЭК и ЯЛК) и для ядер, выделенных из злокачественно трансформированных клеток (HeLa и А238). Для разработки такой модели в отчетный период были проведены следующие работы: 1.определен минимальный, полный набор параметров, задающих геометрию супернуклеосомной структуры хроматина; 2.на основе этого набора параметров построена геометрическая модель супернуклеосомной структуры хроматина; 3.разработан вычислительно эффективный алгоритм расчета спектров малоуглового рассеяния нейтронов; 4.построена физическая модель супернуклеосомной структуры хроматина для расчета спектров МРН и ФРР. Нуклеосома считалась твердым телом, пространственное положение которого задается координатами центра и тройкой ортогональных векторов, образующих локальную систему координат. Интерфейс с соседними нуклеосомами определяется следующими параметрами: векторы точек входа/выхода ДНК, длина линкера и углы вращения линкера относительно осей локальной системы координат. Cпектры МРН вычислялись по классической формуле Дебая. Формальный вид входящих в нее выражений позволил реализовать их на языке Fortran, с последующей алгоритмической оптимизацией. Поскольку расчеты спектров МРН с помощью формулы Дебая требуют, чтобы объект был представлен совокупностью однородных шаров, имеющих фиксированную плотность, каждая нуклеосома в составе супернуклеосомной структуры хроматина моделировалась совокупностью таких шаров. В соответствии с геометрической моделью определялись центр и ориентация каждой нуклеосомы, а также размеры гистонового кора и днДНК. На основе этих данных, физическая модель нуклеосомы строилась следующим образом: центральная часть – гистоновый кор – моделировалась одним шаром, днДНК – цепочкой взаимно пересекающихся шаров, образующих спираль. В случае белкового кора размер шара соответствует размеру гистонового октамера, а его плотность – известному значению для белков. В случае днДНК естественным размером шаров является диаметр спирали днДНК.. Для адекватного описания недискретной структуры соседние шары должны пересекаться. Соотношение между скоростью расчета и качеством аппроксимации спирали совокупностью шаров зависит от конкретных значений параметров пересечения. После предварительных расчетов днДНК в составе нуклеосомы был выбран компромиссный вариант, где центры шаров расположены на спирали, причем линейное смещение центра 0.01 0.1
0.1
1
10
A
Hen_Contrl
Rat_Contrl
HeLa_Contrl
A238_Contrl
I cm-1
Q A
-1
-50 0 50 100 150 200 250 300 350 400
-0.002
0.000
0.002
0.004
0.006
0.008
0.010
0.012
0.014
B
P(r)
r A
Hen_Contrl
Rat_Contrl
HeLa_Contrl
A238_Contrl
47
последующего шара относительно предыдущего составляет половину радиуса шара, с соответствующей нормировкой плотности шаров (рисунок 2а). Рис. 2. (а) Физическая модель нуклеосомы. Красным цветом показан гистоновый кор, зеленым — днДНК. (б) ФРР для модели нуклеосомы (красная кривая — без белкового кора) Для физической модели нуклеосомы по формуле Дебая был рассчитан спектр МРН и, на его основе, ФРР (рисунок 2б). Видно, что график ФРР для модели днДНК в составе нуклеосомы имеет три пика, локализованных у значений 15, 35 и 80 Å. Интересно, что первый из них соответствует размеру шаров, моделирующих днДНК, второй — удвоенному шагу суперспирали днДНК, третий — ее диаметру. Как видно из рисунка, введение еще одного шара, моделирующего гистоновый кор, приводит к исчезновению первых двух пиков и существенному сглаживанию третьего пика на графике ФРР и появлению нового пика (45 Å), соответствующего радиусу нуклеосомы как целого. Таким образом, график функции распределения по расстояниям для физической модели нуклеосомы имеет два пика, локализованных у значений 45 и 80 Å. Рис. 3. (а) Геометрическая модель супернуклеосомной структуры: структуры типа зигзаг (справа) и соленоид (слева) из 15 нуклеосом. Зеленым цветом обозначены точки входа днДНК, красным — точки выхода, желтым — линкеры, белым — ход днДНК в составе нуклеосомы. (б) ФРР для этих структур (красная кривая — структура типа соленоид, синяя — типа зигзаг) На рисунках 3а и 3б приведены две основные модели супернуклеосомных структур, которые обсуждаются в литературе, а на рисунке 3в их ФРР. В мононуклеосомной области (0-100 Å) видны два перегиба (45 и 80 Å), соответствующие структуре одной нуклеосомы. Более того, имеется ряд пиков в супернуклеосомной области, которые можно будет 48
интерпретировать после дополнительных расчетов с варьированием параметров межнуклеосомного интерфейса и параметров экспериментальной установки. Это планируется сделать в дальнейших расчетах. По итогам работы была защищена диссертация на соискание степени магистра по направлению «Физика» (ВМА 0084322). Работа в целом была представлена на РНИКС-2008, где была отмечена дипломом конкурса стендовых докладов. 4. 7. 2.Исследование корреляции между параметрами филаментной структуры белка RecA, полученными в экспериментах по малоугловому рассеянию нейтронов, и влиянием конформационной подвижности на биологическую активность этой филаментной структуры путем использования методов молекулярной динамики и квантовой химии. На предыдущих этапах исследование структуры RecA белка и его комплексов с нуклеотидными кофакторами (ATPγS, ADP, ssDNA) методом малоуглового рассеяния нейтронов позволило получить величины шага и диаметра спиральной филаментной структуры, которую образует белок в растворе и их зависимость от присутствия нуклеотидных кофакторов (активная и неактивная конформация филамента). За отчетный период были проведены квантово-химические расчеты фермент-
субстратных комплексов и их структуры в реакции ферментативного гидролиза АТФ в активном центре белка RecA из E.coli. С помощью пакета программ GAMESS для квантово-химических расчетов на многопроцессорном вычислительном комплексе была исследована структура и энергетика исходного, переходного и продуктивного состояния в реакции ферментативного гидролиза АТФ в активном центре белка RecA из E.coli. Работа состояла из нескольких этапов: 1) построение фермент-субстратного комплекса на базе литературных рентгеноструктурных данных; 2) построение упрощенной модели комплекса, пригодной для проведения квантово-
механических расчетов; 3) квантово-химические расчеты энергии комплекса и ее минимизация с помощью пакета программ GAMESS. Пространственные структуры фермент-субстратного комплекса и его упрощенных моделей строились с помощью ICM [1], пакета программ для молекулярного моделирования (Molsoft LLC, USA). На базе известных рентгеновских структур комплексов RecA c различными лигандами (АДФ, АТФ-γ-S и ADP-AlF4) [2-5], а также литературных данных по механизмам гидролиза АТФ другими ферментами [6,7] были построены несколько вариантов активированного комплекса, которые могут корректно воспроизводить известные механизмы гидролиза АТФ белками. Полноатомная структура такого комплекса в активном центре белка RecA представлена на Рис. Рисунок 1. Пространственная структура активированного состояния фермент-субстратного комплекса белок RecA-АТФ. Водородные и координационные связи показаны пунктирными линиями. Однако квантово-химические расчеты на системах такого размера в настоящее время невозможны. Поэтому из полной структуры фермент-субстратного комплекса были выделены те элементы белка и АТФ, которые непосредственно участвуют в реакции гидролиза. В упрощенной модели комплекса были оставлены элементы структуры белка, связанные с АТФ водородными связями, а также координирующие связывание атома магния (остатки с номерами 68-73, 194 и 96), АТФ, атом 49
магния, а также молекула воды. Для уменьшения числа атомов в системе часть боковых цепей аминокислот, явно не участвующая в связывании субстрата, была заменена на водороды (остатки 69-72). Также аденозин АТФ и атомы основной цепи аминокислотных остатков номер 96 и 194, которые не находятся в прямом контакте с реакционным центром были заменены на метильные группы. В результате был получен упрощенный фермент-
субстратный комплекс размером порядка 150 тяжелых атомов, пригодный для квантово-
химических расчетов на имеющихся в нашем распоряжении многопроцессорных кластерах. Структура упрощенного комплекса представлена на рисунке 2. На этом упрощенном комплексе были проведены расчеты минимизации энергии и поиска седловых точек с помощью метода DFT [8] с использованием функционала плотности B3LYP (базис 6-31G) при замороженных положениях всех Cα атомов белка и метильной группы АТФ. Расчеты проводились с применением программного пакета GAMESS-US [9] на кластере кафедры Биофизика в СПбГПУ (24 процессора класса Intel Core 2 2.4 Ghz). Как видно из Рис. 1, в активированном состоянии комплекс состоит из: 1) молекулы АТФ, связанной с белком с помощью специфической сети водородных связей (так называемый мотив Волкера); 2) иона Mg
+2,
связанного с бета- и гамма-фосфатными группами АТФ и остатком Thr73; и 3) атакующий гамма-фосфат АТФ молекулы воды, активированной водородными связями с отрицательно заряженными остатками Glu68 и/или Glu96. С помощью квантово-химических расчетов мы воспроизвели in silico механизм реакции гидролиза АТФ: АТФ + Н
2
О ↔ АДФ + PO
4
H. Рисунок 2. Пространственная структура упрощенного комплекса в продуктивном состоянии реакции гидролиза АТФ. При этом было показано, что одновременно происходят два процесса. С одной стороны молекула воды отдает один из своих атомов водорода карбонильной группе боковых цепей остатков Glu68 или Glu96, с другой стороны атом кислорода этой молекулы воды атакует гамма-фосфатную группу АТФ, образуя с ней ковалентную связь. При этом происходит перестройка электронных орбиталей комплекса и разрушается ковалентная связь между бета- и гамма-фосфатной группой АТФ. На рисунке 2 представлена конечная (продуктивная) пространственная структура этого комплекса. Расчеты показали, что разница между энергиями активированного и продуктивного комплекса этой химической реакции равна примерно 69 ккал/моль. Однако, при дальнейшей минимизации энергии, было показано, что свободная фосфатная группа может несколько изменить свою конформацию, занимая еще более низкоэнергетическое положение с перестроенной системой водородных связей, показанных на рисунке 3. Для того чтобы сравнить полученные данные с экспериментальными результатами, необходимо определить величину энергетического барьера между базовым и активированным состоянием. В настоящее время мы пытаемся определить структуру и энергетику базового состояния этой реакции, которая еще не вполне ясна. Вероятно, природа энергетического барьера в этой химической реакции связана с энтальпийными и энтропийными потерями, необходимыми при сборке всех элементов в активированный фермент-субстратный комплекс, показанный на Рис. 1. 50
Рис. 3 Пространственная структура продуктивного комплекса после полной минимизации энергии. Литература 1. Abagyan R, Totrov M. Biased probability Monte Carlo conformational searches and electrostatic calculations for peptides and proteins. J Mol Biol 1994; 235
:983-1002. 2. Story RM, Steitz TA. Structure of the recA protein-ADP complex. Nature 1992; 355
:374-376. 3. Datta S, Prabu MM, Vaze MB, Ganesh N, Chandra NR, Muniyappa K, Vijayan M. Crystal structures of mycobacterium tuberculosis RecA and its complex with ADP-AlF(4): implications for decreased ATPase activity and molecular aggregation. Nucleic Acids Res 2000; 28
:4964-4973. 4. Datta S, Krishna R, Ganesh N, Chandra NR, Muniyappa K, Vijayan M. Crystal structures of Mycobacterium smegmatis RecA and its nucleotide complexes. J Bacteriol 2003; 185
:4280-4284. 5. Xing X, Bell CE. Crystal Structures of Escherichia coli RecA in Complex with MgADP and MnAMP-
PNP(,). Biochemistry 2004; 43
:16142-16152. 6. Topol IA, Cachau RE, Nemukhin AV, Grigorenko BL, Burt SK. Quantum chemical modeling of the GTP hydrolysis by the RAS-GAP protein complex. Biochim Biophys Acta 2004; 1700
:125-136. 7. Grigorenko BL, Nemukhin AV, Topol IA, Cachau RE, Burt SK. QM/MM modeling the Ras-GAP catalyzed hydrolysis of guanosine triphosphate. Proteins 2005; 60
:495-503. 8. Parr RG, Yang W. Density-functional theory of atoms and molecules. New York Oxford UK: Oxford University Press ; Clarendon Press; 1989. 9. Michael W. Schmidt KKBJABSTEMSGJHJSKNMKANSST. General atomic and molecular electronic structure system. Journal of Computational Chemistry 1993; 14
:1347-1363. Публикации: 1. Karelov D.V., Lebedev D.V., Suslov A.V., Shalguev V.I., Kuklin A.I., Islamov A.Kh., Lauter H, Lanzov V.A., Isaev-Ivanov V.V. Large-scale structure of RecA protein from Deinococcus radiodurans and its complexes in solution. J. Phys.: Condens. Matter 2008, 20: 104215. 2. Лебедев Д.В., Филатов М.В., Куклин А.И., Исламов А.Х., Штеллбринк И., Пантина Р.А., Денисов Ю.Ю., Топерверг Б.П., Исаев-Иванов В.В.: Cтруктурная иерархия хроматина ядер эритроцитов курицы по данным малоуглового рассеяния нейтронов: фрактальная природа высших порядков упаковки хроматина. Кристаллография 2008, 53(1): 111-116. 4.7.3. . Исследование методов оптимизации фотодинамической терапии онкологических заболеваний
Аспирант Ю.В.
Кульвелис Впервые синтезированы и исследованы методом малоуглового рассеяния нейтронов наноразмерные комплексы феррочастиц с сенсибилизатором «фотодитазин», использующимся в фотодинамической терапии в онкологии. Определена структура комплексов, исследовано влияние на них биосовместимого полимера плюроника. Установлено, что плюроник перестраивает структуру магнитной жидкости из цепных образований в компактные наноразмерные кластеры. Полученные комплексы остаются стабильными длительное время, что важно для применения в медицине. Клинические испытания на культурах опухолевых клеток и на крысах показали, что фотокаталитические свойства фотодитазина в комплексе с магнетитом сохраняются, а эффективность препарата увеличивается по сравнению с исходным фотодитазином. Наличие плюроника еще более увеличивает эффективность. Синтезированные комплексы могут быть использованы в 51
качестве первого магнитоуправляемого сенсибилизатора в фотодинамической терапии, а также в методе гипертермии при лечении онкологических заболеваний. Подготовлена к защите диссертация «Биофизические свойства наноструктур на основе порфиринов». Отправлены статьи в журналы Журнал структурной химии, Jornal of porphirins and phthalocyanines, Физика твердого тела. Ожидается выход из печати статьи: Ю.В. Кульвелис, В.А. Трунов, В.Т. Лебедев, Д.Н. Орлова, М.Л. Гельфонд. Синтез и исследование структуры феррожидкостей с порфиринами и перспективы их применения в фотодинамической терапии. Поверхность (в печати). Проект 4.8 Изучение стохастических связей и испектров теплоых флуктуаций Рук. к.ф.-м.н. М.А.Пустовойт, д.ф.-м.н. С.Л.Гинзбург (ОТФ), к.ф.-м.н. Б.И.Якубович, снс А.И.Сибилев 4.8.2 Генерационно-рекомбинационный шум в полупроводниках Рук. кфмн Б.И.Якубович Исследовался генерационно-рекомбинационный шум в полупроводниках, вызванный прямыми генерационно-рекомбинационными процессами. Шум данного типа анализировался как флуктуационный процесс со статистическими связями между последовательными событиями. Вычислена формула для спектра рассмотренного генерационно-рекомбинационного шума. Она может быть широко применена для анализа свойств и оценки уровня шума в узкозонных полупроводниках и полупроводниках с низкой концентрацией дефектов. Проанализирован взрывной шум. Дано количественное описание шума этого типа. Вычислено выражение для спектра бистабильного взрывного шума. Получена универсальная формула для спектра многоступенчатого взрывного шума. Анализировались случайные последовательности импульсов. Рассмотрена случайная последовательность импульсов весьма общего вида, и вычислен ее спектр. Проанализированы различные частные случаи. Полученные результаты могут быть использованы для определения спектров многочисленных импульсных процессов в различных областях физики. 4.8.3 . Скейлинговые свойства лавинообразной активности в сетях возбудимых элементов со стохастической блокировкой связей при изменении структуры сети от случайной к безмасштабной Рук. Проф.С.Л.Гинзбург. дфмн.Савицкая, кфмн Ю.В.Геращенко Экспериментально исследовалась лавинообразная динамика проникновения магнитного потока в джозефсоновской среде - гранулярном высокотемпературном сверхпроводнике - при медленном увеличении внешнего магнитного поля. Наблюдаемые всплески ЭДС индукции связаны со скачкообразным проникновением магнитного поля в сверхпроводник и имеют степенное распределение. Полученные результаты являются прямым подтверждением гипотезы самоорганизованной критичности в такой системе. В рамках данной темы продолжались теоретические и экспериментальные исследования лавинообразной динамики магнитного потока в дискретных сверхпроводниках Новым является исследование релаксации флуктуаций числа частиц в мембранном канале, а также транспорта через ассиметричный мембранный канал . Также начаты исследования по изучению динамики нелинейной системы взаимодействующих пороговых элементов на сложной сети. 52
Наиболее значимыми на данный момент являются результаты по наблюдению скачков ЭДС индукции, связанных со скачкообразным проникновением магнитного поля в сверхпроводник, которые демонстрируют степенное распределение Кроме того необходимо отметить важность результатов, полученных в пункте, так как изучение динамики на сложных сетях является сейчас очень актуальной проблемой, в связи с распространенностью сетевых структур (Интернет, дорожный трафик, нейронные сети и прочие объекты). Публикация: 1. V.Yu. Zitserman, A.M. Berezhkovskii, M.A. Pustovoit, S.M. Bezrukov, Relaxation and fluctuations of the number of particles in a membrane channel at arbitrary particle-channel interaction, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 129, 095101 (2008). 2. A.M.Berezhkovskii, M.A.Pustovoit, S.M.Bezrukov, Entropic effects in channel-facilitated transport: Inter-particle interactions break the flux symmetry, Biophysical Journal, submitted. 3. О.В.Геращенко "Аномально низкий уровень токового шума в наноструктурной керамике NdFeBC" Письма в ЖТФ, т. 34, вып. 3, с.70-74, 2008. 4. O.V.Gerashchenko "Power-law distribution of the flux avalanches in a Josephson medium" Journal of Statistical Mechanics: Theory and Experiment (2008) in print. Проект 4.9 Исследование наноструктурных материалов, динамики решетки смешанных соединений и нанокомпозитных материалов методом рассеяния нейтронов Рук. Д.ф.-м.н. С.Б. Вахрушев, проф.А.И. Окороков, к.ф.-м.н. С.В. Григорьев, к.ф.-м.н. И.В. Голосовский 1. Нами было изучено поведение критического рассеяния в кристаллах стронций бариевого ниобата Sr1-xBaxNb2O6 с x=0.4 (SBN60 - конгруэнтно плавящийся, релаксорные свойства отсутствуют), с х=0.39, допированный 1% La (SBN61(La) - релаксорное поведение) и с х=0.3 (SBN70 - релаксорное поведение). Для случая SBN60, были подтверждены наши более ранние данные была выделена критическая компонента рассеяния и был определены критический индекс для радиуса корреляции 2
β
=1.33. В случае соединений с релаксорным поведением картина рассеяния не могла быть непосредственно разделена на термодинамическую и конфигурационную компоненты. Для однозначного решения задачи нами были проведены дополнительные синхротронные эксперименты, завершенные осенью. Была выявлена дополнительный узкий (с шириной меньше 10
-3
Ǻ
-1
) вклад в рассеяния, интенсивность которого проходит через максимум в области температуры перехода (фризинга). В настоящий момент производится совместная обработка нейтронных и синхротронных данных. 2. Проведены эксперименты по изучению медленной (по сравнению с фононными частотами динамики полярных нанообластей в классическом релаксоре магнониобате свинца и твердых растворах на его основе. Измерения проводились в нескольких частотных интервалах: Δω
~30GHz, с разрешением порядка 10GHz (времяпролетный спектрометр DCS, NIST), Δω
~1.5GHz, с разрешением порядка 200MHz (спектрометр обратного рассеяния HFBS, NIST) и Δω
от 100 μ
Hz до1Hz (Рентгеновская фотонная корреляционная спектроскопия – ESRF). На рисунке 1 показана температурная эволюция квазиупругого рассеяния в PMN в области температуры формирования полярных нанообластей а на рисунке 2 температурная зависимость интенсивности рассеяния проинтегрированной по частотным интервалам
Δω
~30GHz и Δω
~1.5GHz. Видно, что упругий вклад возникает в районе 400К, в то время как квазиупругая составляющая появляется при более высоких температурах. Таким образом удается выделить две области существования центрального пика: квазиупругую между температурой Бёрнса и упругую ниже 400К. В настоящее время ведется работа по созданию теоретической модели, описывающей подобное поведение. (Статья принята в Phys.Rev. 53
B). XPCS эксперименты выявили существование медленной релаксационной динамики при низких температурах. Ведется обработка результатов. 3. Была изучена атомная динамика высокоориентированного хризотилового асбеста (ХА) и воды в нанометровых каналах данного минерала. Следует отметить, что хризотиловый асбест содержит в своем составе большое количество гидроксильных групп и, таким образом, поведение воды в каналах ХА значительно лучше имитирует свойства воды в клеточных мембранах, чем поведение воды в углеродных нанотрубках. Эксперимент проводился на спектрометре IN1 ILL, в режиме бериллиевого фильтра. Были изучены колебания с энергией до 500MeV. В сухом ХА были выделены моды, относящиеся к трансляционным и либрационным возбуждениям, а также к изгибу и растяжению ОН групп. Линия, связанная со «стретч» колебаниями наблюдается только в направлении перпендикулярном оси каналов, что позволяет сделать вывод о существовании преимущественной ориентации гидроксильных групп в структуре. Ранее этот факт не был известен. Либрационные возбуждения являются сильно ангармоническими, что проявляется в появлении кратных высших гармоник, не пропадающих вплоть до гелиевых температур. При введении воды в каналы удается обнаружить все характерные для жидкой воды колебание, однако удивительным оказывается тот факт, что «стретч» колебания воды наблюдаются только перпендикулярно оси канала, так же как и гидроксильные колебания в сухом ХИ. Полученный результат указывает на сильное влияние интерфейса ХИ-вода на свойства воды в каналах. Охлаждение до 4К не выявило сужения либрационной линии, характерново для перехода в кристаллическое состояние. 4. Нами проведены измерения рассеяния нейтронов на нанокомпозите нитрит натрия в пористом стекле при передачах импульса до 50Å. Была рассчитана функция радиального распределения и было обнаружено резкое изменение локальной структуры при 450К (Рисунок 3). Это изменение не может быть объяснено переходом из сегнетоэлектрической в параэлектрическую фазу а связано с высокой подвижностью ионов натрия в высокотемпературной фазе приводящей к его «делокализации». Таким образом путем безмодельного расчета радиальной функции распределения, описывающей локальную структуру материала, удалось подтвердить сделанные ранее предположения о формировании специфического предплавительного состояния. 4 6
0,00
0,02
0,04
0,06
ρ
r, A
370K
520K
480K
450K
400K
Рисунок 3 Рис. 1 температурная эволюция квазиупругого рассеяния в PMN
Рис. 2 54
5. Проведен предварительный эксперимент, подтвердивший практическую возможность измерения фононов в пленках 100нм толщины. Время на окончательный эксперимент перенесено на февраль 2009. Собрана и испытана пневматическая система спектрометра СНК3. Показана ее принципиальная работоспособность. Выяснилось, что в результате 15-летнего хранения ряд узлов необходимо заново шлифовать и притирать. Аттестованы системы угловых перемещений. Показано, что повороты столов кристалла монохроматора, кристалла анализатора и образца обеспечивают заданную точность. Перемещения, связанные с движением узлов на воздушных, после выполнения работ, указанных выше. Доработана блок схема системы управления угловыми перемещениями, с учетом измененной компоновки спектрометра и новых преобразователей вал-код. 4.9.2.
Распределение спиновой плотности в пленках MnF
2
толщиной 120, 400 и 1000 nm по результатам измерений на 4х-кружном дифрактомере. Рук. д.ф.-м.н. И.В.Голосовский Обработаны результаты измерений спиновой плотности в пленках MnF
2
толщиной 120, 400 и 1000 nm на 4х-кружном дифрактометре 6T2 Лаборатории Леона-Бриллуэна. Из-за очень малого объема исследуемого материала – 1.2∙10
-4
, 4.0∙10
-4
и 10∙10
-4
мм
3
не удалось измерить достаточного числа магнитных рефлексов для проведения полного Фурье-анализа. Однако результаты обычного уточнения дали два принципиальных результата: во-первых, показано, что до минимальных толщин магнитный момент лежит в плоскости пленки, во-вторых, структурное двойникование не является равновесным. 4.9.3. Индуцированный магнитный момент в ферримагнитном слое Mn
3
O
4
, который синтезирован на поверхности антиферромагнитных наночастиц MnO. Рук. д.ф.-м.н. И.В.Голосовский Необычные свойства магнитных наноструктур, которые интенсивно используются в спинтронике, обусловлены существованием интерфейса – нанометрового слоя, разделяющего разные магнитные материалы. Этот слой очень чувствителен к внешним воздействиям, что привлекает большое внимание в плане практического применения. Этим обусловлено очевидное смещение интереса в исследованиях собственно магнитных наночастиц к исследованиям гетерогенных структур. До недавнего времени исследовались, в основном, пленочные структуры. В прошлом году были синтезированы новые, так называемые структуры ядро-оболочка, которые сразу обратили на себя внимание большой коэрцитивной силой. Обменное взаимодействие антиферромагнитного ядра и ферримагнитной оболочки в этих системах приводит к разнообразным магнитным эффектам. В 2008 году были выполнен первый этап большой программы исследований новых объектов – проведено нейтронографическое исследование наночастиц, в которых ядро – это антиферромагнитный MnO, а оболочка – ферримагнитный оксид γ-Mn
2
O
3
. Эксперименты проведены на дифрактометре D20 Института Лауэ-Ланжевена. Определены магнитная и кристаллическая структуры ядра и оболочки. Доказано, что нестехиометрия интерфейса играет важную роль в формировании системы. Основной результат иллюстрирует рисунок, где представлена температурная зависимость интенсивности магнитного пика, которая пропорциональна квадрату магнитного момента, в образце с ферримагнитным слоем ~ 5 нм при диаметре антиферромагнитного ядра ~ 5 нм. Показано, что магнитный порядок в ферримагнитной оболочке, индуцированный поверхностными спинами ядра, сохраняется много выше температур магнитного упорядочения в слое (43 K) и ядре (140 K), вплоть до комнатной температуры, что является прямым доказательством обменного взаимодействия между ядром и оболочкой. Полученные результаты согласуются с измерениями "обменного смещения" петли гистерезиса. 55
Нейтронографический метод дает уникальную возможность исследования взаимодействия индуцированного момента с антиферромагнитным моментом в ядре, то есть связи некритического и критического параметров. Работа выполнена в сотрудничестве с исследователями Автономного Университета Барселоны (Испания) и направлена в журнал Physical Review Letters. Публикация 2008 года. С. Б. Вахрушев, И. В. Голосовский, Е. Ю. Королева, А. А. Набережнов, Н. М. Окунева, О. П. Смирнов, А. В. Фокин, M. Tovar, M. Glazman, "Структура и диэлектрический отклик нанокомпозитных твердых растворов Na
1−x
K
x
NO
2
," ФТТ, 2008, т.50, вып. 8, 1489-1495. Дополнительно к плану: Оптимизации порошкового дифрактометра Рук. дфмн И.В.Голосовский В рамках работы со студентами Санкт-Петербургского государственного политехнического университета проведена работа по оптимизации порошкового дифрактометра, который эксплуатируется на реакторе ВВРМ с помощью модельного метода. Рассмотрено влияние узла монохроматора на базовые характеристики порошкового дифрактометра: светосилу и инструментальное разрешение, а также проведена оценка возможного увеличения светосилы существующего дифрактометра при замене плоского монохроматора на вертикально фокусирующий монохроматор. Расчеты выполнены методом Монте-Карло, при помощи программы Vitess. Показано, что использование вертикально фокусирующего монохроматора позволяет поднять поток нейтронов на образце в 2.2 раза. Публикация 2008 года. Ю.А. Кибалин, И. В. Голосовский, А. В. Филимонов. «Методы повышения светосилы нейтронных дифрактометров для исследования наноструктурированных материалов» Научно – технические ведомости СПбГТУ (Информатика, телекоммуникации, управление). № 3 (56), 116 – 127, 2008. Температурная зависимость интенсивности магнитного пика, который является суммой вкладов от MnO (ядро) и γ-Mn
2
O
3
(оболочка). Вклад от MnO, рассчитанный из профильного анализа, показан треугольниками. На вкладке показан профиль этого рефлекса при темпер
а
ту
ре 250 K
56
Проект 4.10 Теоретическое изучение проблем, возникающих при исследовании конденсированных сред методом нейтронного рассеяния и возможностей постановки новых экспериментов Рук. проф. С.В.Малеев, к.ф.-м.н. А.В.Сыромятников Работа по пункту [3] является новой и не является продолжением предыдущей деятельности. Работы [1,2,4] являются продолжением исследований по соответствующим темам. Из наиболее значимых хотелось бы выделить работы [1,3,4]. 1. В работе [1] при помощи 1/S разложения рассмотрено взаимодействие спиновых волн в двумерном ферромагнетике с дипольными силами. Проведен всесторонний анализ первых 1/S-поправок к спектру спиновых волн. Показано, что взаимодействие магнонов приводит к щели в спектре. Вычислено затухание спиновых волн и показано, что магноны - хорошо определенные квазичастицы. 2. В работе [2] изучена страйповая фаза, возникающая в интервале полей H1<H<H2, где H2 – поле насыщения, в модели двумерного ферромагнетика с дипольными силами и с сильной анизотропией типа легкая ось перпендикулярной плоскости решетки. Вычислено точное значение поля H1 и найден профиль страйповой структуры, который трансформируется из синусоиды в меандр при уменьшении поля от H2 до H1. 3. В работе [3] вычислен спектр коротковолновых магнонов в двумерном антиферромагнетике на квадратной решетке при T=0 в сильном магнитном поле. Предложен новый метод проведения подобного рода аналитических вычислений в двумерных системах. 4. В работе [4] показано, что квадрат спин-волновой щели является суммой двух слагаемых. Первое положительно. Оно возникает из-за взаимодействия спиновых волн. Второе обусловлено магнито-упругим взаимодействием и меньше нуля. Оценки, основанные на имеющихся экспериментальных данных, показывают, что оба вклада сравнимы по величине. Высказано предположение, что их конкуренция под влиянием давления должна проводить к квантовому фазовому переходу в неупорядоченное состояние, наблюдавшемуся в MnSi и FeGe. Список статей по результатам выполнения проекта:
1. A. V. Syromyatnikov, Spin-wave interaction in two-dimensional ferromagnets with dipolar forces, Phys. Rev. B 77, 144433-1 – 144433-15 (2008); 2. A. V. Syromyatnikov, Magnetic field instability of the collinear phase in two-dimensional ferromagnet with magnetocrystalline anisotropy and dipolar forces, Phys. Rev. B, submitted; 3. A. V. Syromyatnikov, Collective excitations in two-dimensional antiferromagnet in strong magnetic field, Phys. Rev. Lett., submitted, arXiv:0808.2127; 4. S.V. Maleyev, Magneto-elastic interaction in cubic helimagnets with B20 structure, J. Phys.: Cond. Matt., submitted, arXiv:0804.1678; 57
Проект 4.11 Синтез, разделение, глубокая очистка и исследование свойств металлофуллеренов. Исследование распада возбужденного ядра в условиях молекулярного конфайнмента в зависимости от изотопных и изомерных эффектов и электронодонорных свойств окружения. Руководители проекта: к.х.н. Ю.С.Грушко, к.х.н. В.С. Козлов, к.ф.-м.н. В.А. Шилин 4.11.1 Исследование реакции Сциларда-Чалмерса при n,γ-реакции в изомерах металлофуллерена тербия Tb@C
82
. • Электродуговым методом синтезированы металлофуллерны тербия. Проведено экстракционное обогащение металлофуллеренов относительно пустых фуллеренов. • Методом HPLC выделен чистый Tb@C
82
. • На колонке Cosmosil Buckyprep 4,6 x 250 проведено выделение чистого изомера I Tb@C
82
, образующегося с максимальным выходом относительно других изомеров. • Часть полученного изомера сокристаллизована с фуллереном С
60
. • Проведена активация нейтронами в реакторе образцов чистого изомера Tb@C
82
и сокристаллизованного с С
60
. • Для 2-х облученных образцов проведена радиохимическая обработка с целью определения влияния электронодонорного окружения (С
60 – free radical scavenger), обнаруженного в Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 272, No.3 (2007) 505-509, на процесс распада возбужденного состояния молекулы металлофуллерена, возникающего после захвата нейтрона, и величину удерживания в исходной химической форме. • Измерения проводились по трем гамма-линиям спектра: 86,8 кэВ, 197,0 кэВ и 298,6 кэВ. Были измерены скорости счета от нерастворимой в органических растворителях (аморфизованной) части образцов и растворимой в СS
2
части, т.е. удержанной в исходной химической форме металлофуллерена. • Результаты измерений показали, что при облучении чистого изомера I Tb@C
82
величина удерживания в среднем по 3-м диагностическим линиям составляет для образца чистого изомера Tb@C
82
1,31(4)%, а для сокристаллизованного с С
60
величина удерживания 1,0(1)%. • Таким образом, из полученных нами результатов измерения удерживания видно, что в противоположность опубликованным вышеприведенным результатам (для случая реакции 152
Sm (n,γ) 153
Sm) для исследованного нами случая реакции 159
Tb (n,γ) 160
Tb в изомере I электронодонорное окружение молекулы Tb@C
82
(окружение молекулами С
60
) при активации нейтронами не приводит к заметному увеличению величины удерживания, как для случая 152
Sm (n,γ) 153
Sm (60% в присутствии С
60
и 15% в его отсутствии). • Для объяснения такого расхождения необходимо, прежде всего, воспроизвести результаты вышеприведенной публикации непосредственно на примере активации самария, так как увеличение величины удерживания имеет большое практическое значение для получения медицинских радиопрепаратов, а также фундаментальное значение для понимания всей цепочки процессов распада возбужденного атома в условиях конфайнмента. 58
4.11.2. Изучение магнитнорелаксационных свойств систем на основе гидроксометаллофуллеренов гадолиния. • В Синтезированы и сформированы системы, состоящие из смесей гидроксилированных пустых фуллеренов и металлофуллеренов гадолиния, обладающие большим магнитнорелаксационным эффектом. • Разработан высокочувствительный нейтрон-радиационный метод определения гадолиния в водорастворимых диагностических препаратах. • Методом малоуглового рассеяния нейтронов оценены средние размеры агрегатов гидроксофуллеренов при рН 7 в водных растворах. • Разработаны новые методы обогащения и гидроксилирования металлофуллернов гадолиния. • Показано, что в условиях микротомографии in-vitro и полномасштабной томографии на крысах релаксивность (1/Т
1
) полученных препаратов в 15 – 30 раз превосходит таковую для стандартных используемых в медицине препаратов «Гадовист» и «Магневист» (Schering). Публикации: 1. Грушко Ю.С., Седов В.П., Козлов В.С., Цирлина Е.В., «Способ получения MRI – контрастирующего агента», Заявка на патент , рег. № 2008142608 с приоритетом от 27.10.2008. «Роспатент». 2. М.А. Ходорковский, С.В. Мурашов, Т.О. Артамонова, Л.П. Ракчеева, А.А. Беляева, А.С. Мельников, А.Л. Шахмин, Ю.С. Грушко, «Исследование свойств фуллереновых структур методом лазерной масс-спектрометрии», принята в печать 24 июля 2008 год, Журнал технической физики. Проект 4.12
Нейтронные исследования структур и особенностей фазовых переходов систем с сильными спиновыми корреляциями Руководитель проекта: проф. Ю.Н. Скрябин (ИФМ УрОРАН) 1. Исследование радиационно-разупорядоченных соединений Исследование эффектов радиационного разупорядочения в литиевых манганитах и титанатах (на примере Li
4
Mn
5
O
12
и Li
4
Ti
5
O
12
). Соединения шпинельного типа с общей химической формулой LiMe
2
O
4
(Me – 3d переходный металл) активно исследуются в последнее десятилетие, поскольку являются перспективными катодными материалами для перезаряжаемых батарей. Ряд таких соединений обладает набором весьма интересных физических свойств. Так, например, в стехиометрическом литиевом манганите со структурой нормальной кубической шпинели Li
+
[Mn
4+
Mn
3+
]O
2
4
−
в окрестности комнатной температуры возникает зарядовое упорядочение ионов Mn
4+
и Mn
3+
по типу (1/3,1/3,0), сопровождающееся орторомбическими искажениями кристаллической структуры. Зарядовое упорядочение в данном случае фактически управляет дальним антиферромагнитным порядком, который возникает при охлаждении образца ниже 65К, т.к. снимает вырождение спин-системы, характерное для кубических шпинелей, содержащих магнитные ионы только в октаэдрической подрешетке. Вместе с тем этот структурный переход (I-рода), вызванный зарядовым упорядочением, резко снижает количество циклов перезарядки батарей при практическом использовании. В настоящей работе методами нейтронной и рентгеновской дифракции, магнитными методами изучены структурное и магнитное состояния следующих соединений: стехиометрический (LiMn
2
O
4
) и нестехиометрический (Li
1 33
.
䵮
ㄶΣ
.
λ
4
⤠манганиты лития, а также нестехиометрический титанат лития Li
1 33
.
呩
ㄶΣ
.
λ
4
Образцы исследованы как в 59
исходном (после синтеза), так и в структурно разупорядоченном состояниях. Для получения разупорядоченного состояния образцы облучались флюенсом быстрых (
эфф 1
E
≥
МэВ) нейтронов 20
2 10⋅
см
2
−
=при температуре не выше 340K в герметичных алюминиевых ампулах в водной полости исследовательского ядерного реактора ИВВ-2М. В исходном структурном состоянии исследуемых соединений ионы марганца (титана) локализованы исключительно в октаэдрических (16d) позициях, а ионы Li+ в тетраэдрических (8a) позициях. В нестехиометрических соединениях ионы лития частично занимают и (16d)-позиции. Установлено, что облучение приводит к заметному перераспределению катионов по неэквивалентным кристаллографическим позициям. Исследования показали, что в облученных образцах 20–30% (8a)-позиций занято ионами марганца (титана). Структурное разупорядочение приводит к радикальному изменению физических свойств исследуемых объектов. Разрушается зарядовое упорядочение, существующее в исходном образце LiMn
2
O
4
. Возникает сильное межподрешеточное косвенное обменное взаимодействие Mn(8a)-O-Mn(16d). Как следствие, при разупорядочении происходят магнитные превращения антиферромагнетик – ферримагнетик (LiMn
2
O
4
) и парамагнетик – ферримагнетик (Li
1 33
.
䵮
ㄶΣ
.
λ
4
⤮)Анализ совокупности экспериментальных данных показывает, что реализующиеся ферримагнитные упорядочения являются неколлинеарными. Отклонения от коллинеарной магнитной структуры носят характер локальных спиновых отклонений (кантинг). Рис.1 демонстрирует появление необычной фазы со структурой типа NaCl после облучения. Рис. 1. Рентген-дифракционная картина для облученного Li
1 33
.
呩
ㄶ7
.
λ
4
=и её составляющие: 1 – фаза со структурой типа NaCl (пространственная группа Fm3m) (расчет), 2 – фаза со структурой шпинели (расчет), 3 – разность (расчет – эксперимент) для суммарной интенсивности, 4 – суммарная интенсивность (точки – эксперимент, сплошная линия – расчет), вертикальные штрихи – угловые положения рефлексов. Кривые произвольно сдвинуты по вертикали друг относительно друга для наглядности. Рис. 2 демонстрирует появление спонтанного магнитного момента после облучения. 60
Рис. 2. Изотермы (
5T =
К) намагничивания образцов Li
1 33
.
䵮
ㄶΣ
.
λ
4
㨠ㄠ阠 исходный, 2 – облученный. Закономерности превращения кристалл – аморфное твердое тело при воздействии быстрых нейтронов. Методами нейтронной и рентгеновской дифракции, мессбауэровской спектроскопии, техники поляризованных нейтронов и магнитными методами изучались аморфизуемые при облучении быстрыми нейтронами оксиды на основе иттриевого феррограната Y
3
Fe
5
O
12
. Радиационная аморфизация является, по-видимому, следствием статистического перераспределения при облучении катионов железа и иттрия с существенно различающимися ионными радиусами, по неэквивалентным кристаллографическим позициям. Значительные неоднородные статические смещения ионов, возникающие при этом процессе, неизбежно ведут к потере трансляционной симметрии. Существенно, что при таком "<дисторсионном"> механизме аморфизации химический состав и сплошность образца фактически не изменяются. Анализ результатов исследований показывает, что в аморфном состоянии, полученном радиационным способом, сохраняются (разумеется в искаженном виде) координационные полиэдры, характерные для структуры граната, а средние межионные расстояния Fe-O и углы связи Fe-O-Fe близки к аналогичным величинам в кристалле. Аморфное и кристаллическое состояния в этом случае фактически различаются лишь величиной смещений ионов из положений равновесия и их направленностью. Аморфизация феррогранатов приводит к разрушению дальнего ферримагнитного порядка, характерного для кристаллической структуры. В результате исследований установлено, что магнитное состояние аморфных оксидов – спиновое стекло с температурой замерзания ∼
50K. Локальная магнитная структура аморфного оксида характеризуется "<сперомагнитным"> типом упорядочения. Установлено, что магнитные моменты ионов железа уменьшаются до (
2 2 2 3.−.
) Б
μ
, что связано, по-видимому, с резким возрастанием степени ковалентности химической связи при аморфизации. Можно полагать, что разрушение кооперативного упорядочения координационных многогранников при аморфизации приводит к значительному усилению координационно-ковалентных связей в отдельных полиэдрах. Облучение быстрыми нейтронами как метод воздействия представляет уникальную возможность последовательно проследить, как изменяется магнитное состояние по мере аморфизации кристаллической структуры граната. Нейтронографические исследования показали, что введение дефектов замещения путем облучения приводит к следующим эффектам в магнитной подсистеме Y
3
Fe
5
O
12
: уменьшается магнитный момент и 61
деформируется магнитный форм-фактор ионов железа, локализованных в октаэдрической подрешетке. Анализ показывает, что при введении дефектов ковалентность химической связи Fe-O в тетраэдрах практически не изменяется, тогда как ковалентность связи в октаэдрах увеличивается при облучении примерно в два раза. Результаты исследования опубликованы в виде доклада [1]. 1. Ю.Г.Чукалкин, В.М.Колосков, А.Е.Теплых, С.Г.Богданов “Закономерности превращения кристалл – аморфное твердое тело при воздействии быстрых Рис. 1. Зависимости относительного приращения периода решетки аморфизуемых оксидов со структурой граната различного состава {Y
3
x
−
䵥
1
x
}[Fe
2 y−
Me
2
y
](Fe
3
)O
12
от флюенса быстрых (
эфф 1
E
≥
МэВ) нейтронов. Рис. 2. Зависимость относительного приращения периода решетки аморфизуемых оксидов со структурой граната различного состава {Y
3
x
−
䵥
1
x
}[Fe
2
y−
Me
2
y
](Fe
3
)O
12
от доли объема образца, поврежденного каскадом атомных смещений. Рис. 3. Взаимосвязь средних статических смещений ионов и приращения параметра решетки при отжиге {Y}[Fe
2
](Fe
3
)O
12
, облученного флюенсом 19
7 10
⋅
⁣м
2
−
. 62
нейтронов”. XX Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния, РНИКС-2008, Программа и тезисы докладов, 2008, Гатчина, ПИЯФ, с. 131. Восстановление кристаллической структуры облученных быстрыми нейтронами ТФ соединений CeMe
2
Ge
2
(Me = Ni, Cu, Pd) при изохронных отжигах.
Для выяснения роли упорядоченного расположения магнитоактивных ионов в узлах кристаллической решетки (решетка Кондо) в формировании состояний с тяжелыми фермионами, а также возникающих вблизи квантовой критической точки неферми-
жидкостных состояний и сверхпроводимости были облучены быстрыми нейтронами энергией 1
E
>
МэВ соединения CeMe
2
Ge
2
(Me = Ni, Cu, Pd) флюенсом 19
4 10⋅ см
2
−
=при температуре 80
D
С. Согласно нейтронографическим данным, облучение приводит к увеличению среднеквадратичных статических смещений атомов, сравнимых по величине с тепловыми при комнатной температуре, без заметного (менее 2%) изменения чисел заполнения в узлах кристаллической решетки. Изучены кристаллические структуры облученных образцов при низкой температуре и после изохронных отжигов. Влияние химического состава на аморфизацию быстрыми нейтронами сплавов на основе никелида титана.
Сплавы на основе никелида титана относятся к классу промышленных материалов с большим эффектом "<памяти формы">. В этом плане никелид титана является привлекательным конструкционным материалом для использования в ядерно-физических установках. Однако существенным ограничением его практического применения является низкая радиационная стойкость. Под воздействием частиц высоких энергий, даже при облучении электронами с энергией ∼
3 МэВ, сплав переходит в аморфное состояние. Известно, что введение примеси железа в никелид титана, стабилизирует кристаллическую структуру В2, поэтому представлялось интересным исследовать окажет ли введение железа существенное влияние на характер дефектообразования в сплаве Ti
50
Ni
47
Fe
3
при нейтронном облучении. В этой связи в данной работе подробно изучается экспериментальная ситуация в тройном сплаве TiNi
47
Fe
3
. Проведенные методами дифракции тепловых нейтронов структурные исследования показали, что в облученном быстрыми нейтронами (
20
2 5 10
F =.⋅
см
2
−
) монокристалле Ti
50
Ni
47
Fe
3
тип кристаллической структуры сохраняется, то есть, эффект аморфизации отсутствует. Однако в структурном состоянии тройного сплава наблюдались существенные изменения. Интенсивности структурных и сверхструктурных рефлексов уменьшились примерно вдвое, наблюдался эффект малоуглового рассеяния нейтронов, обусловленный накоплением радиационных вакансий и их скоплений, существенно увеличился фон некогерентного рассеяния, выпали небольшие частицы металлического титана с гексагональной структурой. Перечисленный набор наблюдаемых структурных изменений в облученном сплаве Ti
50
Ni
47
Fe
3
и отличие его поведения в радиационном поле быстрых нейтронов, по сравнению с бинарным Ti
49
Ni
51
сплавом объясняется, стабилизирующим кристаллическую В2 фазу, действием введенных в сплав атомов железа. Результаты исследования опубликованы в [1-2]. 2.
В.Д.Пархоменко, С.Ф.Дубинин, С.Г.Теплоухов. ФТТ, 50
, 1733 (2008). 3.
В.Д.Пархоменко, С.Ф.Дубинин, С.Г.Теплоухов. “Влияние химического состава на аморфизацию быстрыми нейтронами сплавов на основе никелида титана”. XX Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния, РНИКС-2008, Программа и тезисы докладов, 2008, Гатчина, ПИЯФ, с. 56. 63
2. Нейтронные исследования кристаллических и магнитных структур и особенностей фазовых переходов Особенности структурного и магнитного состояния кристалла Zn
1
x
−
Ni
x
Se (
0 0025x
=
.
) в области низких температур.
Исследовано магнитное состояние и структура массивного кристалла хорошего качества Zn
1
x
−
Ni
x
Se ( 00025x =,) в области низких температур. Именно это обстоятельство позволило впервые выявить в соединении Zn
1
x
−
乩
x
Se ( 00025x
=
,) ряд структурных и магнитных особенностей в области низких температур, представляющих фундаментальный интерес. Обнаружено, что ниже 15К магнитная и кристаллическая структура зависят от скорости охлаждения этого низколегированного полупроводника. Например, в случае быстрого охлаждения до температуры 4.2К в кристалле образуется около 10% гексагональной ферромагнитной фазы, которая исчезает в процессе нагревания при 15T ≈
К. Полученные в работе результаты обсуждаются с учетом специфики ян-теллеровских искажений в данном соединении. Результаты исследования опубликованы в виде доклада [1]. 4.
С.Ф.Дубинин, В.И.Соколов, В.Д.Пархоменко, С.Г.Теплоухов, Н.Б.Груздев. “Особенности структурного и магнитного состояния кристалла Zn
1
x
−
乩
x
Se (
00025x =.
) в области низких температур”. XX Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния, РНИКС-2008, Программа и тезисы докладов, 2008, Гатчина, ПИЯФ, с. 103. Электронное фазовое расслоение в кристалле манганита La
0 95
.
Ba
0 05
.
MnO
3
.
С помощью дифракции тепловых нейтронов, магнитных измерений и данных по электросопротивлению изучалось в широком температурном интервале структурное и магнитное состояние кристалла слабо легированного манганита La
0 95
.
Ba
0 05
.
MnO
3
. Показано, что в магнитном отношении орторомбический кристалл представляет собой систему с двумя параметрами порядка – AF ( 123 6
N
T =.K) и FM ( 136 7
C
T
=
.K). Полученные результаты в деталях отличаются от известной информации, касающейся манганитов La
0 95
.
Ca
0 05
.
䵮ϕ
3
=и La
0 94
.
Sr
0 06
.
MnO
3
. В работе обсуждаются две модели магнитного состояния кристалла La
0 95
.
Ba
0 05
.
MnO
3
, а именно, вариант скошенной антиферромагнитной спин-системы [1,2] и вариант фазового расслоения манганита [3]. Приведены аргументы в пользу того, что в данном кристалле сосуществуют около 87% антиферромагнитной фазы с концентрацией ионов Mn
4
+
= 0.048 и приблизительно 13% зарядово-упорядоченной по типу 1/16 = 0.0625 ферромагнитной фазы. Специфические особенности исследованного манганита являются следствием эффекта самоорганизации кристаллической решетки La
0 95
.
Ba
0 05
.
䵮ϕ
3
обусловленного относительно большим ионным размером бария. 64
Результаты исследования опубликованы в [4]. 5.
F. Moussa, M. Hennion et. al. Phys. Rev. B. 60
, 12299 (1999). 6.
M. Hennion, F. Moussa et. al. Phys. Rev. B. 61
, 9513 (2000). Рис.1. Схематическое представление картин рассеяния нейтронов монокристалла орторомбического манганита La
0 95
.
䉡
〰5
.
䵮ϕ
3
= при 300К. a
– на плоскости обратной решетки a c
∗ ∗
; b
– на плоскости a b
∗
∗
. I – основные структурные брэгговские рефлексы, II и III – рефлексы, обусловленные кооперативным эффектом Яна-Теллера, IV –
рефлексы, обусловленные кооперативным тилтинговым эффектом, V – сверхструктурные рефлексы зарядового упорядочения. •
– I, +
– II, D
–
III, IV, – V. Рис.2. Картина нейтронной дифракции кристалла La
0 95.
Ba
0 05
.
䵮ϕ
3
измеренная при 300K вдоль направления 1 на рис.1b. Рис.3. Картина нейтронной дифракции кристалла La
0 95
.
䉡
〰5
.
䵮ϕ
3
измеренная при 300К вдоль направления, включающего точки обратной решетки (201)
D
и (102)
D
. Сканирование вдоль направления 1 на рис.1а. 65
7.
С.Ф. Дубинин, В.Е. Архипов и др. ФТТ 45
, 2192 (2003). 8.
С.Ф.Дубинин, А.В.Королев, С.Г.Теплоухов, В.Е.Архипов, Э.А.Нейфельд, В.Д.Пархоменко, Н.А.Угрюмова. ФТТ, 50
, 69 (2008). Магнитное состояние массивного кристалла Zn
1
x
−
Cr
x
Se (
0 045
x
=
.
).
В последнее время существенно возрос интерес к полупроводниковым соединениям Zn
1
x
−
Me
x
Se(Te), где Me = V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni. В определенной мере он связан с идеей создания электронных приборов со спиновой поляризацией тока (спинтроникой) на базе указанных и родственных им соединений. Эти материалы принято относить к классу разбавленных магнитных полупроводников (РМП). В данной работе подробно исследовались магнитные свойства соединений Zn
1
x
−
䍲
x
Te (
0035
x
=.
) и Zn
1
x
−
䍲
x
Se (
0014x =.
и 0 021x =.
). В качестве образцов в [1,2] использовались пленки толщиной около 200 нм. Проведенные в [1,2] эксперименты убедительно свидетельствовали о том, что в тонких пленках РМП в области низких температур существует только ферромагнитное упорядочение. Например, в соединении Zn
1
x
−
䍲
x
Te при величинах 0 035x =.
и 0.2 температуры Кюри составляют 15К [1] и 300К [2], соответственно. Впервые методами магнитных измерений и дифракции нейтронов исследовалось в широком температурном интервале магнитное состояние массивного кристалла Zn
1
x
−
䍲
2
x
+
卥π
(
0 〴0
x
=.
). Установлено, что в массивном кристалле ниже 50К существуют только антиферромагнитные корреляции. Системный анализ сдвиговых деформаций в упомянутых соединениях позволяет качественно понять наблюдаемую экспериментальную картину. Результаты исследования опубликованы в [3]. 9.
H. Saito, W. Zaets, S. Yamagata, Y. Suzuki, and K. Ando. Appl. Phys. 8085 (2002). 10.
T. Dietl. JMMM 272-276
, 1969 (2004). 11.
С.Г.Теплоухов, C.Ф.Дубинин, В.И.Соколов, А.В.Королев, Ю.Г.Чукалкин, В.Д.Пархоменко, Н.Б.Груздев. ФТТ 50
, 1042 (2008). Магнитная структура соединений (Co
x
Ni
1
x
−
)V
2
O
8
.
Интерес к исследованиям ортованадатов Ni
3
V
2
O
8
обусловлен прежде всего тем, что они относятся к мультферроикам, т.е. к соединениям, в которых наблюдаются как переход в магнитоупорядоченное состояние так и пара- ферроэлектрик переход. Недавно было начато изучение зависимости магнитных свойств ортованадатов при замещении ионов никеля ионами кобальта. Опубликованные результаты хотя и содержат нейтронографические данные о волновом векторе магнитной структуры, но нет детального описания магнитной структуры и величины магнитных моментов. В настоящей работе проведено нейтронографическое исследование поликристаллических образцов Ni
3
x
−
Co
x
V
2
O
8
с 0 1 0 3 0 5
x
=.,.,.
. Измерения выполнены с помощью дифрактометра высокого разрешения HRPD, установленного на одном из горизонтальных каналов реактора ХАНАРО (Тайжон, Корея). Все три соединения обладают несоизмеримой магнитной структурой, которая описывается волновым вектором 2 ( 0 0)k a
π
ν
=
/,,, принадлежащем звезде 10
{ }k (в номенклатуре Ковалева). Величина ν
=растет с концентрацией, и принимает значения 0 285(1) 0 313(1)
ν
=.,. and 0.339(1) при 0 1 0 3 0 5x
=
.,.,., соответственно. Для этого волнового вектора был выполнен симметрийный анализ, позволивший установить набор возможных магнитных структур. Наилучшее согласие между расчетной и экспериментальной нейтронограммами (см. Рис. 1) было получено при условии, что магнитная структура описывается базисными функциями неприводимого представления 4
τ
Например, магнитная структура Ni
2 5
.
䍯
〵
.
σ
2
λ
8
=при 2.8K может быть представлена как поперечная спиновая волна, распространяющаяся на магнитных моментах Ni/Co ионов в позиции 4a, и как эллиптическая спираль, сформированная моментами Ni/Co ионов в 8е узлах (см. вставку на Рис. 1). Магнитный момент Ni/Co иона в 4а позиции имеет проекции 66
(0 1 2 0)
,.,
Б
μ
, а в 8е узлах – (1 3 1 9 0 43)
.,.,.
Б
μ
. Нагревание образца приводит к исчезновению магнитного порядка вначале в позиции 4а (при 6К), затем в узлах 8е (при 9К). Таким образом, на основании нейтронографических измерений установлены магнитная структура соединений Ni
3
x
−
Co
x
V
2
O
8
с 0 1 0 3 0 5x
=
.,.,., а также концентрационные и температурные зависимости намагниченности Ni/Co ионов в позициях 4а и 8е. Результаты исследования опубликованы в виде доклада [1]. 12.
H. Lee, A. N. Pirogov, Y. N. Choi. “Magnetic phase transition and magnetic structure of (Co
x
Ni
1
x
−
)
3
σ
2
λ
8
鐮”
䅂協剁Rθ匬⁈䅎䅒传卙䵐体䥕䴬⁔⊥䕊低β ⁋潲敡渠䅴潭楣⁅湥牧礠剥獥慲捨=
䥮獴楴畴攬′〰㠬⁰㜴㔮†
Ферро-антиферромагнитный переход в La
0 75
.
Sm
0 25
.
Mn
2
Si
2
.
Соединения типа RMn
2
Si
2
относятся к классу веществ со слоистой кристаллической структурой, в которых расстояния между атомами, находящихся в разных слоях значительно больше межатомного расстояния в одном и том же слое. Это позволяет рассматривать соединения RMn
2
Si
2
как природную модель двухмерного объекта. Эти интерметаллиды показывают большой спектр магнитных структур, происходящий из-за необычной зависимости типа межслоевого упорядочения магнитных моментов марганца от параметров кристаллической структуры. Знак и величина межслоевого обменного взаимодействия между Mn моментами сильно зависит от расстояния Mn Mn
d
−
в слое. Из сравнения магнитных структур в различных соединениях типа RMn
2
Si
2
было сделано предположение, что критическое расстояние Mn Mn 0 287
d
− =.
нм. Чтобы проверить правильность модели критического расстояния мы провели нейтронографическое исследование соединения La
0 75
.
卭
〲5.
Mn
2
Si
2
. Согласно рентгенографическим данным в этом соединении имеет место скачок (см. вставку на Рис. 1) параметра решетки а при температуре ∼
150К, тогда как параметр c
практически не изменяется. Полученные нами нейтронограммы показали, что при этой температуре происходит с повышением температуры антиферро-ферромагнитный переход. Это отчетливо проявляется на нейтронограммах, как исчезновение (см. Рис. 1) антиферромагнитного рефлекса на угле 2 39
θ
≈
D
. Антиферромагнитная структура описывается волновым вектором 0
k
=
, с антипараллельным устройством компонент магнитного момента вдоль c
оси, так что полный магнитный момент равен 2.4(1) Б
μ
. В ферромагнитном состоянии коллинеарные с оси компоненты момента параллельны между собой. Величина полного момента равна 1.9(1) Б
μ
. 67
Итак, изменение внутрислоевого расстояния Mn Mn
d
−
приводит к антиферро-ферромагнитному переходу, что подтверждает правильность модели о критическом расстоянии в соединениях типа RMn
2
Si
2
. Соединения Tb
x
Er
1
x
−
Ni
5
– идеальная модельная система с конкурирующими изинг – XY анизотропиями.
Кристаллическая структура и магнитные свойства интерметаллических соединений Tb
x
Er
1
x
−
乩
5
где 0 0 1 0 2 0 3 0 4 0 6 0 8 0 925x
=
,.,.,.,.,.,.,. и 1 0
.
⤠ были изучены с помощью измерений АС-
восприимчивости, теплоемкости и дифракции нейтронов. Как показал анализ нейтронограмм (см. Рис. 1), все соединения кристаллизуются в структуру типа CaCu
5
(пространственная группа P6/mmm). Параметр решетки a
линейно увеличивается с концентрацией, а параметр c
практически не изменяется). Составы с 0 0 8
x
≤ ≤.
имеют соизмеримую магнитную структуру, описываемую волновым вектором 0
k
=
. Магнитные моменты редкоземельных ионов ориентированы вдоль c
-оси в составах с 0 2
x
≤.
и моменты параллельны базисной плоскости в соединениях с 0 8
x
≥.
. В интервале концентраций 0 2 0 8
x
.≤ ≤.
полный момент соединения поворачивается от c
-оси к базисной плоскости (см. Рис. 2), тогда как индивидуальные магнитные моменты ионов тербия и эрбия сохраняют их ориентации вдоль своих направлений легкого намагничивания: моменты Tb ионов параллельны базисной плоскости, и моменты Er ионов лежат вдоль c
-оси (см. Рис. 2). Рис. 1. Нейтронограммы составов с 0 6
x
=
.
и 1.0. 68
Проведено сравнение двух моделей магнитной структуры соединения TbNi
5
: феноподобная и циклоидная модели. Сделан вывод, что экспериментальные нейтронограммы лучше описываются феноподобной моделью, чем циклоидной. Построена магнитная фазовая диаграмма соединений Tb
x
Er
1
x
−
乩
5
Она содержит две пересекающие в тетракритической точке прямые, являющиеся линиями переходов “порядок-беспорядок” в тербиевой и эрбиевой подсистемах (см. Рис. 3). Рис. 3. Магнитная фазовая диаграмма соединений Tb
x
Er
1
x
−
Ni
5
. Результаты исследования опубликованы в 13.
А.Н.Пирогов, С.Г.Богданов, Ю.Н.Скрябин, В.А.Казанцев, А.С.Ермоленко, А.Г.Кучин, Дж.-Г.Пак, Ю.Н.Чой, В.В.Сиколенко, И.П.Свейнсон. “Соединения Tb
x
Er
1
x
−
Ni
5
– идеальная модельная система с конкурирующими изинг – XY анизотропиями.”. XX Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния, РНИКС-2008, Программа и тезисы докладов, 2008, Гатчина, ПИЯФ, с. 60. Магнитотепловые явления и энтропия в ферромагнетиках с магнитными фазовыми переходами первого и второго рода.
С помощью обменно-стрикционной модели ферромагнетика получено аналитическое выражение для магнитной энтропии ферромагнетиков с магнитными фазовыми переходами первого и второго рода. Рассчитана температурная зависимость изменения энтропии ферромагнетика m
SΔ при включении и выключении магнитного поля и давления (магнитокалорический (МКЭ) и барокалорический (БКЭ) эффекты). Проведен анализ поведения основных характеристик МКЭ и БКЭ при переходе через трикритическую точку, в которой происходит изменение рода магнитного фазового перехода. Показано, что в области фазовых переходов второго рода максимальное значение max
m
S
Δ
принимает в трикритической точке. Причем max
m
S
Δ
увеличивается в четыре раза, при росте постоянной магнитоупругого взаимодействия (МУВ) от 0 до критического значения. В Рис. 2. Концентрационные зависимости величины полного магнитного момента R-
иона и угла между c
-осью и полным моментом. 69
области магнитных фазовых переходов первого рода, при дальнейшем росте постоянной МУВ, max
m
S
Δ
также растет по определенному закону. Получены приближенные аналитические формулы для численных оценок max
m
S
Δ
в зависимости от магнитного поля и давления, в различных областях фазовой диаграммы. Дано объяснение большой величины магнитотепловых эффектов при магнитных фазовых переходах первого рода. Проведено сравнение результатов расчета с экспериментальными данными для ферромагнетиков системы La(Fe
x
Si
1
x
−
)
ㄳ
〸 〹
x
.
< <.
. Результаты исследования опубликованы в 14.
Э.З.Валиев, ФММ 104
, 12 (2007) 15.
Э.З.Валиев, Труды I международного симпозиума "<Среды со структурным и магнитным упорядочением">, 2007, Ростов-на-Дону – пос. Лоо, с. 52. 16.
Э.З.Валиев, Там же, с. 54. 17.
Э.З.Валиев. “Магнитотепловые явления и энтропия в ферромагнетиках с магнитными фазовыми переходами первого и второго рода”. XX Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния, РНИКС-2008, Программа и тезисы докладов, 2008, Гатчина, ПИЯФ, с. 35. 70
Н
АПРАВЛЕНИЕ 5:
Современные высокоинтенсивные источники нейтронов. Модернизация, разработка и создание приборной базы. Проект 5.1.
Создание приборного оснащения высокопоточного реактора ПИК. Руководитель проекта: проф. В.В. Федоров Создание комплекса приборов и методов для исследования динамики процесса деления ядер тепловыми и резонансными нейтронами Руководитель подпроекта: проф. Г.А. Петров 1. В 2008 году была продолжена комплектация приборного и программного обеспечения многомерных физических экспериментов на пучках высоко поточного реактора. Были приобретены многоканальные кодировщики и спроектированы быстрые дискриминаторы-
формирователи сигналов. Для выполнения многопараметрических исследований реакции тройного деления тяжелых ядер, инициированного высоко интенсивным источником холодных поляризованных нейтронов, было разработано и успешно использовано в экспериментах на реакторе ИЛЛ программное обеспечение в системе LINAX. 2. В рамках разработки эскизного проекта двух-плечевого спектрометра незамедленных осколков деления тяжелых ядер для высоко поточного реактора ПИК проведена инвентаризация и оценка работоспособности систем управления масс-сепаратора “JOSEF” после их длительного хранения и транспортировки из Германии. В основном, системы могут быть использованы для начала пуско-наладочных работ. Однако, для обеспечения непрерывной и надежной эксплуатации сепаратора в составе двух-плечевого спектрометра, они нуждаются в существенной модернизации. Установка для измерения отношения инертной и гравитационной масс нейтрона дифракционным методом. Руководитель подпроекта: д.ф.-м.н. В.В.Воронин Недавно была сформулирована концепция и начата подготовка к новому эксперименту по проверке слабого принципа эквивалентности (эквивалентность инертной и гравитационной масс) для нейтрона. Ожидаемая точность σ
(m
i
/m
G
) ~ 10
-6
, что более чем на два порядка превосходит современное значение. Основная идея этого эксперимента заключается в том, что при дифракции по Лауэ существует дополнительный фактор усиления влияния малых воздействий на нейтрон, пропорциональный квадрату тангенса угла дифракции, и этот фактор может достигать величины ~(10
2
-10
3
). В совокупности с известным фактором усиления влияния малых воздействий на дифрагирующий нейтрон, так называемый эффект "уменьшения эффективной массы дифрагирующего нейтрона", полный фактор усиления влияния внешнего воздействия при дифракции может достигать 10
8
-10
9
по сравнению со свободным нейтроном. За прошедший год – 1.
проведен анализ предложенной схемы эксперимента, 71
2.
изготовлен двухкристальный кремниевый интерферометр размерами 94х80х96 мм
3
, который предполагается использовать в данном эксперименте, Рис.1. 3.
Приобретена часть оборудования – инклинометр для контроля горизонтальности положения кристалла (чувствительность к наклону поверхности ~10
-8
рад), термостат для поддержания температуры интерферометра с точностью ~10
-2 К, система перемещения и юстировки интерферометра и т.д. 4.
Начато проектирование держателя и темостатируемого кожуха для интерферометра. 5.
Начато полномасштабное компьютерное моделирование данного эксперимента. 6.
Проведен анализ возможности проведения эксперимента по поиску заряда нейтрона с применением аналогичной методики. Показано, что точность достижимая данным методом к заряду нейтрона на два порядка превосходит современное ограничение на данную величину. Создание универсального кристалл-дифракционного спектрометра по Кошуа для измерения малых энергетических смещений рентгеновских линий. Руководитель подпроекта: к.ф.-м.н. Тюнис А.В. В 2008 г. проведены следующие работы: 1.
Проведены измерения смещений рентгеновских линий K
α
и K
β
в многочисленных соединениях Mn с разной валентностью (металлический марганец, Mn 2+
, Mn 3+
, Mn 4+
и Mn 7+
). Результаты измерений обрабатываются и готовятся к печати. 2.
Проведены измерения смещений рентгеновских линий Ln, Sr и Mn в манганитах LnSrMnO c различной концентрацией Sr (Ln – одна из редких земель – La, Pr, Sm, Ce). Результаты измерений по K
? рентгеновским
линиям опубликованы в печати. В настоящее время ведется обработка экспериментальных результатов по K
b
рентгеновским
линиям для определения электронной структуры элементов, входящих в данные соединения. 3.
Начаты измерения смещений рентгеновских линий металлов индия, олова, помещенных в нанопоры (пористое стекло с размером пор ~ 5-7 нанометров) 4.
Опубликован препринт – Е. Совестнов, А.В. Тюнис, Э.В. Фомин, А.А. Петрунин, А.И. Курбаков, Б.Т. Мелех – Исследование электронной структуры катионов Mn, Sr, La, Ce и Sm в манганитах Ln
1-x
Sr
x
MnO
3
(Ln= La, Ce, Sm) методом смещения рентгеновских линий. Препринт ПИЯФ- 2768, Гатчина, 2008, 12 с. 5.
Направлены в печать (Письма в ЖТФ) две статьи (уже вышли их электронные варианты): 1) Петрунин А.А., Совестнов А.Е., Тюнис А.В., Фомин Э.В. – Кристалл-
дифракционный спектрометр по Иоганну для измерения малых энергетических смещений в области “мягких” энергий. // Письма в ЖТФ, 2009, т.35, в.2, стр. 42; 2) Е. Совестнов, А.В. Тюнис, Э.В. Фомин, А.А. Петрунин, А.И. Курбаков, Б.Т. Мелех – 72
Исследование электронной структуры катионов Mn, Sr, La, Ce и Sm в манганитах Ln
1-
x
Sr
x
MnO
3
(Ln= La, Ce, Sm) методом смещения рентгеновских линий. // Письма в ЖТФ, 2009, т.35, в.1, стр. 55. Окончание изготовления вакуумных кожухов формирователей нейтронного пучка порошкового дифракционного комплекса на 9 канале реактора ПИК. Проведено только напыление отражающего покрытия на оптические элементы формирователя нейтронного пучка. Задержка связана с недостаточным финансированием. Развитие сервисных систем дифрактометра на 9 канале реактора ВВРМ 48–
ми детекторного 4-х секционного порошкового нейтронногодифрактометра для 9 канала реактора ПИК в режиме проведения экспериментов Для развития экспериментальных возможностей нейтронного порошкового дифрактометра в 2007-2008г.г. на дифрактометр было установлено низко и высоко температурное оборудование, которое позволило проводить нейтрон дифракционные измерения в диапазоне температур 2.9 - 1300К. На Рис.2. показан установленный на дифрактометр высокотемпературный узел образца, представляющий собой шахтную вакуумную печь, предназначенную для измерений порошковых образцов с размерами высотой до 45 мм и диаметром до 10 мм в диапазоне температур 300-1300К. Рис.2. Были проведены эксперименты по изучению кристаллической структуры следующих образцов: LaBi
2
TiNbO
9 при 700 и 1200К; NdBi
2
TiNbO
9 при 1200К; 2Yb
0.9
Ca
0.1
Ti
2
O
7 при 500 и 1150К. Полученные результаты в настоящее время обрабатываются. 73
В рамках научного сотрудничества между ОИЯИ и ПИЯФ для проведения совместных измерений ЛНФ ОИЯИ предоставила низкотемпературное оборудование, которое было установлено на дифрактометр. На Рис.3. показан низкотемпературный узел образца, выполненный на основе низкотемпературной головки RDK-415D гелиевого рефрижератора замкнутого типа SRDK-415 фирмы Sumitomo Heavy Industries, Ltd. Температура регулируется и поддерживается контролером температуры модель 340 фирмы Lake Shore Cryogenics, Inc. В результате тестовых измерений была достигнута минимальная температура на образце 2.9К, а затем с помощью нагревателя и контроллера температура образца могла быть установлена в диапазоне 2.9-300К с точностью лучше чем 0.1К. Таким образом оборудование полностью подготовлено для проведения дифракционных нейтронных низкотемпературных измерений, которые будут проведены в ближайшее время. Рис.3. Рефлектометр с вертикальной плоскостью рассеяния “Реверанс”. Рук. кфмн Г.П.Гордеев, снс Л.А.Аксельрод, нс В.Н.Забенкин Этап-2008г. Создание электроники для связи двумерного детектора с промышленным компьютером управления работой рефлектометра. Оптимизация параметров пучка поляризованных нейтронов. Созданный в ОНИ электронный модуль для связи промышленного компьютора ”Robo” с двумерным детектором испытан на нейтронном пучке в соединении с детектором. 74
Измерена эффективность широкоуглового анализатора поляризации, впервые осуществленной конструкции. Низкое интегральное пропускание и низкая поляризация проходимого пучка заставили провести измерение эффективности отдельных блоков, составляющих поляризатор в целом. Блоки различаются как по пропусканию в пределах 0.05–0.1, так и по поляризующей эффективности. Поляризация прошедших нейтронов с длиной волны 0,5 нм меняется от –0.1 до 0.6. Все это потребовало предстоящей модернизации анализатора. Установка малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов «Вектор» Планы: Оснащение установки ПЧ детектором с окном 300х300 мм
2
. Создание анализатора поляризации нейтронов на суперзеркалах с остаточным намагничиванием. Рук. кфмн Рунов В.В. Создан ПЧД детектор с окном 300х300 мм
2
. На данном этапе закончено тестирование детектора на стенде, готовятся полномасштабные испытания на установке «Вектор». Создан опытный образец анализатора поляризации нейтронов на суперзеркалах с остаточным намагничиванием. Проведенные испытания показали хорошее соответствие ожидаемых и полученных параметров. Двухкоординатный детектор 300 мм × 300 мм В настоящее время закончена работа по созданию детектора с апертурой 300 мм × 300 мм и проводятся его испытания (Рис. 10-11). Детектор наполнен газовой смесью 2 атм. 3
He + 2 атм. CF
4
.
В конструкцию детектора были заложены следующие характеристики: эффективность регистрации 70÷80% (λ = 9 Å), пространственное разрешение FWHM = 1.5 мм (вдоль непрерывной координаты Y) и FWHM = 2 мм (вдоль дискретной координаты Х). На данный момент измерены следующие характеристики детектора: внутреннее разрешение FWHM ≤ 0.4 мм, энергетическое разрешение ΔE
FWHM
/E
полн = 30%. Рис. 10. Двухкоординатный детектор с чувствительной областью 300 мм × 300 мм (вид спереди). Рис. 11.Двумерный спектр, получен
н
ый при облучении рассеянным пучком ней
т
ронов (источник Cf-252) пластины кадмия с аббревиатурой «PNPI». Реализация схемы SESANS с векторным поляриметром. Этап 2008 года: Установка и юстировка отобранных магнитных фольг в качестве пи- вращателей в магнитах и пробный пуск совместно двух плечей спин эхо. 75
Проведены эксперименты по получению спин- эхо сигнала на установке. Обнаружена сильная зависимость результата измерений от качества проводки поляризации на пучке. Установлены причины потери поляризации и приняты необходимые меры по устранению причин. Проведена работа по переводу систем автоматизации измерений на новую приборную базу. Выполнены работы по созданию программ обеспечения измерений на установке. Выработан план проведения мероприятий по установке π- вращателей в магнитах. Модернизация малоуглового дифрактометра "Мембрана-2" Руководители проекта: д.ф..-м.н В.Т.Лебедев, к. ф.-м.н. В.М.Лебедев Этап 2008: Разработка программы управления параметрами модулей усиления и формирования сигнала детекторов, тестирование программы при работе детекторов с автономным источником нейтронов, выбор и оптимизация параметров детекторных модулей, настройка модулей с целью минимизации уровня шума в каналах регистрации нейтронов. Была продолжена работа по модернизации измерительно-аналитического комплекса малоуглового дифрактометра «Мембрана-2». Для дифрактометра ранее была спроектирована и изготовлена новая детекторная система и блоки электроники на новой элементной базе и в современном стандарте VME. Новая электроника в отличие от позволяет управлять параметрами детекторов (порог, высокое напряжение, параметры выходного сигнала) без нарушения вакуума в установке «Мембрана-2». В 2008 году проведены следующие работы: •
разработана и отлажена программа, написанная на языке CI и предназначенная для управления параметрами модулей усиления и формирования сигнала; •
программа протестирована при работе детектора с автономным источником нейтронов; •
с использованием нейтронного источника проверена работоспособность всех 50 детекторных каналов; •
оптимизированы параметры детекторных каналов и модулей электроники при работе в реальных рабочих условиях с источником нейтронов; •
путем подбора характеристик фильтров высокого напряжения и элементов формирования сигнала проводится работа по оптимизации уровня шума в каналах регистрации нейтронов; •
в центральном и мониторных каналах регистрации нейтронов элементы формирования сигнала выбраны с учетом большой счетной загрузки этих детекторов при работе в реальных условиях. Параметры выходного сигнала с блоков усиления и формирования Характеристика Величина Длительность переднего фронта 0,4 мксек Длительность спада 1,2-1,5 мксек Амплитуда выходного сигнала ~ 2 В Уровень шума одного детекторного канала < 3 имп/час Количество просчетов при скорости счета нейтронов до 2*10
4
имп/сек составляет 4 %, что вполне допустимо для эксплуатации прибора в реальных условиях проведения экспериментов. Уровень шума нейтронных детекторов в месте установки «Мембрана-2» вне главного зала реактора составляет менее 3 имп/час, т.е. близок к уровню космического фона в помещении. По результатам работы выпущен препринт, в котором имеется описание нового измерительно-аналитическго комплекса для установки «Мембрана» и инструкция по работе с программой управления модулями в процессах настройки аппаратуры и проведении измерений. 76
Рис.1. Общий вид детекторных блоков, объединенных в группы по 8 штук, для испытания на автономном нейтронном источнике (устанавливается в центре) Рис. 2 Стойка с управляющим компьютером «ROBO-2000-4165» и крейтом VME с установленными в нем электронными блоками Публикация В.М.Лебедев, В.Т.Лебедев, И.Н.Иванова, М.Р.Колхидашвили, Д.Н.Орлова, В.А.Соловей «Измерительно-аналитическая система малоуглового нейтронного дифрактометра «Мембрана-2», Препринт ПИЯФ-2785. 2008. 21 с. Многороторный время-пролетный спектрометр Рук. дфмн В.Т.Лебедев, кфмн Г.Ф.Сырых, Др. Д.Торок Этап 2008: Разработка нового метода измерения полной динамической функции рассеяния исследуемых объектов с целью анализа компонент сечения, четных и нечетных по переданной энергии, моделирование работы спектрометра в режиме измерения полной корреляционной функции и расчет разрешения прибора Разработан новый метод измерения полной динамической функции рассеяния исследуемых объектов с целью анализа компонент сечения, четных и нечетных по переданной энергии. Выполнено моделирование работы спектрометра в режиме измерения полной корреляционной функции и определено предполагаемое разрешение прибора в 77
результате расчетов и модельных экспериментов на растворах феррочастиц (феррожидкости) и полимеров. Результаты запатентованы: Лебедев В.Т. Способ исследования структурно-
динамических свойств вещества. Бюллетень изобретений 27.06.2008. № 18. RU 2327975 С1. Патент. Изобретение относится к методам исследования структурно-динамических свойств вещества - к области анализа атомных и молекулярных движений (колебания, диффузия, релаксация) в реальном времени на нано-масштабах с помощью неупругого рассеяния нейтронов. Микроскопическая динамика в значительной степени определяет комплекс физических свойств вещества (теплоемкость, теплопроводность, электромагнитные, акустические, вязкоупругие и прочностные свойства). Знание динамики создает фундаментальную основу для понимания физических свойств конденсированных сред, что в особенности актуально и значимо при анализе динамики с высоким энергетическим разрешением (до 10
-9
эВ) на временах 10
-12
-10
-8
с для решения проблем физики, химии и технологии наноструктур (макромолекулы, коллоидные частицы, атомные и молекулярные кластеры - фуллерены, нанострубы). Данным методом анализируется не только четная часть S
even = [S(
ω
,
q
) + S(-
ω
,
q
)]/2 частотного спектра образца S(
ω
,
q
) с помощью определения косинус-Фурье-
преобразования частотного спектра изучаемого объекта S
even
(t,
q
,) ~ ∫
S(
ω
,
q
)cos(
ω
t)d
ω
(t - время, ω
- частота, q
- импульс, переданный нейтрону при рассеянии в образце), но и нечетная часть спектра S
odd = [S(
ω
,
q
) - S(-
ω
,
q
)]/2. Обеспечивается полный анализ структурно-
динамических свойств вещества в результате получения всего объема данных о спектре возбуждений объекта с целью обнаружения всех типов возбуждений, присутствующих в четной и нечетной частях спектра (Фурье-анализ компонент при измерении S
even
(t,
q
), S
odd
(t,
q
) и обратное Фурье-преобразование для определения искомой функции рассеяния S(
ω
,
q
) изучаемого образца). На рис.1 показан принцип измерения нечетной (odd) и четной (even) компонент, S
odd
(t,
q
) и S
even
(t,
q
), Фурье-образа функции рассеяния образца S(
ω
,
q
). Показаны вращатели поляризации нейтронов (флиперы 1-3) и образец 4. P
0
P
H
1
P
P
H
2
HF
3
ϕ
P
odd NSE
H
G
P
even NSE
π/
2
HF
1
π
HF
2
ϕ
HF
3
P
Z
Y
X
Z
X
Y
1
2
4
3
Рис. 1. Схема спин-эхо эксперимента для определения полной корреляционной функции объекта. На фиг.2 приведены результаты измерения Фурье-образов нечетной (1) и четной (2) компонент функции рассеяния для образца феррожидкости (ФЖ) - коллоидного раствора, содержащего 20 % объемн. феррочастиц Fe
3
O
4
диаметром 10 нм. Феррочастицы покрыты поверхностно-активным веществом (ПАВ, бислой олеиновой и додецилбензолсульфоновая кислоты). Это предотвращает агрегацию и стабилизирует ансамбль частиц, находящихся в тепловом движении. На фиг.3 представлены результаты измерения Фурье-образов нечетной и четной (1,2) компонент частотной функции рассеяния для раствора поли-N-
винилкапролактама в тяжелой воде (ПВКЛ, молекулярная масса M = 1
⋅
10
6
, содержание полимера C = 1.4 % мас.) в D
2
O при импульсе q = 0.55 нм
-1
~ 1/L
S
порядка обратного масштаба сегмента цепи (L
S
~ 2 нм) и температурах T
1
= 25.9
o
C и T
2
= 26.2
o
C (А,Б) близких к точке конформационного перехода клубок-глобула (T
C
= 32
o
C)[4]. Обнаружена сильная зависимость нечетной части от температуры. 78
0 5 10
0,0
0,1
0,2
0,3
0,8
0,9
1,0
1,1
2
1
S(t) t , нс
Рис.2. Спин-эхо сигналы для нечетной (1) и четной (2) компонент функции рассеяния феррожидкости. 0 5 10 15 20
0,0
0,5
1,0
2
1
S(t)
t , нс
Б)
0 5 10 15 20
0,0
0,5
1,0
2
1
S(t)
A )
Рис.3. Спин-эхо сигналы для нечетной (1) и четной (2) компонент функции рассеяния поли(N-винилкапролактама) в растворе. Разработать технологическую схему обеспечения комплекса низкотемпературной гелиевой петли на реакторе ПИК (совместно с гр. ИХН ОНИ ПИЯФ и НИКИЭТ). Рук. д.ф.-м.н. Коноплева Р.Ф., Чеканов В.А., Беляев С.П., Митюхляев В.А. На базе криогенной гелиевой установки TCF-50 фирмы ЛИНДЕ (Швейцария, Фунген) разработана технологическая схема обеспечения низкотемпературной гелиевой петли на реакторе ПИК. (совместно с гр. ИХН ОНИ ПИЯФ и НИКИЭТ). 79
Разработка реманентного поляризующего суперзеркала с m=2.5 на прозрачной для нейтронов подложке с целью создания компактных реманентных поляризаторов и широкоапертурных анализаторов. Рук. к.ф.-м.н. В.Г.Сыромятников В качестве прозрачных для нейтронов подложек с целью создания компактных реманентных поляризаторов и широкоапертурных анализаторов были выбраны кремний и кварц. Кварц, по ряду параметров (например, большая, чем у кремния прозрачность для нейтронов), лучше подходит для решения этой задачи, чем кремний. Но пластины кварца требуемых размеров и необходимого качества поверхности коммерчески недоступны в отличие от аналогичных пластин кремния. В результате предпринятого поиска была найдена фирма способная изготовить необходимые пластины. Это ООО «Элан-Оптел» в С.-
Петербурге. Эта фирма изготовила пробную партию из 4-х полированных кварцевых пластин с размерами 3
45303.0 mm××
. Стоимость одной пластины оказалась достаточна высока, поэтому в качестве 1-го этапа было принято решение создать поляризующее CoFe/TiZr суперзеркало (m = 2.5) на стеклянной подложке. Это и было сделано. На рис.1 представлены графики коэффициентов отражения для (+) спиновой компоненты (
+
R
) и для (-) спиновой компоненты (
−
R
) нейтронного пучка от поляризующего CoFe/TiZr суперзеркала (m = 2.5) на стеклянной подложке в зависимости от переданного импульса. Измерения проведены на нейтронном рефлектометре НР-4М (реактор ВВР-М) с использованием времяпролетной методики для насыщающего магнитного поля (H = 470 Э), приложенного к образцу в его плоскости. На рис.2 представлен результат измерений (рефлектометр НР-4М) интегральной поляризации белого нейтронного пучка отраженного от этого же суперзеркала для угла скольжения 15 минут в зависимости от магнитного поля, приложенного к образцу в его плоскости. Черные квадратики на рис.2 соответствуют величинам поляризации, полученным при увеличении поля от нуля до насыщения магнитных слоев суперзеркальной структуры, а открытые квадратики соответствуют величинам поляризации, полученным при движении в обратную сторону, т.е. при уменьшении поля от насыщения до нуля. Из рисунка следует, что данное суперзеркало обладает свойством реманентности, т.к. при снижении величины приложенного поля практически до нуля, величина поляризации отраженного пучка не опускается ниже 90%. Таким образом, данный образец суперзеркала не теряет свои поляризующие свойства даже в малых магнитных полях. Рис.1. Рис.2. 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06 0,07
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
R +
, R -
Q , A -1
R +
R -
0 100 200 300 400 500
-1,0
-0,8
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
Polarization
H , Oe
80
Трехосный нейтронный спектрометр СНК-3 Рук. дфмн С.Б.Вахрушев, А.А.Набережнов
Этап 2008 года Собрана и испытана пневматическая система спектрометра СНК3. Показана ее принципиальная работоспособность. Выяснилось, что в результате 15-летнего хранения ряд узлов необходимо заново шлифовать и притирать. Аттестованы системы угловых перемещений. Показано, что повороты столов кристалла монохроматора, кристалла анализатора и образца обеспечивают заданную точность. Перемещения, связанные с движением узлов на воздушных, после выполнения работ, указанных выше. Доработана блок схема системы управления угловыми перемещениями, с учетом измененной компоновки спектрометра и новых преобразователей вал-код. Развитие нейтронной рефлектометрии с векторным анализом поляризации. Изучение влияния рассеянных полей от реманентных суперзеркал и возможности их компенсации. Руководитель подпроекта: к.ф.-м.н. Плешанов Н.К. Рассмотрены две схемы реализации методики нейтронной рефлектометрии с векторным анализом поляризации. Базовыми элементами схемы II являются реманентные суперзеркала; эта схема предназначена для использования с белым пучком нейтронов и даст значительный выигрыш в светосиле на импульсных источниках нейтронов. Рассчитаны рассеянные поля от реманентных суперзеркал, теоретически и экспериментально оценено их влияние на поляризацию нейтронов при их прохождении через рассеянные поля как одного суперзеркала, так и стопки суперзеркал. При этом рассматривались варианты, когда намагниченность суперзеркал направлена горизонтально (вдоль пучка) и вертикально (перпендикулярно пучку). Расчеты объясняют изменение поляризации нейтронов при их отражении от реманентных суперзеркал. Предложены эффективные способы компенсации рассеянных полей. Результаты опубликованы [Н.К. Плешанов, Л.А. Аксельрод, В.Н. Забенкин, В.Г. Сыромятников, В.А. Ульянов, Поверхность, Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, т. 11 (2008) 3]. 0 5 10 15 20 25
0,0
0,5
1,0
P
Z
P
Y
P
Z
P
X
(a) M||Z
θ
[min]
0,0
0,5
1,0
P
Y
P
Y
P
X
P
Z
0,0
0,5
1,0
P
X
P
Y
P
Z
P
X
0 5 10 15 20 25
0,0
0,5
1,0
P
Z
P
Y
P
X
P
Z
(b) M||X
θ
[min]
0,0
0,5
1,0
P
Y
P
Y
P
X
P
Z
0,0
0,5
1,0
P
X
P
Y
P
X
P
Z
−
y
x
z
b
a
+
Конфигурация рассеянных полей супер-
зеркала, намагниченного вдоль оси z Y
X
Z
θ
w
h
Å Компоненты вектора поляризации P=(P
X
,P
Y
,P
Z
), измеренные в отсутствии суперзеркал (о) и после отражения от суперзеркал (•) с намагниченностью (a) M||Z и (b) M||X в зависимости от угла скольжения θ 81
Исследование возможностей использования антибарьерных слоев (Ti, Co) для улучшения эффективности поляризующих нейтронных покрытий CoFe/TiZr. Руководитель подпроекта: к.ф.-м.н. Плешанов Н.К. Предложен и экспериментально подтвержден новый метод улучшения поляризующих нейтронных покрытий, основанный на подавлении отражения нейтронов с нежелательным спином за счет использования на границах слоев поляризующего покрытия прослоек с отрицательным потенциалом («антибарьерных слоев»). 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6
10
-3
10
-2
10
-1
10
0
R
−
(cor)
R
g
R
−
R
+
[nm
−
1
]
q
R
Рис. Коэффициенты отражения нейтронов со спином по полю (R
+
) и против поля (R
−
) суперзеркальных (m=2.5) покрытий CoFe/TiZr (o) и CoFe/Ti/TiZr/Ti (
•
) без антиотражающего подслоя в зависимости от переданного импульса q. Толщина прослоек Ti составляет 1.6 нм. Корректированный на неполную поляризацию падающего пучка и эффективность флиппера коэффициент отражения нейтронов со спином против поля R
−
(cor)
представлен
значками (x).
Пунктирная кривая – коэффициент отражения нейтронов от стеклянной подложки (R
g
) Особый интерес представляет сравнение коэффициентов отражения нейтронов со спином против поля R
−
суперзеркал без прослоек и с прослойками Ti. В отсутствие антиотражающего подслоя на малых переданных импульсах q < 0.15 нм
−
1
главную роль играет отражение от стеклянной подложки (пунктирная кривая R
g
на Рис.). При q > 0.15 нм
−
1
отражение нейтронов со спином «вниз» от структуры с прослойками существенно ниже. После коррекции на неполную поляризацию падающего пучка и эффективность флиппера эффект составляет порядок величины. Использование подслоя позволит в дальнейшем подавить отражение на малых q. Уменьшение отражения нейтронов с нежелательным спином на целый порядок по сравнению с существующими покрытиями является очень важным прорывом в развитии поляризационной оптики. Можно ожидать, что развитие метода улучшения эффективности нейтронных покрытий приведет к созданию поляризующих нейтронных суперзеркал и многослойных монохроматоров нового поколения со спектральными флип-отношениями до 10
3
. Поляризующая нейтронная оптика на основе таких «суперполяризующих» покрытий не только улучшит работу и, таким образом, расширит диапазон применений поляризующих устройств, но и может стать основой для конструирования новой нейтронной приборной техники. Результаты доложены на конференции РНИКС -2008 (13-19 октября 2008, Гатчина) и будут опубликованы в трудах конференции (журнал ФТТ). 82
Разработка светосильного многослойного нейтронного поляризующего CoFe/TiZr монохроматора. Рук. В.Г.Сыромятников На рисунке представлены графики коэффициентов отражения для (+) спиновой компоненты (
+
R
) и для (-) спиновой компоненты (
−
R
) нейтронного пучка от поляризующей CoFe/TiZr периодической многослойной структуры в зависимости от переданного импульса. Данная структура состоит из 20 пар чередующихся слоев сплавов CoFe и TiZr на стеклянной подложке. Толщины слоев этих сплавов одинаковы и равняются 85 А. Измерения проведены на нейтронном рефлектометре НР-4М (реактор ВВР-М) на белом пучке поляризованных нейтронов с использованием времяпролетной методики для насыщающего магнитного поля (H = 470 Э), приложенного к образцу в его плоскости. Как следует из графика, коэффициент отражения в пике 1-го порядка для (+) спиновой компоненты пучка высок и составляет 95% при ширине этого пика 0.11. Коэффициент отражения в пике 1-го порядка для (-) спиновой компоненты пучка мал и составляет 2.2%. Коэффициенты отражения в пике 2-го порядка для (+) и (-) спиновых компонент пучка также малы и составляют 0.3% и 2%, соответственно. Таким образом, коэффициент отражения в пике 1-го порядка для (+) спиновой компоненты пучка обеспечивает высокую светосилу данного монохроматора. При этом, низкий коэффициент отражения в пике 1-го порядка для (-) спиновой компоненты пучка обеспечивает высокую поляризующую эффективность данного монохроматора. Низкие коэффициенты отражения в пике 2-го порядка обеспечивают значительное подавление нейтронов с длиной волны в два раза меньшей чем для пика 1-го порядка. Планируется использование подобного монохроматора в поляризационных нейтронных рефлектометрах и установках для малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов. Система угловых перемещений образца Рук. кфмн Смирнов О.П., кфмн Касман Я.А. На основе оптических датчиков изготовлена система угловых перемещений образца и детектора для дифрактометра с анализом поляризации нейтронов на канале 6 реактора ВВР-
М. Создание электронного оборудования нового поколения Рук. к.т.н. В.А.Соловей ПИЯФ РАН 1.Разработать, изготовить и настроить опытные экземпляры электронных узлов для временных измерений с разрешением 10-20 пикосекунд. Для проведения ряда экспериментальных работ в области ядерной физики и физики конденсированного состояния необходим набор базовых функциональных устройств, обеспечивающих снятие амплитудно-временных характеристик. Для обеспечения таких измерений в ОАЭР был разработан и испытан преобразователь время-амплитуда модели RV167.02 с временными диапазонами 12.5 нс, 25 нс и 50 нс. 0,02 0,04 0,06 0,08
10
-4
10
-3
10
-2
10
-1
10
0
R +
, R -
Q , A -1
R +
R -
83
Для проведения тестовых измерений была собранна установка в составе генератора Г5-
78, осциллографа TDS 1012B, крейта Евромеханика 3U с линейным источником питания SPS-40. В качестве регистрирующего устройства использовался спектрометрический АЦП на 16 000 каналов с USB интерфейсом и сопутствующим программным обеспечением, работающим под управлением Windows XP. Получены следующие результаты для диапазона работы преобразователя время-
амплитуда 12.5 нс : •
Чувствительность 1.7 пикосекунд на 1 канал. •
Временное разрешение на половине высоты пика тестовой системы – 9 пикосекунд. Полученные результаты иллюстрируются внешним видом печатной платы преобразователя время-амплитуда и скриншотом программы управления АЦП на рисунке 1. Рис.1. Внешний вид печатной платы преобразователя время-амплитуда и скриншот программы управления АЦП во время проведения тестовых измерений. Имеет смысл продолжить работы, так как заложенные технические решения позволяют улучшить точностные параметры преобразователя время амплитуда в 2 раза. 2. Разработать соответствующее программное обеспечение и продемонстрировать работоспособность на примере дифрактометра. В настоящее время для задач автоматизации экспериментальных установок в ОНИ ПИЯФ РАН, в частности для задач физики твердого тела, разработано типовое программное. Программное обеспечение работает под управлением Windows XP и позволяет осуществлять настройку, тестирование прибора, обеспечивает различные режимы набора данных. Так, например, в 2008 году было сдано в опытную эксплуатацию новое оборудование и программное обеспечение измерительно-аналитической системы, созданной для дифрактометра «Мембрана-2» на реакторе ВВР-М. Прибор «Мембрана-2»широко используется для изучения надмолекулярной наноструктуры вещества методом малоуглового рассеяния нейтронов. Оборудование позволяет регистрировать данные по 46 детекторам и имеет 2 мониторных канала. Выбранный подход к решению задач по автоматизации, в указанной области экспериментальных исследований, позволяет значительно сократить трудоемкость и сроки 84
разработки программного обеспечения, а также повысить надежность работы приборов за счет использования типовых решений. Рис.1. Вид накопленных данных на 30 детекторе дифрактометра «Мембрана-2». Рис.2. Электронное оборудование (система сбора данных и детекторная система) дифрактометра «Мембрана-2». Работы по совершенствованию драйвера для переворота спина поляризации в ячейке, содержащей поляризованный He
3
. Цель: уменьшение потери поляризации He
3
до уровней (1-2)10
-5
. Проведение испытания драйвера для переворота спина поляризации ячейки He
3
. Этап 2008г
.-Провести испытания на пучке нейтронов. В ОНИ ПИЯФ РАН в 2007 году была изготовлена опытная партия электронных приводов для смены спина поляризации He
3
газа, хранящегося в стеклянных ячейках. Всего было изготовлено 6-ть штук электронных приводов. Внешний вид электронного тестового стенда показан на рисунке 1. 85
Рис.1. Внешний вид электронного тестового стенда. В ноябре 2007 года в ИЛЛ, Гренобль, Франция были проведены тестовые натурные испытания изготовленных электронных приводов смены спина поляризации для ячейки He
3
газа. Было получен следующий результат: относительная величина потери поляризации стандартной для ИЛЛ стеклянной ячейки содержащей поляризованный He
3
,составила от 1.1*10
-4
до 2.1*10
-4
на один переворот спина поляризации газа. В 2008 году были проведены доработки драйвера – улучшена стабильность частоты и фазы сигнала частотного заполнения, подготовлены 3 новых амплитудных формы. Провести испытания модернизированного варианта драйвера в ILL не удалось. В ПИЯФ провести такие испытания невозможно – нет системы по производству ячеек, содержащих поляризованный He
3
. Проект 5.2
Повышение безопасности и улучшение параметров высокопоточного реактора ПИК Руководитель проекта: проф. А.Н. Ерыкалов 1. О температурном коэффициенте реактивности реактора ПИК (А.Н. Ерыкалов, М.С. Онегин) По программе MCNP4C рассчитан температурный коэффициент реактора ПИК [1]. Расчетное значение температурного коэффициента совпадает с измеренным на полномасштабной физической модели реактора ПИК. За счет преобладания отрицательного пустотного температурного коэффициента реактивности в теплоносителе во всем рабочем интервале изменения температуры реактора ПИК температурный коэффициент реактивности обеспечивает отрицательную обратную связь. 86
2. Расчет вклада запаздывающих фотонейтронов в кинетику реактора ПИК (М.С. Онегин) Запаздывающие нейтроны позволяют осуществить управление реактором. Кроме запаздывающих нейтронов образующихся при делении ядер топлива в активной зоне, в реакторе ПИК имеется дополнительный источник таких нейтронов – фотонейтроны отражателя, генерируемые запаздывающими γ-квантами. Доля запаздывающих нейтронов для ядра 235
U при делении тепловыми нейтронами составляет величину ~0,65%. Максимальная доля фотонейтронов, в случае если тяжелая вода окружает 235
U, может достигать 0,12%. Тяжелая вода в реакторе ПИК отделена от активной зоны корпусом выполненным из стали, существенно ослабляющим поток γ-квантов. Поэтому доля запаздывающих фотонейтронов в реакторе ПИК должна быть меньше. Для определения этой доли была проведена систематизация радиоактивных ядер – продуктов деления, имеющих в спектре распада γ-кванты с энергией большей, чем порог реакции γ+D → n+ p равный 2,225 МэВ. Для каждого из таких нуклидов была рассчитана вероятность образовать фотонейтрон в отражателе реактора. Расчеты проводились по методу Монте-Карло для стандартной загрузки реактора. Спектр γ-квантов соответствовал реальному распадному спектру рассматриваемого ядра – продукта деления. Суммированием рассчитанных вероятностей по всем продуктам деления определена доля образующихся фотонейтронов в реакторе ПИК на один нейтрон деления. Эта величина оказалась равной 3,9∙10
–5 и составляет 0,6% от полного числа запаздывающих нейтронов. Таким образом, было показано, что вкладом запаздывающих фотонейтронов в кинетику реактора ПИК можно пренебречь. 3. О дополнительной биологической защите напротив горизонтальных каналов без шиберов (А.Н. Ерыкалов) На ряде горизонтальных каналов реактора ПИК отсутствуют шибера. Их роль должна выполнять биологическая защита экспериментальных установок. Для обеспечения пуска реактора при отсутствии части установок необходимо усилить разборную защиту напротив таких каналов. На примере ГЭК4 (рис.1) показано, как можно уменьшить интенсивность излучения, разместив на выходе канала свинцовый диск. На рис. 2 приведено расчетное значение по программе MCNP4С мощности дозы излучения в точке А по оси канала ГЭК4 за разборной защитой в зависимости от толщины свинцового диска. Учет деталей конкретной конструкции разборной защиты (элементы крепежа, наличие щелей и т.д.) потребует проведения дополнительных расчетов. Pb
2
3
4
5
5
5
1
6
6
Рис.1. Размещение дополнительной свинцовой защиты на выходе ГЭК4. Вертикальный разрез по оси канала ГЭК4. 1 – ГЭК4, 2 – тяжеловодный отражатель, 3 – ЖВЗ, 4 – бетон, 5 – бористая сталь, 6 – полиэтилен. 87
0 2 4 6 8
0,01
0,1
1
мощность дозы, 10
-6 rem/s
Толщина слоя свинца, cm
все γ−
кванты
прямопролетные
Рис.2. Мощность дозы на оси ГЭК4 за разборной защитой при мощности реактора 100 МВт. 4. Интенсификация теплоотвода (Е. А. Гарусов) В работе [3] исследована возможность повышения мощности бассейновых реакторов, используя различные методы интенсификации теплоотвода от поверхности твэлов. Оценки получены в предположении отсутствия подкипания на поверхности твэлов при сохранении номинальной величины расхода, состава активной зоны, удельной теплопередающей поверхности твэлов и номинального расхода теплоносителя. Исходя из полученных оценок при использовании различных методов интенсификации, мощность реактора ВВР-М может быть повышена от 15 до 60%.
Проект 5.3.
Проект импульсного нейтронного источника ИН-06 ИЯИ РАН. Оснащение ИН-06 приборной базой Руководители проекта: д.ф.-м.н. Э.А. Коптелов (ИЯИ РАН), к.ф.-м.н. Р.А. Садыков (ИЯИ РАН) В настоящее время в ИЯИ РАН продолжается работа по подготовке к проведению нейтронных исследований конденсированных сред и наносистем. Перечень нейтронографических установок первой очереди, монтируемых и планируемых к созданию совместно с РНЦ-КИ, ФИАН, ПИЯФ, ИФВД на готовящемся к научной эксплуатации импульсном источнике тепловых нейтронов ИН-06 и работающем импульсном источнике эпитепловых и тепловых нейтронов РАДЭКС, созданном на основе модернизированной ловушки протонного пучка представлен в Отчете за 2007 год. 1. Подготовлен дизайн-проект расположения нейтронографических установок в экспериментальной зоне импульсного источника ИН-06. Общий план размещения установок представлен на рис.1. 88
Рис.1 Схема размещения нейтронографических установок ИН-06 2. Практически завершена электронная система регистрации, рассчитанная на 16 детекторов, позволяющих измерять нейтронограммы под разными углами. На рис.2 представлены отображения нейтронограмм на мониторе от различных детекторов. Cистема сбора данных
нейтронографического
эксперимента
по методу времени пролета
(TOF).
Иванов В.И., Марин В.Н., Тихонов
А.А.,Алексеев А.А,, Коптелов Э.А., Кузнецов В.Л.,Садыков Р.А.
Рис.2. Отображения нейтронограмм на мониторе компьютера. 89
С помощью данной системы проведены тестовые измерения ряда веществ (кристаллических, аморфных и жидкости-D
2
O) на импульсном источнике РАДЭКС. 3. Ведутся работы по созданию установки «Пресс-1»-аналога времяпролётной установки
«ГЕРКУЛЕС»
для нейтронографического исследования веществ в экстремальных условиях до 8 кбар на импульсном источнике РАДЭКС. Подготовлены пресс усилием до 15тонн и набор камер высокого давления насосная станция высокого давления для установки ГЕРКУЛЕС (рис.3 и 4). Рис.3. Пресс до 15тонн и камеры высокого давления. Рис.4 Насосная станция для большого пресса установки Геркулес Приобретается криостат до 10 К и разрабатывается камера высокого газового давления до 3 кбар. Завершены работы по разработке и тестированию нового двухкоординатного детектора на основе бор-напыленных нанопленок, планируемого для установки «Горизонт»-
рефлектометр для ИН-06. 90
Проект 5.4. Оценка и систематизация ядерных данных, информационное обеспечение исследований по ядерной спектроскопии Руководитель проекта: д.ф.-м.н. И.А.Митропольский 1. Завершена оценка ядерных данных в стандарте ENSDF в изобарных цепочках А=133 и A=135. В результате получена и систематизирована наиболее полная информация о свойствах ядерных состояний, возбуждаемых в ядерных реакциях и распадах, и о структуре ядер из указанных цепочек. Результаты работы частично опубликованы и направлены в печать (публикация в NDS в 2009 г.). 2. Завершена наиболее полная компиляция свойств ядерных состояний, возбуждаемых в реакциями с заряженными частицами, в ядрах удаленных от полосы стабильности. Результаты опубликованы в виде монографического справочника. 3. Завершена систематика вращательных полос в нечетно-нечетных ядрах на основе модели переменного момента инерции. В результате этой работы создана база данных о свойствах вращательных состояний нечетно-нечетных ядер, предложено единое модельное описание энергий вращательных уровней, параметры модели систематизированы. По результатам подготовлен к печати Атлас вращательных полос в нечетно-нечетных ядрах. 4. Продолжено исследование применимости закона Бенфорда для анализа частотности появления значащих цифр в ядерных данных. Первые результаты дают основание положить этот закон в основу нового критерия оценки больших массивов ядерных данных. Результаты представлены в виде доклада на ежегодную спектроскопическую конференцию. 5. Разработан усовершенствованный алгоритм размещения ядерных переходов в схеме уровней и новая версия программы GTOL. Проведены расчеты на полном массиве данных из файла ENSDF. Показано, что новый алгоритм позволяет корректно обрабатывать те схемы уровней, которые не поддаются обработке по программе GTOL, принятой в качестве стандартной для Международной сети оценки ядерных данных. Результаты представлены в виде доклада на 58 Международную конференцию по ядерной спектроскопии и структуре ядра. Проект 5.5. Нейтронные поляризаторы на основе поляризованного гелия-3. Руководитель проекта: к.ф.-м.н. В.Ф.Ежов Технология производства поляризованного 3
He достаточно сложна. В России нет постоянно действующих установок и, поэтому, до сих пор, поляризованный изотоп 3
He в томографии не применялся. Однако, в настоящее время, в ПИЯФ РАН создается постоянно действующая установка для поляризации изотопа 3
He, который будет использоваться как для создания поляризованных нейтронных пучков на действующем реакторе ВВРМ и строящемся реакторе ПИК, так и для обеспечения потребности ведущих диагностических центров России, использующих томографию. Необходимо подчеркнуть, что тяжеловодный реактор ПИК будет естественным производителем изотопа 3
Не. 91
Томография является методом практической диагностики в медицине, использующим ядерный магнитный резонанс, на водороде, входящем в состав воды в человеческом организме. В последнее десятилетие за рубежом широкое развитие получает использование поляризованного изотопа 3
He для увеличения контраста томографии при исследовании внутренних органов. Основой данного направления стали новые методики поляризации изотопа 3
He развитые для фундаментальных физических экспериментов. Эти методики позволили достичь величин поляризации 3
He, на шесть порядков превышающих величину тепловой поляризации водорода, который используется в томографии. Использование поляризованного изотопа 3
He открывает широкие возможности для диагностики легочных заболеваний, так как он заполняет внутренние полости в легких и позволяет наблюдать динамику насыщения легких воздухом, что недоступно традиционным методикам. С его помощью можно определить коэффициенты диффузии атомов 3
He, растворенного в крови. Эти коэффициенты отражают геометрию газовых структур внутри легких и дают возможность неповреждающей визуализации изменений в периферийных частях легких, а также ранней диагностики эмфиземы. Кислород разрушает поляризацию 3
He, поэтому измерение пространственного распределения времени релаксации поляризации позволяет определять содержание кислорода в периферийных частях легких. Все эти данные незаменимы при ранней диагностики астмы и хронических легочных заболеваний. В 2008 году завершен монтаж установки по производству поляризованного Не
3
. На смонтированной установке проведены испытания вакуумной системы, немагнитных компрессоров, отлажены лазеры для накачки поляризации Не
3
. Разработан транспортный контейнер для транспортировки поляризованного Не-3 к потребителям. Проект 5.6. Источник холодных и ультрахолодных нейтронов на основе сверхтекучего гелия для реактора ВВР-М. Руководители проекта: проф. А.П. Серебров, зав. гр. В.А. Митюхляев. В 2008 году введена в эксплуатацию установка для охлаждения графитового предзамедлителя источника (рис. 1). Это рефрижератор мощностью 3 кВт при температуре 20 К. 92
Рис. 1. Сдача рефрижератора в эксплуатацию. Дальнейшие работы по созданию источника приостановлены из-за отсутствия финансирования и из-за отсутствия проекта демонтажа тепловой колонны реактора ВВР-М. Проект источника был доложен на заседании Президиума РАН 11 марта 2008 года, на международной конференции в ILL (Гренобль, Франция) 29 мая 2008 года, на российской конференции в Гатчине 19 октября 2008 года. Посланы в печать две публикации и выпущено два препринта ПИЯФ. Координатор Программы профессор Федоров В.В.
Документ
Категория
Без категории
Просмотров
1 527
Размер файла
6 236 Кб
Теги
report_np_2008
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа