close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Aufspaltung einer epr-Linie beim Rubin durch starkes optisches Pumpen.

код для вставкиСкачать
38
Annalen der Physik
*
7. Folge
*
Band 26, Heft 1
*
1971
Aufspaltung einer e p r - h i e
beim Rubin durch starkes optisches Pumpen
Von H. HIRSCH
31it 9 Abbildungen
1. Einleitung
Bei dern beobachteten Effekt handelt es sich um die Wechselwirkung von
elektromagnetischer Strahlung zweier Frequenzen mit einem atomaren Teilchensystem, das diskrete Energiezustande annimmt, wobei die elektromagnetische
Strahlung ubergange zwischen benachbarten Energieniveaupaaren induziert,
so dal3 ein Niveau a n beiden ubergangen beteiligt ist.
Befindet sich elektromagnetische Strahlung zunlichst nur einer Frequenz in
Resonanz mit einem ubergang (l),so wird Absorption in Form einer geschlossenen Resonanzlinie beobachtet. Bei Einwirkung einer weiteren elektromagnetischen Strahlung, die sich in Resonanz mit einem dem Ubergang (1) benachbarten nbergang ( 2) befindet, und deren Wechselwirkung ungleich intensiver ist,
komint es zur Aufepaltung der R e s o n a m h i e [l] (s. Abb. 1).Die Linienausfpaltung kann physikalisch als Aufspaltung des Energieniveaus interpretiert werden, das an beiden Ubergangen beteiligt ist. Diese Aufspaltung tritt auch dann
auf, wenn das Kiveau nicht entartet ist.
Theoretisch aul3ert sich der Effekt so, dal3 die Ubergangswahrscheinlichkeit
fur den induzierten Obergang (I) auch von der Wechselwirkung beziiglich des
Oberganges (2) abhiingt, und die in ihr auftretende Linienformfunktion die
Gestalt von f ( v ) annimmt (Abb. 9).
Eine solche Aufspaltung wurde bereits von AUTLERund TOWNES
a n OCSMolekulen 121 und von HERTZu.a. indirekt an Ne-Atomen als Linienverbreite-
_ 23_
Rubin-l aser
epr- Rubin
Abb. 1. Schema des optischen
Pumpens des epr-Rubins mit
Hilfe eines Rubin-Lasers
H. HIRSCH:
Aufspaltung einer epr-Linie beim Rubin
39
I m vorliegenden Fall wurde diese Erscheinung bei paramagnetischer Elektronenresonanz zwischen zwei ZEEMAN-NiVeaUSdes Grundzustandes beim Rubin
beobachtet. Der Obergang ( 2 ) wurde von der intensiven Strahlung eines Rubinlasers induziert [4].
2. Experimenteller Aufhau
Der Rubinlaser bestand aus einem durch Warmeleitung gekiihlten Rubinstab in einer doppelelliptischen Pumpanordnung. Die Temperatur des Laserrubins konnte zwischen 65" und 120 "K eingestellt und damit die Frequenz der
Laserstrahlung um 35 GHz variiert werden. Auf diese Weise wurde mit der
Temperatur die Emissionsfrequenz des Lasers auf die Absorptionsfrequenz des
epr-Rubins, dem ubergang 3/2(4A42)
- E(2E)
entsprechend, abgestimmt [5].
Der Laser emittierte Impulse von maximal 10 Ws Energie bei einer Impulsdauer bis zu 2 ms.
HW'ZUrn
Abb. 2. Schema der Anlage ziim optischen Pumpen
I n Abb. 2 ist die Anlage zum optischen Pumpen schematisoh dargestellt. Sie
zeigt den Laser mit einigen Zusatzeinrichtungen und das epr-Spektrometer mit
der MikrowellenmeBbriicke und dem Kryostaten, der den Hohlraumresonator
aufnimmt. Verwendet wurde ein zylindrischer Resonator vom Typ Hen, der
durch den Rubin voll ausgefiillt wurde. An einer Stirnseite war er dielektrisch
(durch den Sprung der Dielektrizitatskonstanten am Ubergang Rubin-Vakuum)
abgeschlossen. Trotzdem blieb der Fiillfaktor praktisch Eins, und es wurden
Leerlaufgiiten iiber lo4 erreicht. Die Temperatur des epr-Rubins konnte zwischen 6.5" und 120'K stabil eingestellt werden.
40
Annalen der Physik
*
7. Folge
*
Band 26, Heft 1 * 1971
3. Untersuehung der Linienfornl der epr-Linie bei optisehem Pumpen
Hierzu wurde an eineni epr-Spektrometer mit einem Rubin der Konzentration 0,007 Gem.-% Cr3+/AI3+der Obergang 1/2-3/2 (4A2) bei einer Temperatur von 65 OK und senkrechter Orientierung der Kristallachse zur Richtung des
BIagnetfeldes H, bei einer Frequenz von 23,2 GHz beobachtet. Die eingestrahlte
Laserenergie induzierte Obergange zivischen den Niveaus 3/2 (4A2)
und E(2E).
Da das angeregte Xi\-eau bei einer Temperatur von 65 OK unbesetzt ist, fuhrt
die Anregung der Teilchen in dieses Xiveau zu einer VergroBerung der Differenz
der Besetzungsdichten n,iz-w3/z beziiglich des epr-Uberganges und damit zu
einer Vergrofierung der paramagnetischen Absorption.
-150
-100
-50
50
0
-4,
,
-150 -100 -50
0
Abb. 3. Magnetische Verluste qx = QL1in Abhangigkeit yon der Frequenz v - vo; Qx magnetische Gute; vo - Mittelfrequenz der eprAbsorptionslinie; Photonendichte der Laser150 V-VO
CNHz7 Strahlung: n = 6,G . 1012 cm-*
I00
L
, ~,
Abb. 4. Magnetische Verluste qH in Abhangigkeit
ISOV-vo von der Frequenz v - v,,. Photonendichte der
CMHZl Laser-Strahlung: n = 1 G , O . 1012
-AF-
50
100
“c,
-150 -100 -50
5’
Abb. 5.
0
M
Magnetische Verluste qx in Abhangig- vo. Photonendichte
der Laser-Strahlung: n = 30 . 1012 cmP3
IW 150 v - ~ 0 keit von der Frequenz v
CNHz7
41
H. HIRSCH:Aufspaltung einer ep-Linie beini Rubin
Unter Variation des Magnetfeldes Ho und damit der ubergangsfrequenz des
epr-Oberganges, aber sonst gleichbleibenden Bedingungen fiir Laseremission
und paramagnetische Elektronenresonanz, wurde von Emission zu Emission des
Lasers mit dem epr-spektrometer das Maximum der paramagnetischen Absorption wahrend eines Pumpvorganges verfolgt und so der epr-ubergang bei Absorption der Laserstrahlung punktweise abgetastet.
Die MeBreihen wurden bei unterschiedlichen Energiedichten der Laserstrahlung wiederholt. Abb. 3-5 zeigen das Ergebnis dieser MeBreihen. Als
Parameter ist die Energiedichte der Lasterstrahlung im epr-Rubin angegeben.
4. Berechnung der quantenmechanischen ubergangswahrscheinlichkeit fiir den
epr-ubergang unter dem EiniluB des starken optischen Pumpens
4.1. Die ffbergangswahrscheinchkeit fiir den epr-ffbergang ohne optiscbes Pumpen [S]
Der HAMILTON-Operator des Systems h a t die Gestalt :
B = go+2El
-+
mit ~l = ytiHl(r, t ) 3. I n H, ist enthalten das gyromagnetische Verhaltnis y ,
der Vektor der magnetischen Feldstarke der Mikrowellenstrahlung Hl (r, t ) =
2g1(r) cos w't und der Spinoperator A. Die Eigenfunktionen des Systems
y(r, t ) erfullen die SCHRODINGER-Gleichung und werden nach den Eigenfunktionen des Operators Ho entwickelt :
-f
2
Mit. diesem Ansatz liefert die SCHEODINGER-Gleichung ein System von Differentialgleichungen fiir die Koeffizienten ai ( t ) :
u l ( t ) = --ik 12 e-i"t
(1.3)
&(t ) = -ikZl e+iwt al(t)
mit
o = 021
- CO',
021
und
=
1
[E, - El]
+
kij = yH1(r)flij; i j; i, j = 1, 2;
den Matrixelementen der magnetischen Dipolwechselwirkung. Fur den Ausgangszustand wird angenommen, daB sich das System im Zustand El zum Zeitpunkt t = 0 befindet :
al(0) = 1, a2(0)= 0.
(1.4)
Zu berechnen ist die Obergangswahrscheinlichkeit El -+ E , zum Zeitpunkt t
la2(t)
12.
Lost man das System (1.3), so erhiilt man:
4 sin2
[a,(t)p = k2
v w $
w2
+ 4k2
(Hier und im folgenden steht k fur
,
I/?().
(1.5)
42
Annalen der Physik
*
7. Folge
*
Band 26, Heft 1
*
1971
Es ist aber ublich und ausreichend, la,(t)I2in erster Naherung anzugeben,
wobei die Anfangswerte (1.4) als Losung 0-ter Ordnung in das Differentialgleichungssystem eingesetzt werden :
Der Term 4k2 kann also naherungsweise vernachlassigt werden. Die Obergangswahrscheinlichkeit pro Zeit ergibt sich dann durch Integration von
Ia,(t) l2 iiber die Linienformfunktion g(w,,), die die Verteilung der Teilchen beziiglich des Oberganges E l - E , beschreibt :
- -
Fur nicht zu kurze Zeiten t ist f ( w , t ) eine bedeutend scharfere Funkt’ion als
g(w21),so da13 sie hinreichend genau durch eine &Funktion angenahert werden
kann :
td(w,, - w ’ ) .
Dann liefert die Integration :
f(w,t )
k2g(w’),
die in der Hochfrequenzspektroskopie ubliche Form fur die Obergangswahrscheinlichkeit induzierter nbergange.
w21(0’) =
4.2. Die ubergangswahrscheinlichkeit fiir den epr-nbergang unter Beriicksiehtigung des
optischen Pumpens
Die Ableitung erfolgt im wesentlichen analog der im vorhergehenden Kapitel.
-+
Der HAMILTON-Operator umfaBt zusatzlich den Operator H 2 = j?E(r, t ) ,
der die elektrische Dipolwechselwirkung (Operator j ) des Teilchensystems mit
+
--f
dem elektrischen Feld der Laserstrahlung E ( r , t ) = 2E(r) cos ~ ”beriicksichtigt.
t
Die Eigenfunktionen des Operators H werden wieder nach den Eigenfunktionen
des Operators I?,, entwickelt. Dieser Ansatz liefert zusammen mit der SCHRODINGER-Gleichung das Differentialgleichungssystem fur die Entwicklungskoeffizienten ai(t):
ul(t) = --ik,,e-iwta2(t),
u2(t) =
-ikzl eiwta,(t)- i123e - i n b 3 ( t ) ,
u,(t) =
-iL32
eiQt
Hier bezeichnen die
k,
(2.1)
a,(t).
= p n l n E ( r ) mit 7n
$- n und m, n = 2, 3 die Matrix-
elemente der elektrischen Dipolwechselwirkung. Q = w3, - W” ist die Diffe1
renz der Obergangsfrequenz m3, = (E3 - E,) und der Frequenz der Laserstrahlung w“. Zum Zeitpunkt t = 0 befinde sich das System im Zustand E l :
a,(O) = 1, a,(O) = a3(0)= 0.
(2.2)
43
H. HIFCSCH:
Aufspaltung einer epr-Linie beim Rubin
Zu berechnen ist wieder Iu2(t)I2, die ubergangswahrscheinlichkeit El --f E,
zum Zeitpunkt t . Fur die Rechnung ist es vorteilhaft, la2(t)12nach der ersten
Gleichung in (2.1)
iiber al(t) aus kl(t) zu berechnen. (Hier und im folgenden steht fur Ikl und l i l
einfach k bzw. k.)
Die weitere Rechnung liil3t sich unter der Voraussetzung vereinfachen, dal3
die elektrische Dipolwechselwirkung des Teilchensystems mit der Laserstrahlung ungleich intensiver als die magnetische Dipolwechselwirkung mit der Mikrowellenstrahlung ist :
k
-
z
< 1.
(2.3)
Die weitere Rechnung soll nur in den wesentlichen Schritten beschrieben werden.
Den Gleichungen (2.1) und (2.2) entspricht die Differentialgleichung fur
% ( t ):
&;
+ 2i ( + 3a, + (k + k2 2
0
o 2
- osz) a,
+ i(w + Q) k2a, = 0
(2.4)
mit den Anfangswerten :
a,(O) = 1, k,(O) = 0, U,(O) = -k2.
Lost man diese Differentialgleichung und differenziert das Ergebnis so erhalt man k l ( t ) in der Form:
3
&(t) = i
2 cj(Al,z,s)
(2.5)
e--iLjt.
j=1
Die Aj sind die Wurzeln der kubischen Gleichung :
A3
( + - A2 - (k + k2 -
-2 o
3Aj
Man bestimmt die
-2
o 2
- wQ)
A+
+
(o Q) k2 = 0.
(2.6)
in 0-ter Naherung indem das man absolute Glied
+ Q)k2 naherungsweise vernachliissigt und in erster Niiherung so korrigiert
A?) = A?) + dal3 die auch a n den kritischen Bereichen um :
(o
~ j ,
ej
wo der in A lineare Term in Gl. (2.6) verschwindet, im Sinne von (2.3) klein sind.
Diese kritischen Bereiche seien abgegrenzt durch die Beziehung :
52
w+,=ft+q
mit
1;1<1.
(2.8)
Dann kann man zeigen, da13 l ~ , ( t ) 1aul3erhalb
~
der kritischen Bereiche nur
vernachlassigbar kleine Beitriige liefert. SchlieSlich erhiilt man fur I ~ , ( t ) 1zwei
~
wesentliche Terme der Ordnung 1 sowie Terme der Ordnung k/k. und kleiner,
44
Annalen der Physik
*
7. Folge
*
Band 26, Heft 1 * 1971
die nach (2.3) ohne Bedeutung sind und daher vernachlassigt werden konnen:
mit
= (w - w
+ (
"
3
i l ~ ~ ) 2) ~1& - k2 und wz1a2)= -J-- 6 - T .
Dieses Ergebnis SOUim folgenden diskutiert werden. I m Vergleich zum vorhergehenden Fall ohne optisches Pumpen, wo man eine Linie der Form
4sina I/ma
la2(t)12= k2 0 2
+
41~2
t
+ 4kg
im Zentrum o = 0 erhielt, treten hier zwei modifizierte Linien auf, die um
0[:,2)
au8 dem Zentrum verschoben sind. Das wird noch deutlicher, wenn man
die sin-Funktionen durch den Wert Eins ersetzt. Dann ergibt sich im Falle ohne
optisches Pumpen e h e LoREXTz-Kurve der Form :
(2.10)
wiihrend sich unter Beriicksicht,igung des optischen Pumpens zwei modifizierte
und um w'(:~2)
aus dem Zent,rum verschobene LoREHTz-Kurven ergeben :
(2.11)
deren Maxima sich zu Eins ergilnzen.
Den EinfluB der Verschiebung der Laserfrequenz o" aus dem Zentrum des
optischen 'Oberganges oS2(also i2 = 0 nach Q
0) unter Vernachlassigung
aller Linienbreiten zeigen die Abbildungen 6- 8. Man erkennt eine gegensinnige
und asymmetrische Verschiebung beider Linien unter der Hullkurve :
+
(2.12)
.
-7 -2 -1 a 7 2 3 y
k
Abb.G. oben: Lage der Mittelfrequenz der Laser-Linie SZ = 0;
unten: Zugehorige Maxima von I u , ~ ~
45
H. H~RSCH:
Aufspaltung einer epr-Linie beim Rubin
Abb.7. oben: Verschiebung der Laser-Linie von 9 = 0
zu 9 = 2%;unten: Zugehorige Verschiebungen derMaxima,
von
-4 -3 -2 -1
Abb. 8. oben: Verschiebung der Laser-Linievon 9 = 0
zu D = - 2 k ; unten: Zugehorige Verschiebungen der
Maxima von la212
0 I 2 32
k
k
Analog wie im Fall ohne optisches Pumpen wird nun unter Beriicksichtigung
der Vcrteilung der Teilchen iiber den epr- und den optischen ubergang die
Obergangswahrscheinlichkeit pro Zeit fur den epr-ubergang gebildet :
I n den Integrand gehen die Linienformfunktionen fur den epr-Obergang g(w,,)
und den optischen nbergang F ( Q ) ein.
Zunachst konnen mit der gleichen Berechtigung wie in Kap. 4.1, G1. (1.5)
hier in den @l,2 in Gl. (2.9) die Terme 2 1& - k2 4k2 naherungsweise vernechlassigt werden und la,(t) l2 durch zwei &Funktionen angeniihert werden :
(
Nach der Integration iiber
m
02, ergibt
3
sich dann fur wzl(w‘) :
2
(2.15)
mit f1&?)
k2
=
(1 &
9 2
@)
und gl,,(m’, SZ) = g(w’ - w:g2).
46
Annalen der Physik
*
7. Folge
*
Band 2G, Heft 1
*
1971
Die weitere Integration iiber Q vereinfacht sich dadurch, da13 man die
gi(w ' , Q) durch &Funktionen annahern kann. Diese Naherung ist gerechtfertigt,
da die Linienbreite des epr-aberganges etwa urn den Faktor 10-2 geringer ist,
als die des optischen aberganpes.
So erhalt man schlieBlich fur wzl(o) (fur o' ist hier einfach o gesetzt):
(2.16)
Zu einem ahnlichen Ergebnis kamen auf anderem Wege auch NOTKIN
u.a. [ 7 ] . .
Hierbei wurde in ubereinstimmung mit den experimentellen Bedingungen
F ( 9 ) durch eine LoRENTz-Kurve rnit der Linienbreite (T angenahert und
-
-_
k2
UZ
10-2
<1
(2.17)
beriicksichtigt. AuBerdem wurde f ( w ) unter Beriicksichtigung von (2.17) auf
Eins normiert :
m
J / ( w ) dw
=
1.
(2.18)
-m
I n Abb. 9 ist w(w)nach GI. (2.16) graphisch dargestellt.
Der Vergleich mit der experimentell gemessenen Kurve Abb. 6 zeigt, daB.
Gl. (2.16) den Kurvenverleuf qualitativ richtig wiedergibt. Das Minimum in
Abb. 6 voll auszumessen, war wegen der geringen Langzeitstabilitiit des Magnetfeldes H,, im epr-Spektrometer nicht moglich.
Unter Beriicksichtigung der Naherung (2.17) ergeben sich fur die Aufspaltung und die Amplituden der Maxima folgende Werte :
(2.19)
und
Ekann auf das Verhaltnis der Photonendichte der Laserstrahlung n und der
Lebensdauer t fur die spontane Emission E, + E , zuriickgefiihrt werden
131 :
(2.20)
(c - Lichtgeschwindigkeit, Y L - Frequenz der Laserstrahlung). I n Tab.1
sind die experimentell gemessenen Aufspaltungen den theoretisch berechneten
gegeniibergestellt. Die Werte unterscheiden sich etwa gleichbleibend um den
Faktor 2. Das weist auf einen systematischen Fehler hin, der mit grol3er Wahrscheinlichkeit bei der Bestimmung der Photonendichte n auf Grund der Messung
der Laser-Impulsenergie aufgetreten sein wird.
Die experimentellen und theoretischen Werte fur die Maxima der magnetischen Verluste ohne optisches Pumpen q ~ (lE = 0) und mit optischem Pumpen
47
H. HIRSCH:Aufspaltung einer epr-Linie beim Rubin
q M ( k =/= 0) konnen nach folgenden Beziehungen miteinander verglichen werden :
(2.21)
und :
(2.22)
Abb.9.
Die ubergangswahrscheinlichkeit w des epr,
Uberganges (in willkiirlichen Einheiten) als -200
Funktion der Frequenz v - v,, nach G1. (2.16)
I
I
-100
0
100
200v-v*
CPlHzT
entspricht der Linienbreite des epr-uberganges und IJ der des optischen Oberganges .
Fur die Differenz der Besetzungsdichten der Niveaus E l , E , n12 (& =/= 0)
3
wurde der Wert N *) fur augenblickliche Sattigung des optisch gepumpten
(TI
Uberganges gesetzt, da mit der hohen Energie der Laserstrahlung die Sattigung
bei weitem erreicht wurde. ( N - Gesamtteilchendichte der Probe).
hvz, eingesetzt, was der Differenz der BesetzungsFur n,,(k = 0) wurde N kT
dichten im thermischen Gleichgewicht entspricht. Als Verhgltnis der maximalen
magnetischen Verluste ergab sich fur die a m stiirksten aufgespaltene Kurve
(Abb. 6) experimentell 8,8 0,9 und theoretisch 6,4.
Tabelle 1
Vergleich der exoerimentell
bei iiner Photon&dichte n der
Laser-Strahlung gemessenen
Linienaufspaltung dvexp.mit
der nach G1. (2.19) theoretisch
berechneten Avtheoret.
~vexp.
I
[MHz]
30
lCi
66
1
52
2124
dvtaeoret.
[MHz]
I
1
25
16
8
*) In diesem Wert ist die starke Kopplung der Niveaus 2 A ( 2 E )und-E'(zE) mit einer
Zeitkonstante <
s beriicksichtigt.
48
Annalen der Physik
*
7. Folge
*
Band 26, Heft 1 * 1 9 i l
Die Abweichung kommt sicher durch das Zusammenwirken verschiedenartiger Fehler zustande.
1. macht sich auch hier die Ungenauigkeit bei der Bestimmung der Photonendichte der Laserstrahlung bemerkbar.
2. kann der Sattigungswert bei optischem Pumpen n12(k:=# 0) groBer als
angenommen sein, wenn das metastabile Niveau E aul3er mit 2 2 noch mit
anderen, unberiicksichtigt gebliebenen R'iveaus gekoppelt ist. Moglich sind
Kopplungen mit Energieniveaus der Chrompaare und 2-Photonen-Absorption
in den Rand des Bandes 4T,.
Zusammenfassend kann man feststellen, da13 es zwar nicht gelungen ist,, eine
quantitative Ubereinstimmung zwischen den experimentellen Messungen und
den theoretischen Berechnungen herzustellen, dal3 aber eine qualitative Obereinstimmung erzielt wurde.
Literaturverzeichnis
E l ] B R U N N E R , H.
~ . ,PAUL,G.RICHTERu. H.STEUDEL,Ann. Physik 21 (1968) 187.
I21 AuTLER,S.A.u. C.H.TOWNES,Phys. Rev. 100 (1955) 703.
(31 BRUNNER,
W., H-PATJL,G. RICHTER,J.H.HERTzu. K.HOFFMANN, Physics Letters 24
(1967) 692.
J. H., K. HOFPMANN,
W. BRUNNER,
H. PAUL,G. RICHTERund H. STEUDEL,
HERTZ,
Physics Letters 26 (1968) 156.
[4] HIRSCH,H.,u. K.ANDERT,Ann. Physik 23 (1969) 206.
[5] ANDERT,K.,u. H.HIRSCH,XII. Int. Wiss. Koll. TH Ilmenau 1967, Vortragsreihe
,,Mikrowellentechnik".
[6] PAEE,G. E., ,,Paramagnetic Resonance", Xew York 1962.
[7] NOTEIN,G.E., S. G. RAUTIAN
u. A. A. FEORTISTOV,
JETP 52 (19G7) 1673 (russ.).
B e r l i n , Zentralinstitut fur solar-terrestrische Physik, Deutsche Akademie
der Wissenschaften.
Bei der Redaktion eingegangen am 3. Juli 1970.
Anschr. d. Verf.: Dr. H.HIRSCH
Zentralinstitut fur solarterrestrische Physik der DAW,
DDR-1199 Berlin-Adlershof, Rudomer Chaussee 5
Документ
Категория
Без категории
Просмотров
0
Размер файла
465 Кб
Теги
rubine, pumped, starkey, durch, beim, optischen, eine, epr, linii, aufspaltung
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа