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Ausbeute an prompter Gammastrahlung bei Spaltung von Uran 235 durch thermische Neutronen.

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A usbeute an prompter Garnmastrahlung
bei Spaltung von Uran235 durch therrnische Neutronen l )
Von F r i t z Ernst W a l t e r R a u
Mit 26 Abbildungen
Inhaltsiibersicht
In einer Doppelioiiisationskammer wird die kinetische Energie der beiden
bei der Spaltung von Uran 235 auftretenden Fragmente gemessen; ein Szintillationszahler dient zum Nachweis der Gammaquanten und ihrer Energie.
Die Zahlimpulse werden elektronisch verarbeitet, so da13 im Falle einer Koinzidenz ein dem Massenverhaltnis der Fragmente sowie ein der Gamma-Energie
proportionaler Impuls photographisch in einem zweidimensionalen Vielkanalverfahren gespeichert werden. Die beobachteten Koinzidenzspektren werden
gegen den EinfluB der prompten Spaltungsneutronen korrigiert und mittels
der inversen Matrix des spektralen Nachweisvermogens zu Energiespektren
entfaltet.
Im einzelnen wird gefunden : Die absolute Gamma-Ausbeute betragt
y = 7,93 & 0,48 Quanten/Spaltung. Die absolute Gamma-Ausbeute in Abhangigkeit vom Massenverhiiltnis der Fragmente ist bei M J M , =’1,2 deutlich
und bei M J M , = 1,9 schwach erkennbar erhoht.
Das reduzierte Energiespektrum in Abhangigkeit vom Massenverhaltnis
der Fragmente zeigt bei E , = 160 keV eine Bevorzugung der symmetrischen
Spaltung ; eine Linie bei 340 keV ist dem wahrscheinlichen Spaltungsmodus
zuzuordnen.
Durch Integration folgt aus dem Energiespektrum die Gamma-Energie in
Abhangigkeit vom Massenverhiiltnis der F’ragmente.
1. Einleitung
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, die Ausbeute an prompter Gammastrahlung bei der Spaltung von Uran 235 durch t,hermische Neutronen in
Abhangigkeit von der Energie der Gammaquanten und vom Massenverhaltnis
der Fragmente zu bestimmen.
An sich wiie es wiinschenswert, die Gammaspektren als Funktion der
Masae der einzelnen Spaltprodukte i u ermitteln ; dies ist jedoch kaum moglich,
weil die Gamma-Aussendung durch die Bewegung der Fragmente nur wenig
anisotrop gemacht wird, weshalb sich die Spektren zusammengehoriger Massenpaare immer uberlagern.
I)
Auszup ails der Dissertation, Miinchen 1963.
E'r. E. 1Y. Ruu: Gu:a,imaslruhlurigbei Spaltu?ig uon Uran 235
253
Die Untersuchung von Energien, Anregungen und Neutronenaussendung
bei der Spaltung ist fur die Erforschung der Prozesse von Bedeutung, durch
welche ein durch Neutroneneinfang oder durch sonstige Energiezufuhr angeregter Kern in einen deformierten Zustand iibergeht und dann
in zwei Teile zerfallt.
Im folgenden sei nur die
Spaltung eines schweren Kerns
- 150
* *
nach Einfang eines thermischen
;a*
0
Neutrons betrachtet. Bisher wur- 140
den folgende Untersuchungen
Massenc
bekannt, bei denen nach der
Masse der Spaltprodubte Oder
Abb. 1.Kinetische Gesamtenergie der Fmgmente
nach dem Massenverhaltnis der
als Funktion ihrer Masse; U 235, nach 8 )
Fragmente unterschieden wurde :
1. Massenausbe~te~)
3, 4, mit der bekannten Bevorzugung der unsymmetrischen Spaltung.
2. Verteilung der kinetischen Energie der Fragmente5)6, '), wobei iiberraschend -grol3e Schwankungen
und neuerdings auch Feinstruktureffekte
gefunden wurdens)
wurdens)9).
9).
gefunden
Wie sich
sichaus
ausAbb.
Abb. 1
1ententWie
nehmen la&,
la&, ist
ist die
die
nehmen
S. L . WHETSTONE
mittlere
3,o
mittlerekinetischeEnerkinetischeEnergie groB
grol3 bei
bei einem
einem
gie
s
Massenverhaltnis von
von
Massenverhaltnis
$$ 2,o
1,25 und
und klein
klein bei
bei symsym1,25
\
metrischer und
und sehr
sehr
metrischer
asymmetrischer SpalSpalasymmebrischer
4
tung.
tung.
3.Ladungsverteilung
Ladungsverteilung
3.
derunabhangigen
unabhangigenSpaltSpaltder
leichfe
srhwere Fragmente
ausbeute in
in IsobarenIsobarenausbeute
reihenio)11).
11). ~i~
~i~ mittmitt- Abb.
Abb. 2.2. Ausbeute
Ausbeute an
an $paltungsneutronen
Spaltungsneutronen iin
Abhiingigkeit
reihenlO)
n Abhiingigkeit
von der Masse des emittierenden Fragments; Cf 252, nach l4)
lereschwankungoder
oderals
als von der Masse des emittierenden Fragments; Cf 252, nach l4)
lereschwankung
Gaauu13l3--Kurve
Kurve dargestellten
dargestelltenLadungsverteilung
Ladungsverteilung betragt
betragt etwa
etwa 0,62
0,62Einheiten12).
Einheiten12).
G
Ausbeute an
an Spaltungsneutronen13)
Spaltungsneutronen l3)14).
14). Die
Die Anisotropie
Anisotropie der
der NeutronenNeutronen44.. Ausbeute
aussendung ist
ist hinreichend
hinreichend grol3,
grol3, um
um zwischen
zwischen den
den Neutronen
Neutronen der
der beiden
beiden
aussendung
'?/'
'L.
1
~.______
z,z,
S.KKatcoff,
Nucleonics16,
16,No.
No. 4,
4, 78
78 (1958).
(1958).
S.
a t c o f f , Nucleonics
R.B. Leachman,
Leachman, 1
11.
Genf. Konf.
Konf. Bd.
Bd. XV,
XV, 229
229 (1968).
(1968).
R.B.
1. Genf.
A. K
Krraauutt,, Nukleonik
Nukleonik 2,
2, 105,
105, 149
149(1960).
(1960).
A.
5 ) D.
D.C.
C. BBrruunnttoonn u.
u. G.
G. C.
C. H
Haannnnaa,, Can.
Can. J.
J. Res.
Res. 2S,
2S, 190
190(1950);
(1950); gekiirzt:
gekiirzt: P.R.
P.R.
75, 990.
990.
75,
W. E.
E. SStteeiinn,,P.
P.R.
R. 108,
108. 9.2
9.2(1957).
(1957).
68, ) W.
C. J.
J.D.
D. Milton
Milton u.
u.J.
J.S.
S.' FFraser,'P.
R. 111,
111,877
877 (1958).
(1958).
7,7j C.
r a s e r , P. R.
W.M.
M. Gibson
Gibson et
et al.,
al., P.
P.R.
R.Lett.
Lett. 7,7, 65
65 (1961).
(1961).
88) ) W.
C.J.
J.D.
D. Milton
Milton u.
u.J.
J.S.
S. Fraser,
Fraser, P.
P.R.
R. Lett.
Lett. 7,7, 67
67 (1961).
(1961).
9,9, C.
lo) A.
A. C.
C. PPaappppaass,, I.
I.Genf.
Genf. Konf.
Konf. Bd.
Bd.7,7, 19
19(1955).
(1955).
lo)
11) B.
B.L.
L. Cohen
Cohen u.
u. C.
C. B.
B. Fulmer,
Pulmer. Nucl.
Nucl. Phys.
Phvs. 6,
6.
547 (1958).
(1958).
11)
' 547
. ,
lz) A.
A. C.
C. Wahl
Wahl et
et al.,
al., P.
P.R.
R. 126,
126, 1112
1112(1962).
(1962):
12)
Is) W.
W. E.
E. SStteeiinn u.
u. S.
S.L.
L. Whetstone,
Whetstone, P.
P.R.
R. 110,
110,476
476 (1958).
(1958).
13)
l4) S.
S.L.
L. Whetstone,
Whetstone, Bull.
Bull. Amer.
Amer. Ph.
Ph. SOC.
Soc.11,
11,3,
3,337
337 (1958).
(1958).
14)
33
,,
4,4,
254
Annalen der Physik. 7. Poke. Bawd 10. 1963
Fragmente zu unterscheiden (Abb. 2). uber die Energie der prompten Spalt,ungsneutronen als Funktion der Fragmentmasse wurde noch nichts bekannt.
2. Prompte Gammastrahlung bei der Spaltung
Die Ausbeute a n prompten Gammaquanten bei der Spaltung von U 235
wurde von verschiedenen Autoren bestimmt ; neuere Messungen sind von F. C.
M a i e n s l h e i n et al.15):
y=7,4f 0,8 Quanten/Spaltung (E, > 0,3 MeV).
Die Gammastrahlung
wird in einem weiten
Energiebereich mit einem
Compton- bzw. Paarspektrometer in Koinzidenz mit
den (in einem Gasszintillationsziihler nachgewiesenen) Spaltungsereignissen
beobachtet. Das Energiespektrum wird mit der
Matrix der spektralen
Nachweiswahrscheinlichkeit aus dem gegeniiber
0
1
2
3
5
6
?MeV
Totzeitverlust,
UnterAbb. 3. EnergiespektrumderpromptenGammastrahlung
grundstrahlung
und
Storbei der Spaltung von Uran 235 durch thermische Neueinflul3 der prompten Spaltronen; nach l5)
tungsneutronen korrigierten Impulshohenspektrum berechnet. I n diesem Spekirum sind keine Lihien
zu erkennen; es handelt sich vielmehr um ein nach hoheren Energien abfallendes Kontinuum (Abb. 3).
Russische Autoren hingegenl8) fanden mit einem normalen Szintillationsspektrometer Linien bei:
E (keV)
27
101 142 207
295
360
490
590
Quanten/Sp.
0,11 0,026 0,085 0,071 0,lO
+
Bei der ersten Linie handelt es sich um die K-Strahlung der Fragmente17);
die Linie bei 207 keV wird in dieser Arbeit als eine durch die unelastische
Streuung der Spaltungsneutronen am Jod des Szintillationskristalls angeregte
Strahlung von Jod (208 keV) festgestellt.
Die Gamma-Ausbeute in Abhiingigkeit vom Massenverhiiltnis der Fragmente wurde fur Uran 235 noch nicht bestimmt.
Da auf Grund allgemeiner Analogiebeziehungen3)4) sich die Ergebnisse
bei der Spaltung schwerer Kerne fur nicht zu grol3e Unterschiede der Massen
vergleichen lassen, seien hier und auch im nachsten Unterabschnitt die Ergebnisse einer von C. J. D. M i l t o n und J. S. F r a s e r 7 ) an Cf 252 durchgefuhrten
Arbeit angefuhrt.
15)
F. C. Maienschein et al., 11. Genf. H o d . Bd. XI', 336 (1958).
le)
V. V. Skliarevskij et al. JETP 6, 220 (1957).
37)
H. Hohmann, Dissertation Miinchen (1961).
255
Pr. E . W . Ruu: Gammastruhlu,rg bei Spaltung T O N Gran 233
I n einem Laufzeitexperiment werden Koinzidenzen zwischen Spaltungsfragmenten und Gammaquanten (Szintillationsspektrometer) beobachtet ; die
MeBdaten werden mit einem elektronischen Rechner analysiert. Abb. 4 zeigt
die Spaltungsausbeute sowie die (nicht absolut angegebene) Abhangigkeit der
Gamma-Ausbeute vom Massenverhalthis der Fragmente ; es sind Abweichungen
vom Mittelwert im Bereich von
9% bis - 17% festzustellen.
09Relative y .Ausbeute
Ziel der oben angefiihrten
025
+. 2 0 * : * . + - . - .
Arbeit von C. J. D. M i l t o n
..- fiittelwer/
und J. S. F r a s e r war dieMessung der von den beiden Para4,5'
metern ,,Gammaenergie" und
,,Massenverhaltnis der Frag252
0
.
mente" abhangenden Vertei- fo000'
Spaltungs.
8000'
a.
lung.
ausbeute
+
..
*
.
.&
,.;i
@
.
Wegen des sehr geringen
6ooo.
fiir
yOOO
*.
8.
fur den Nachweis der Spaltungsfragmentc nutzbaren Raumwinkels ergab sich jedoch eine
so niedrige Koinzidenzrate (insgesamtwurden nur rund 21 Oo0
dbb. 4. Spaltungsausbeute und Ausbeute an
Koinzidenzen beobachtet), daD promter Gammastrahlung in Abhiingigkeit vom
Massenverhiiltnis der Fragmente; nach ')
i n dieser Messung keine erkennbare Abhangigkeit der
Gamma-Ausbeute vom Mausenverhaltnis der Fragmente und von der Energie
der Gammastrahlung gefunden wurde.
'
.
*..
Lediglich integrale Aussagen zeigen statistisch gesicherte Ergebnisse,
z. B. die oben angegebene Kurve der Gamma-Ausbeute sowie die Abhangigkeit der mittleren Impulshohe vom Massenverhaltnis der Fragmente bzw.
der Zusammenhang dieser beiden Grol3en mit der kinetischen Gesamt encrgie.
Als wesentliches Ergebnis der Wer zitierten Arbeit wird schliel3lich eine
linear abfallende Beziehung zwischen der Gamma-Ausbeute (NY) und der
kinetischen Gesamtenergie E , der Fragmente formuliert :
3. Experimenteller Aufiau
Zum Nachweis der Spaltungsprozesse und zur
zur Messung der kinetischen
Energie der Fragmente dient eine Doppelionisationskammer ; mit einem
Bzintillationszahler werden Gammaquanten beobachtet und ihre Energie
bcstimmt ; eine elektronische Apparatur verarbeitet die Ziihlimpulse, so dal3
im Falle einer Koinzidenz ein dem Massenverhaltnis der Fragmente Rowie ein
der Gammaenergie proportionaler Impuls photographisch in einem zweidimensionalen Vielkanalverfahren gespeichert werden.
256
dwnale?b der Physik. 7. Folge. Band 10. 1963
8.1. Doppelionisationskammer1*)
Es handelt sich bei der in der vorliegenden Arbeit verwendeten Doppclionisationskammer um eine fur den koinzidenten Nachweis der beiden Spaltfragmente ubliche .,back-to-back"-Ionisationskammermit gemeinsamer
Kathode K , die zugleich Trager der Uranfolie ist. (Abb. 5, aus der auch die
wesentlichsten Daten uncl Einzelheiten der Konstruktion ersichtlich sind.)
Abb. 5 . Doppelionisationskammer
Die Kammer arbeitet als ,,schnelle" Ionisationskammer ; bei dem Ionisationsvorgang werden nahezu ausschliefllich Elektronen als negative Ladungstrager gebildet, die wegen ihrer grofleren Beweglichkeit einen rascheren Impulsanstieg gegenuber negativen Ionen bedingen. Die Abhangigkeit der Impulsamplitude vom Ort der Ionisation wird durch das sog. ,,Frischgitter" G behoben. Disse dritte Elektrode stellt - vom Auffanger A aus betrachtet eine virtuelle Kathode dar. so daB gleichformige Verhkltnisse fur den Nachweis
der Elektronen vorliegcn.
Eine Durchrechnung der Wirkungsweise des Frischgitters findet sich z. B.
in einem Artikel von 0. B u n c m a n e t a1.21);mit den dort angegebenen Beiiiehungen und der gewlhlten Dimensionierung der Kammer ergibt sich eine
,,Unzulanglichkeit" des Gitters von 9,5%, was bedeutet, daB 9,5% des durch
den Ionisationsvorgang gebildeten Elektronenstroms vom Gitter aufgenommen
werden .
-
Eine ausfiihrliche Diskussion aller Fragen, die sich auf die Verwendung von
Ionisationskammern in der Kernphysik beaiehen, findet sich a. B. im ,,Handbuch der
Physik" (Band XLV) in einem Artikel von H. 147. F u l b r i g h t l g ) oder in dem Werk
von R o s s i und Staubm).
4
lg) H. W. P u l b r i g h t . Handb. d. Ph.. Bd. XLV (1958).
*O) Rossi u. S t a u b , Ionization Chambers and Counters (1949).
21) 0. B u n e m a n e t a]., Can. J. Res. 1 7 , 191 (1949).
18)
Fr. E . 11'. Rau: Gamnmetrahlung bei Spallung uon UraIL 23;
257
Dcr Abstand Kathode-Gitter wird bei vorgegebenem Kammergas und
Fiilldruck durch die Reichweite der leichten Spaltfragmente bedingt. Angabsn
hieriiber stammen von N. 0. Lassen22) und von C. B. F ~ l m e r ~diese
~);
Werte liegen im Bereich einiger mq/cm2.
Gewahlt wird als Kammergas technisch reines Methan, das die Kammer
frei durchstromt. Methan besitzt den Vorzug groBer Elektronenbeweglichkeit24)und bildet keine negativen Ionen. Die Kammer mu13 vor Beginn der
Messungen gut mit Methan durchgespult werden, da Luftreste sonst durch die
Bildung negativer Sauerstoffionen die Amplitude der Kammerimpulse wesentlich verringern.
I n den verschiedenen Arbeiten iiber TJntersuchungcn an Spaltfragmenten
sind - zum Teil ausfuhrliche - Rezepte fiir die Herstellung dunner Tragerfolien angegeben, z. B. bei 5 ) .
I n der vorliegenden Arbeit wird eine auf einem Drahtgitter aufgespannte
FORMVAR-Folie beniitzt, die mit inem von P. Zahn25)gebsuten Apparat
angefertigt wurde und die ein Flachengewicht von rund 15pg/cm2 besitzt.
Das Drahtgitter (V2A-Draht, 3,l mm Durchmesser, Maschenweite 3 x 5 mm)
gibt der Folie die notige Festigkeit und dient gleichzeitig als Kathode der
Doppelionisationskammer .
Uran lag in Form von Urandioxyd (angereichert auf 90% U 235) vor; es
wird in Uranylnitrat iiberfiihrt und (nach Neutralisation mit Ammoniak bis
zu einem pH-Wert von 3,5) in waBriger Losung auf die Folie aufgetropft und
eingetrocknet .
Die so hergestellte Uranschicht hat bei ein'er Ausdehnung von 2 x 2,4 cm2
ein mittleres Flachengewicht von etwa 300 ,ug/cm2. Mit einer Reaktorleistung
von 1 MW ergibt sich hierbei eine Spaltrate von rund 500/sec.
Durch Aufnahme von Amplitudenspektren der Spaltungsimpulse wurde
festgestellt, daB beide Kammerhiilften bei den gewahlten Spannungswerten
(Kathode - 1800 V; Gitter - 300 V ; Auffanger iiber Arbeitswiderstand auf 0 V)
im Sattigungsbereich arbeiten.
Die bei der Spaltung emittiertcn Fragmente erleiden durch Eigenabsorption
in der Quelle einen von der Foliendicke und ihrer Emissionsrichtung abhangenden Energieverlust, dcr bei gro13eren Winkeln unzulassig hoch werden
kann.
Bei Laufzeitexperimenten6) ')2'5) ist die Kollimation durch die GroBe der
Detektoren am Ende der Laufstrecke gegeben; es handelt sich hier stets um
sehr kleine Raumwinkel, was aus Griinden der Zahlstatistik unvorteilhaft ist.
I n friiheren Arbeiten mit Ionisationskammern 27) wurden BohrlochKollimatoren verwendet, die den Bereich der zum Nachweis der beiden
Fragmente moglichen Emissionswinkel definieren. Naturlich hat dies einen
wesentlichen Intensitatsverlust zur Folge.
Deshalb werden in dieser Arbeit auf elektronischem Wege diejenigen
Spaltungsimpulse eliminiert, die durch Folieneigenabsorption oder durch
22)
23)
?*)
25)
26)
27)
N. 0. Lassen, I. Genf.Konf. Bd. 2, 214 (19%).
C. B. Fulmer, P. R. 108, 1113 (1957).
W.N. E n g l i s h u. G. C. Ha n n a , Can. J. Res. 31, 768 (1933).
P. Zahn, Dissertation Miinchen (1962).
R. B. Leachman, P.R. S i , 444 (1952).
J. S. Wahl, P. R . 96, 1% (1954).
258
A n m l e n der Physik. 7. Folge. Band 10. 1963
Unvollkommenheit der Elektronensammlung in der Ionisationskammer eine
scheinbar zu geringe Gesamtenergie der beiden Fragmente ergeben wiirden
(s. unten im Abschn. 3.3, ,,langsame Koinzidenz").
3.2. Szintillationszahler
Die raumliche Anordnung des Szintillationsziihlers (Kristall : 5"g x 4"
NaJ(Tl), Multiplier: D u m o n t (3364) und seiner Abschirmung sowie die wichtigsten Abmessungen sind in der Abb. 6 wiedergegeben.
-
*
- . .
Abb. 6. Szintillationsziihlermit Abschirmung
Der Paraffinmantel (20 cm seitlich und 10 cm nach oben) moderiert die
schnellen Neutronen, die dann zusammen mit den in der Nahe eines Reaktors
immer vorhandenen thermischen Neutronen vom Bor bzw. von der l m m
starken Cadmiumschicht absorbiert werden. Die dabei entstehenden Gammaquanten sowie der Gamma-Untergrund aus der Reaktorhalle werden durch
10 cm Blei vom Szintillationskristall abgehalten. Ober der konischen Kollimatoroffnung befinden sich etwa 1,5 cm Lithiumfluorid, das thermische
Neutronen ohne sekundare Gammaquanten absorbiert. Der restliche Hallenuntergrund (schnelle Neutronen und Gammaquanten, die in grol3er Zahl
zusammen mit den t,hermischen Neutronen im Reaktor entstehen und die
Fr. E . IV. Rau: Gantiimstrahlung bei Spaltung von Uran 236
259
durch die Ionisationskammer in den Szintillationszahler gestreut werden und
dort zum Nachweis gelangen) wird von der Koinzidenzstufe bis auf die zufalligen Koinzidenzen beseitigt (vgl. unten, Abschn. 4.3.) ; gegen die storende
Wirkung der promptcn Spaltneutronen mu13 korrigiert werden (s. Abschn. 4.2.).
3.3. Elektronik
E
Abb. 7. Blockschaltbild der Elektronik (Erlauterungen im Text)
V e r s t a r k e r . Es werden a n den im Blockschaltbild bezeichneten Stellen
institutsgenormte Verstiirker mit folgenden KenngroBen verwendet :
Spaltungsimpulse
1
VerstSirker
Ziihlimpulse
I
V
VorverstSirker
TYP
Verstirkung
DifferenzierZeitkonstante
v-200
16
Anstiegszeit
Breite
0,3 psec
10 fisec
H
Hauptverstiirker
~
aus 2-300 entnommen
60
-
10 ysec
Gamma-Impulse
1
Versarker
sz -200
Typ
1
Verstiirkung
DifferenzierZeitkonstante
Zilhlimpulse
Anstiegszeit
Breite
max. Amplitude
White-gf? Folger
-
II
0,4 psec
1,6 psec
~
CH
Chase-VerstSirker
IV-200
3000, iibersteuerungsfest
2 ysec
260
Annalen der Physik. 7. Folge. Band 10. 1963
K a b e l v c r z o g e r u n g . Infolge der abschirmenden Wirkung des F r i s c h Gitters ergibt sich am Auffanger der Ionisationskammer erst dann ein Impuls,
wenn ein merklicher Anteil der durch den Ionisationsvorgang entstandenen
Elektronen durch die Gitterebene hindurchdriftet.
Das Gamma-Signal wird im Zweig zur schnellen Koinzidenz bei ,,Ka" um
0,25 psec verzogert. Dieser Wert ist groBer als ein Mittel aus den unterschiedlichen Verzogerungszeiten bei den moglichen Emmissionswinkeln der Fragmente und beriicksichtigt die endliche Laufzeit der Spaltungsimpulse durch
die im Spaltungszweig der schnellen Koinzidenz ,,sK" noch zusatzlich vorhandene Summenstufe
und durch den Verstarker ,,iiV".
Durch die drei ubrigen Kabelverzogerungsstufen (je 1psec) wird gewahrleistet, daB die Gates ,,G" im Falle einer Koinzidenz bereits kurz vor Eintreffen der Impulse geoffnet werden.
S c h n e l l e K o i n z i d e n z ,,sK". Die Spaltungsimpulse werden nach Verstarkung in ,,V" und ,,H" in
additiv gemischt (wodurch beide Kammerhalften in ihrer Wirkung auf die Koinzidcnzstufe gleichwertig gemacht sind,
so daB jeweils der Impuls des leichten Fragments die Koinzidenz ausliist) und
gelangen iiber den iibersteuerten Verstarker ,,iiV" und einen S c h m i t t Diskriminator (der die Impulse des natiirlichen Alphazerfalls des Urans unterdriickt) zur schnellen Koinzidenz. Die Gamma-Impulsc bringen nach Verstiirkung und Verzogerung einen gleichartigen Diskriminator zum Ansprechen.
Die Vorderflanken dieser Diskriminatorimpulse werden in einem ,,blockingoscillator" in einmalige Sinushalbwellen verwandelt, die uber ein additives
Diodennetzwerk im Falle einer Koinzidenz einen Univibrator mit kurzer
Erholzeit triggern.
Die Trennzeit dieser schnellen Koinzidenzstufe ist durch die Breite der
Sinushalbwellen und durch dic Lage des Ansprechpegels des Univibrators
hedingt und wird elektronisch zu 0,21 psec gemessen (ein genauerer Wert
diescr GroBe findct sich in Abschn. 4.3.).
Die zeitlichen Schwankungen im ImAmplitude
pulseinsatz am Auffanger der Ionisationskammer (0,14psec) bilden zusammen mit der restlichen Zeitdispersion der
beiden S c h m i t t - Diskriminatoren (vgl.
Abb. 8) eine untere Grenze fur die Koinzidenztrennzeit .
L a n g s a m e K o i n z i d e n z ,,lK". Die
Summe der beiden Spaltungsimpulse (die
der kinetischen Gesamtenergie der beiden
Fragmentc proportional ist) wird einem
Zeif
weiteren S c h mi t t - Diskriminator ,,Df((
AbB. 8. Zeitdispersion t beim Triggern zugefuhrt,, welcher bei geeigneter Eineines Schmitt-Diskriminators durch
Ziihlimpulse unterschiedlicher Ampli- stellung alle Spaltungsimpulse unterdriickt, die mit einer scheinbar zu getude. u = Triggerschwelle
ringen kinetischen Gesamtenergie korreliert sind, z. B. wegen der Eigenabsorption der Uranfolie bzw. infolge unvollstiindiger Sammlung der Elektronen in der Ionisationskammer.
Durch diese MaBnahme wird eine wesentliche Verbesserung der Energiespektren der Fragmente erreicht (s. unten in Abschn. 4).
,,+"
,,+"
Die langsame Koinzidenzstufe besitzt eine Trennzeit von 1psec wegen der
hier ebenfalls auftretenden Zeitdispersion, die im ungunstigsten Fall gleich
der Anstiegszeit der Spaltungsimpulse wird (0,6 psec; nach Abschn. 3.3.).
G a t e s ,,G". Die langsame Koinzidenzstufe triggert den Univibrator ,,U".
Dieser sperrt einerseits mit einem Totzeitgeber :,T"fur die nachsten 100 p e c
die langsame Koinzidenzstufe (so lange namlich, bis die Impulse in den nachfolgenden Schaltungen verarbeitet sind) und iiffnet andererseits fur etwa
3 psec die drei linearen Gates ,,G".
Q u o t i e n t e n s t u f e ,, Qu ". Bekanntlich laBt sich das Massenverha16nis
der Fragmente berechnen aus
Impulssatz :
p = Ml vl = M 2 v 2 und
kinetischer Energie : E = M v2/2 = p2/2 M .
Somit ist M J M 2 = E2/El.
Der Vorzug, als Parameter der Messung das Massenverhaltnis (bzw. Energieverhaltnis) der Fragmente und nicht deren Energie zu verwenden, liegt in
der geringeren Abhangigkeit dieses Quotienten von auft,rrtenden Schwankungen E der Energir.
Geht man von Q = E2/El uber zu
-
&I
- E2(1 iE 2 )
El (1 f E l ) '
so ergibt sich unter Vernachlassigung quadratischer Glieder in E :
und bei
Q' = Q (1 f ( E ~ EJ)
E~ = c1 exakt: Q' = Q .
Wegen der Proportionalitat zwischen der Energie der Fragmente und der
Amplitude der Spaltungsimpulse ist also eine Schaltung zu finden, die den
Quotienten zweier Spannungsamplituden ermittelt und durch eine ihm proportionale Impulshohe ausdriickt.
t
i- u7
Q -C*U,= i.t
Boot Strap
262
ArLnalen der P h p i k . 7. E'olge. Band 10. 1963
Nach Abb. 9 wird ein Kondensator C iiber die Diode D, auf die Spannung
U , aufgeladen und erhalt so die Ladung Q = C U,. Mit eincr im Ruhezustand
gesperrten und als Elektrometerpentode geschalteten Rohre E 80 F kann in
Verbindung mit dem Impulsdehner I D ein zeitlich konstanter Entladestrom
des Kondensators erzeugt werden, dessen Starke proportional U, ist. Hierdurch wird ein linearer Abfall der Spannung an C' erreicht mit einer zu U2/U1
bzw. M l / M z proportionalen Dauer t . Ein S c h m i t t -Diskriminator niiBt die
Lange dieses Zeitintervalls t bis zur volligen Entladung dcs Kondensators.
Sein Rechteckimpuls wird mit einer Boot-strap-Schaltung (nach 28)) integriert
zu einem Sagezahnimpuls, dessen Amplitude somit proportional M l / M 2 ist.
Unter Venvendung einer vorgespannten Diode zur Nullpunktsunterdriickung ergibt sich fur die Spaltungsimpulse ein Amplitudenspektrum von
36 bis 110 Volt.
R e c o r d e r . Die Schaltung zu diesem als zweidimensionalen Viclkanaldiskriminator wirkenden Gerat wurde am Brookhaven National Laboratory
und mit einigen hderungen nachgebaut.
entwickelt (Typ E H I 798-1-6)
Die auf der ,,X"-(Massenverhaltnis der Fragmente) und ,,Y"-Leitung
(Energie der Gammaquanten) ankommenden Impulse werden gedehnt und
die so erhaltenen, fur die Dauer der Impulsdehnung zeitlich konstanten Spannungen an die Plattenpaare einer Braunschen Rohre gelegt. Ein Triggerimpuls l&Bt darauf den Lichtflcck a n der durch die Werte von X und Y gekennzeichneten Stelle aufleuchten.
Die Impulshohenverteilung f (X, Y) wild mit einer Kamera (ROBOT)
photographisch festgehalten ; die Belichtungszeit richtet sich nach der Zahl
der noch ohne Verlust an Information auflosbaren Ereignisse (etwa 500 pro
Bild). Ein gleichzeitig photographiertes Raster liefert die Einteilung in
32 ,,Gamma"- und 26 ,,Spaltungskanale".
4. Ergebnisse und MeBgenauigkeit
Vor Beginn der Messungen iiber die Verteilung der Gamma-Ausbeute in
Abhangigkeit vom Massenverhaltnis der Fragmente und von der Energie der
Gammaquanten wurden Untersuchungen angestellt, die das richtige Arbeiten
der Ionisationskammer und der Elektronik, hauptsachlich das der Quotientenechaltung sicherstellen sollten.
4.1. Energieverteilunq der Spaltuiigen
Bei der Aufnahme von Impulshohenspektren der Spaltfragniente ergab
sich neben der zu erwartenden Verteilung noch ein sehr starker Anteil an
Impulsen niedriger Amplitude (Abb. 10). Es besteht die Vermutung, daB
dieser Untergrund (in Abb. 10 gestrichelt eingezeirhnet) durch die Eigenabsorption der Uranfolie (bei groSeren Emissionswinkeln der Fragmente gegen
die Foliennormale) sowie Zuni Teil durch unvollstandige Sammlung der durch
den Ionisationsvorgang gebildcten freien Elektronen in dcr Ionisationskammer
bedingt ist .
?8)
E. Wiiiiderer. Diplomarbeit Miinchell (1960).
263
Fr. E. W . Rau: Gammastrahlung bei Spnltung von Uran 2.35
Als ,,gut" werden nun diejenigen Spaltungen bezeichnet , deren kinetische
Gesamtenergie groSer ist als der Schwellwert a, bei dem der S c h m i t t-Diskriminator D, anspricht (vgl. Abb. 7).
Die Kurvenschar der Abb. 11zeigt mit (Y als Kurvenparameter das Energiespektrum der guten Spaltungen; als Abszisse sind willkurlich die Kanalnummern des zur Aufnahme
der Spektren verwendeten
Vielkanaldiskriminators (TMC)
angegeben.
3m
Deutlich sichtbar ist bei
einer Zunahme des Wertes a
(entsprechend eincr niedrigeren 2500
Einstellung der Schwelle)
a ) die Zunahme der Zahlrate (alle Kurven sind mit glei- 2000
cher MeBzeit und konstanter
Reaktorleistung
aufgenom- 1500
men),
b) die Verbreiterung der
\
\
Kurven, deren Auslaufer immer
1000
\
\
weiter in den niederenergeti\
\
schen Bereich hinausgreifen,
500
wobei sich das Verhkiltnis zwi\
schen dem hochenergetischen
Maximum und dem Tal der
10 277 30 4Q 50 60 70 Kanalnummer
beiden Peaks zunehmend verschlechteit, sowie
Abb. 10. Energieverteilungaller Spaltungsimpulse;
c) die Verschiebung des gestrichelt:niederenergetischerUntergrund infolge
niederenergetischen Maximums Eigenabsorption der Quelle und unvollstiindiger
Elektronensammlung in der Ionisationskammer
nach kleineren Energien hin.
Fur die spateren Messungen wird 01 = 70" gewahlt; das zugehorige Spektrum ist in der Abb. 11 starker gezeichnet.
Weiterhin findet sich in dieser Abbildung die Eichgerade fur die Energie
der Fragmente in Abhangigkeit, von der Kanalnummer des Vielkanaldiskriminators. Als Fixpunkte werden die Energien der beiden Kurvenmaxima unter
Beriicksichtigung des Ionisationsdefektes30) nach den Messungen von S t e i n s )
verwendet.
Eine Feinstruktur ist - wie auch bei den in der Literatur veroffentlichten
Messungen - nicht zu beobachten.
Das Aufliisungsvermogen dieser Messung ist vergleichbar mit den Werten
von S t e i n 6 ); Laufzeitmethode) und im niederenergetischen Peak besser als
bei der Ionisationskammermessung von B r u n t o w und H a n n a s ) , wie aus der
nachfolgenden Tabelle hervorgeht.
In der Quotientenstufe (vgl. Abschn. 3.3.) wird aus den beiden Spaltungsimpulsen ein Quotientenimpuls erzeugt, dessen Amplitude annahernd proportional dem Amplitudenverhaltnis der beiden Spaltungsimpulse ist .
;1.
.. /
..
0 .
/
\.
'.
30)
R . A. Schmidt u. K. B. Leachman, P. R. 102, 183 (1956).
-
264
Annalen der Physik. 7. Folge. Band 10. 1963
Abb. 1 2 zeigt die Impulshohciispektren der Quotientenimpulse in Abhangigkeit von dem Kurvenparameter a . Bei groBercn Wertcn von a erscheinen neben
den beiden Maxima dcr wahrsrheinlichsten Spaltung noch zwei meitere Maxima
am Anfang und am
Ende der Skala. Hier
liegt die Schwelle so
niedrig, daB Einzelirnpulse in der Doppelionisationskammer
nachgewiesen werden, wenn
das zweite Fragment an
einem Gitterdraht der
Kathoden verlorengeht.
Auch diese Kurvenschar ist auf gleiche
MeBzcit normiert ; x iederum ist die Kurve
der fiir die spateren
Messurigen gewahlten
Einstellung von oc = 70"
starker gczeichnet.
Als Abszisse sincl die
Kanalnummern angegeben. wic sie zur Kennzeichnung der Spaltungskanale bei den
Recorder-Aufnahmen
verwendet werden. Die
Abb. 11. Energieverteilung der ,,guten" Spaltungen. Eichung dieser sknla
Energie-Eichung unter Rerucksichtigung des Ionisationsdefektes nach den Werten von 6). or = Einstellung der
Schwelle am S c h m i t t - DiskriminatorD,.E'ur die spateren
Messungen wird gewahlt: T = 70"
nach R'assenverhL1tnissen erfolgt nicht absolut
aus der Bestimmung des
Verhaltnisses
zweier
Spannungen, sondern relativ durch AnschluB des charakteristischen Verlaufes dieser in Abb. 12 wiedcrgegebenen Spektren an bekannte Zahlen des
Massenverhaltnisses. Dadurch kann auf eine genaue Kenntnis des Ionisationsdefektes und seiner Auswirkung auf die Bildung des Massenverhaltnisses aus
der Amplitude der Ionisationskammerimpulse verzichtct wcrden.
Derartige Fixpunkte sind die Massenverhaltnisse
Ml / M z = 1,OO symmetrische Spaltung (Minimum der Ausbeute)
1,466 (0,683) wahrscheinlichste Spaltung (nach 2 ) )
1,25 (0,80) maximale kinetische Gesamtenergie : (vgl. Abb. 1)
Fr. E . W . Rau: Cnttcitmstruhluttg
bpi
Spnlturt!i t'ort 17rair 5%
265
(Die eingeklammerten Zahlen stellen jeweils dir Rcziprokwerte dieser Massenverhaltnisse dar.)
Die Skala ergibt sich annaherncl linear in Einheiten des Massenverhaltnisses. Da jedoch im Bereich von M l / M 2 = 0,s bis 1.0 ebensoviele Spaltungen
stattfinden wie im Bereich von 1,0 bis 2,0, folgt hieraus ein unegmmetrisches
Bild der Haufigkeitsverlmpulse/Kanal
teilung, so daB der Peak
bei M J M 2 = 0,68 hoher
liegt als der bei dem Ver200
haltnis 1,4L
Wesentlichen Auf schluB
iiber das Auflosungsvermogen einer Doppelionisationskammer fur die
150
Energien der Spaltfragmente erhiilt man durch
die Aufnahme von Koinzidenzspektren.
Diese Verteilungen so100
wie alle folgenden Messungen werden mit der von
nun a n konstant gehaltenen
Einstellung des S c h m i t t Diskriminators D, auf den
Wert von a = 70° aufge50
nommen.
Die Impulse der Kammerhalfte ( 2 )werden einem
Einkanaldiskriminator zugefiihrt, wobei der AusG
gangsimpuls dieses Gerates
das Gate eines Vielkanal05 46848 l00 l25 1%
ZO MI/Mz
diskriminators dann offnet,
wenn der Impuls ( 2 ) ge- Abb. 12. Ausbeute an ..guten" Spaltungen in Abhangigkeit vom Massenverhaltnis der Fragmente und
rade die eingestellte Ampli- von der Lage der Schwelle cx des Schmitt-Diskritude E , besitzt. I m Viel- minators I)? Eichung nach bekannten \\'erten des
Massenvcrhiiltnisses
kanaldiskriminator wird so
das Koinzidenzspektrum
N(E,(E,) der Impuls der Kammerhalfte (1) untersucht. Notig ist eine Verzogerung der Impulse ( 1) urn die Reaktionszeit des Einkanaldiskriminat om,
die bei dem verwendeten Gerat unabhangig von der Amplitude E , war und
empirisch bestimmt wurde.
Die Ergebnisse dieser MeBreihe (auf gleiche MeBzeit reduziert) sind in
Abb. 13 wiedergegeben und befinden sich in recht guter nbereinstimmung mit
dem Schichtliniendiagramm nach 5 ) . Eine Feinstruktur, wie sie aus den Messungen von W.M. G i b s o n et a1.8) hervorgeht, ist schon aus Griinden der
Zahlstatistik nicht zu ersehen. Deutlich erkennbar ist jedoch die Verschiebung des Schwerpunkts der Teilspektren in Abhangigkeit von dem Parameter E,.
18 Ann. Physik. 7. Folge, Rd. 10
~n
-
4.2. Uammameasuiigoii
Mit einem Vielkanaldiskriminat or werden Impulshohenspektren einiger
Gammastrahler aufgenommen. Aus diescn Spektren lassen sich die fur absolute
Aussagen notigen Daten erhaltcn : die Energie-Eichung, der Raumwinkel
zwischcn der Uranfolic und dem Szintillationskristall, sowie die Matrix des
spektralen Nachweisvermogens.
Im einzelnen handelt es sich um folgende Strahler mit den GammnEnergien Z# und den relativen Tntcnsitaten p (nach 31)) :
Strahler
Na 22
MI1
3;
Co 60
Cs 137
a u 198
31)
E (MeV)
1,27
0,5l
P2,08)
(2,66)
2,13
1,81
0,84
1,33
1,17
0,ai
0,41
absolut geeicht von:
32)
(die beiden eingeklammerten Linien
werden wegen ihrer geringen Intensitat
nicht zur Auswertung benutzt)
diese Linien sind in Koinzidenz, so da.S
auch ihre Summc beobachtet wircl.
~
D. Strominger et al., Rev. Mod. Ph. 30, No. 2 (1968).
K. H. K l e m t , Dissertation Miinchen (1962).
G. W o l f , Nukleonik 2, 5 , 255 (1960).
Pr. &. It'. l&u: ~ : r r i i ~ i i t n s l i ~ r i i i Ebei
i ~ ~Spaltuiig
~g
V O I ~Umn 235
267
Aus den Linien der in der obigen Liste angegebenen Strahler findet man
die Eichkurve der RECORDER-Kanalnummern im EnergiemaB.
Die spateren Messungen werden bei zwei verschiedenen Einstellungen
durchgefiihrt, und zwar in einem Bereich der Gammaenergie von
67 keV bis l,66 MeV und von
106 keV bis 2,46 MeV,
wclcher jeweils in n = 32 Kanale gerastert wird.
Der Raumwinkel, unter dem der Szintillationskristall vom Zentrum der
Uranfolic aus erscheint, ergibt sich aus den Abmessungen zu rund 0,5% von
4 x.
Diese Zahl wird mit dem an die Stelle der Uranfolie gebrachten und in
seiner Aktivitiit absolut bekannten Co-60-Praparat nachgepriift.
9
Gefunden wird - - (0,47,f O , O 1 , ) ~ o .
4z Die als Unsicherheit des Raumwinkels angegebene GroBe beruht einerseits
auf einer moglichen Abweichung des Praparats vom Orte der Folie (etwa
0,5 cm bei einem Anstand von rund 35 cm zwischen Folie und Szintillationskristall) sowie auf einer unterschiedlichen effektiven Eindringtiefe der Gammaquanten in den Kristall, die von ihrer Energie abhangt.
M a t r i x d e r N a c h wei s w a hr s c h e i n l i c h k e i t. Eine ausfuhrliche Diskussion der hier verwendeten Methode und ihrer Vorziige gegeniiber anderen
Verfahren zur ,,Entfaltung" von Impulshohenspektren in Energiespektren sol1
oiner gesonderten Arbeit vorbehalten bleiben; an dieser Stelle moge eine kurze
Erlauterung geniigen.
Bekanntlich liefert ein Szintillationszahler beim Nachweis monoenergetischer Gammaquanten nicht ein Linienspektrum, sondern zusatzlich noch
eine Untergrundverteilung durch
Compton-Prozesse, Riickstreuung und Paarbildung.
Das Matrixelement X i j der
Matrix der Nachweiswahrscheinlichkeit X gibt nun die Wahrscheinlichkeit an, daB ein Gammaquant
der Energie i einen Zahlimpuls der
Impulshohe j hervorruft. Mit i und
j als Variablen werden aus der Aufnahme von z. B. drei Testspektren monochromatischer Cammastrahler die in der Abb. 14 gezeich\
neten .drei Schnitte durch die
Flache Xij gefunden.
Abb. 14. Matrix der NachweiswahrscheinlichZur Ermittlung der Elemente keit X i j (schematisch). i = Gamma-Energie,
X i j werden die neun Linien der j = Impulshohe, P = Photopeak, G = Comp t,on- Verteilung, R = RiickRtredinie
oben angefuhrten Gammastrahler
beniitzt. Dabei werden Photopeaks und Untergrundverteilung (Xi
j,
bzw. Xi,*,
,J gesondert betrachtet.
Fur einen gut kollimierten Strahl betragt die totale Nachweiswahrscheinlichkeit des Szintillationskristalls (ohne Beriicksichtigung des Raumwinkels,
18*
268
Anirale91 dei Physik. 7. Folge. B a d 10. 1963
der gesondcrt berechnet wird): E , = 1 - cxp (- ,uld ) , wobei p, der totale
Wirkungsclucrschnitt des verwcndeten Szintillationsmaterials fur Gammastrahlung der Energie i und d die
Dicke des Kristalls bedeuten.
pi sei die Photonachweiswahrscheinlichkeit, die aus den Eichspektren als Vcrhaltnis der Zahl
von Ereignissen unter dem Photopeak zur Gesamtzahl dcr Ereignisse
bestimmt wird.
Die Kurven .si und p i in Abhangigkeit von der Gammaenergie
sind fur den hier verwendeten Szintillationszahler in Abb. 15 gezeichnet. Hieraus folgt die Normierungsbedingung der Matrixelemente :
J foevie
Abb. 16. Cksamtnachweisvermiigen E ( E ) und
Photonachweisvermiigen p ( E ) des NaJ(T1)Kristalls 6"o x 4"
Die Entfaltung der Impulshiihenspektren zu Energicspektren bedeutet
algebraisch die Aufliisung eines Gleichungssystems mit n = 32 Unbekannten.
Bezeiehnet man mit G = (G,) das gesuchte Enwgiespektrum,
das gemessene Impulshohenspektrum,
mit S = (8,)
und mit X = ( X , die Matrix der Nachweiswahrscheinlichkeit,
j )
so gilt definitionsgemaB die Beziehung zwischen der Matrix und den beiden
Spaltenvektoren :
S=X*G.
(1)
Berechnet man zur Matrix X die inverse Matrix I- = X - l . so kaiin man
Gleichungl) schreiben :
l- . S = 1- X
. G = E G ( E = Eiiiheitsmatrix).
Dies stellt bereits die Losung der Aufgabe dar:
G = I;-S
bzw. fiir die Elemente geschrieben :
Gi =
7
YijSj.
9 e u t r o n e n k o r r e k t ur. Der verwendete NaJ-Szintillationskrist all besitzt
fur schnelle Neutronen ein endliches Nachweisvermiigen, das vorwiegend durch
Fr. E . W . Rau: Gn~~~nmsfrahlu~ig
bei Spaltuiig von Urun 235
269
unelastische Streuung und Einfang am Jod sowie zusatzlich durch Wechselwirkung der schnellen Neutronen mit dem Blei der Abschirmung bedingt ist
(das vorhandene Cadmium und die Lithiumfluoridschicht schiitzen nur gegen
thermische Neutronen).
.
$
\
4
B
4
104
8
6
4
2
103
8
6
4
2
Absorber
702
0 W 20 30 40 50 60 W 80 90 100 770 120 130 KanalNr
Abb. 16. Impulshiihenspektrum einer Po-Be-Neukronenquelle (gesamter Energiebereich
der Strahlung)
Da die Spaltungsneutronen stets in Koinzidenz mit einem Spaltungsereignis erscheinen, bedeutet dieser Effekt eine Verfalschung der Messung
und mu13 korrigiert werden. Der Laufzeitunterschied zwischen den Gamma:
quanten und den Spaltungsneutronen ist bei der Trennzeit der verwendeten
270
Antiden der Physil;.. 7. Folqe. Band 10. 1N:j
I:
lcm Pb
als Absorber
3 m Pb
I
h
i
Eneqie
45
15
20
45 MeY
Abb. 17. Impulshohenspektrum einer Po-Be-Neutronenquelle im Energiebereich bis 2,s MeV. Oberste Kurve:
direktes Spektrum, andere Kurven: unterschiedliche
Pb-Schichten nls Absorber
Koinzidenzstufe vie1 zu
gering und kann nicht
zur Diskriminierung benutzt werden.
Mit einer Po-Bc-Neutronenquelle bekannter
Intensitat werden bei verschicdcncn Schichtdicken
eines Bleiabsorbers Impulshohenspektren aufgenommen (Abb. 16 fiir deli
gcsamten Energicbereich
der auftretendcn Strahldng; Abb. 17 fur verschiedene Bleidicken in
dem in diescr Arbeit int cressierenden Energiebercich).
Dcutlich
crkcnnbar
sind im ,,direliten" Spektrum dic drci Linien bei
208 keV (J12, n').510 keV
(Vernichtungsstrahlung )
und 800 keV (Po-GammaLinie), schwach angedeutet sind die Linien von
435 und 632 keV (Jn, n').
Mit zunehmender Bleidicke wird die Po-Linie
nahezu vollkommen absorbiert, wlhrend die
durch Neutronenstreuung
bewirkten Linien unveriindert bleiben bzw. sich
noch besser abheben.
Fur jedes Energieintervall werden mit dem bekannten Wirkungsquerschnitt fur die Streuung
schneller Neutronen und
dem
Abschwachungskoeffizient fur GammaStrahlungGleichungen mit
drei Unbekannten (Neutronenanteil,
GammaPhotoeffekt uiid GammaUntergrund) aus denMeI3werten der clrei Absorbermessungen aufgestellt ;
E'r. E . W . Rau: Gamm~astruhlungbei Spltu?bg vmz UVUH235
2'il
das Spektrum der durch Neutronen bedingten Impulse liil3t sich hieraus berechnen (Abb. 18, aus der auch das Verhalt,nis zwischen den gemessenen und
berechneten Werten der Messung ohne Absorber hervorgeht ).
Abb. 18. Obere Kurve :BerechnetesSpektrumder durch schnelleScutronen hervorgerufencn
Tmpulse. Untere Kurve: Verhaltnis &us gemessenem und berechnetem Spektrum
Auffallend sind die Linien bei 208 keV sowie einige Linien im Bereich
zwischen 400 und 700 keV, a n die sich ein mit, zunehmender Energie abfallendes Kontinuum anschliebt.
272
Annalen der Physik. 7. Folge. Band 10. 1963
Die Normierung dieses berechneten Spektrums der durch Neutronen hervorgerufenen Impulshohen auf die integrale Nachweiswahrscheinlichkeit dcs
Szintillationskristalls fur ein Spaltungs-Gamma-Spektrum sowie auf die Ausbeute an Spaltungsneutronen relativ zur Ausbeute an Spaltungs-Gammaquanten ergibt die (subtraktive) Korrektur der gemessenen Impulshohenspektren. Hierbei ist zu beriicksichtigen, da13 die Gammastrahlung bei der
Spaltung im Laborsystem nahezu isotrop emittiert wirds), wogegen die prompten Neutronen angenahert isotrop im Schwerpunktssystem jedes der beiden
Fragmente, im Laborsystem also stark anisotrop in Richtung der Fragmentc
ausgesandt werden34).
Weiterhin ist noch die unterschiedliche Ausbeute an Spaltungsneutronen
in Abhiingigkeit vom Massenverhaltnis der Fragmentel3) 14) fur die Neutronenkorrektur zu beachten. Als Mittelwert dieser Korrektur wird gefunden. da13
rund 7,1% der gemessenen Koinzidenzen durch eine Wechselwirkung der
Spaltungsneutronen hervorgerufen werden.
Unbewiesene Voraussetzung fur das hier kurz skizzierte Verfahren der
Korrektur von Koinzidenzspektren gegenuber der Wirkung der Spaltungsneutronen ist naturlich,
da13 das Spektrum der
Spaltungsneutronen dieselbe Wirkung auf den
Szintillationskristall hervorruft wie das (bekanntlich hartere 35)) Spektrum
der Po-Be-Quelle.
50
75
25
L
-42
-41
\
4.3. Spaltungs-GammaMessuugen
-
Sw fiungsimpuis
verzogert
Nach den vorbereitenden Messungen iiber das
richtige
Funktionieren
der
Doppelionisationskammer und der dazugehorenden
Elektronik
und nach der experimentellen Untersuchung der
Eigenschaften des verwendeten Szintillationsspektrometers folgen nun
die Ergebnisse der Messungen, an den bei der
Spaltung von Uran 235
durch thermische Neutronen in Koinzidenz mit
den Fragmenten
achteten Gammastrahlen.
41 ip
93
94
95fise~
Abb. 19. Koinzidenzauflosungskurve und zufallige Koinzideneen. 2 t = Trennzeit der Koinzidenzschaltung
a) R. R a m a n a u. P. N. Ramn Ra o , 11. Genf. Konf. Bd. XV, 361 (1958).
35) H. Gursky et al., P. R. 91, 20!) (1953).
Pi-. E . W . Rau: Gammastrahlung bei Spaltung von Uran 235
273
K o i n z i d e n z auf l o s u n g s v e r m o g e n u n d z uf a1lig e K o i n z i d e nzen.
Die Koinzidenzauflosungskurve (Abb. 19) besitzt eine leicht unsymmetrische
Gestalt mit einer etwas flacheren rechten Flanke. Dies ist als aberlagerung
zweier Erscheinungen zu deuten : einerseits auf Grund einer nicht vollig
beseitigten Zeitdispersion der Gamma-Impulse im Koinzidenzzweig (vgl.
Abb. 8) und andererseits auf Grund moglicher ,,verzogerter'' Gammaquanten,
wie sie von F. C. Maienschein16) angegeben werden.
Die Rate der zufalligen Koinzidenzen ergibt sich aus der Abb. 19 als Meljwert bei sehr groljen Verzogerungszeiten ;im Bereich der veraogerten Spaltungsimpulse liegt sie hoher als auf der linken Seite der Kurve, was wiederum auf
die verzogerte Gamma-Emission bei der Spaltung hinweist. Die zufalligen
Koinzidenzen liegen etwa bei 0,5 bis 1% der echten (durch Gammaquanten
oder Neutronen hervorgerufenen) Impulse.
Durch die anfangs in ihrer Lange nicht richtig abgestimmte Verzogerungsleitung ,,Ka" (Abb. 7; Blockschaltbild der Elektronik) erscheint die Kurve
etwas nach rechts verschoben, dies wird mit einer zusiitzlichen geringen Verzijgerung der Spaltungsimpulse ausgeglichen.
I n die Koinzidenzauflosungskurve ist die Trennzeit der Koinzidenzstufe
mit eingezeichnet ; als Mittel mehrerer Messungen ergibt sich :
2t
= 0,22,
f 0,03, psec.
P
= (81,l
& 3,9)%
Dabei werden
der Flache unter der Koinzidenzauflosungskurve (zufgllige Koinzidenzen sind
abgezogen) erfaat, was bei der absoluten Angabe der Gamma-Ausbeute mit
zu beriicksichtigen ist.
I m p u 1sho h e n sp e k t r u m d e r p r o m p t e n G a m m a s t r a h l u n g . Ohne
Beriicksichtigung des Massenverhiiltnisses der Fragmente als zusatzliche
Variable wird das Impulshohenspektrurn der prompten Gammastrahlung mit
einem Vielkanaldiskriminator aufgenommen ; Kurve a) der Abb. 20 gibt diese,
noch nicht gegen die Wirkung der Spaltungsneutronen korrigierte Verteilung
wieder; bei Kurve b) und c) dieser Abbildung sind 4 mm P b bzw. 4 mm Pb
3 mm Cu (zur Absorption der evtl. im Blei angeregten Rontgenstrahlung)
als Filter zwischengeschaltet. Dieses Filter hat nahezu keinen Einflulj auf die
Spaltungsneutronen und natiirlich auch nicht auf die durch C o m p t o n Effekt von Quanten hoherer Energie im Szintillationskristall bewirkten
Impulse niedriger Amplitude ; echte Gammaquanten im Energiebereich
weniger hundert keV miissen aber vollig verschwinden.
Dies ist der Fall bei den Linien von 110 und 340 keV; bei der Linie von
590 keV kann wegen des statistischen Fehlers nichts Genaues ausgesagt
werden, zumal noch bei dieser Energie das Filter bereits eine merkliche Durch1iissigkeit besitzt..
Die Linie von 208 keV bleibt jedoch erhalten und iet somit als ein Effekt
dcr Spaltungsneutronen zu deuten, wie im Abschn. 4.2. (Neutronenkorrektur)
ausgefiihrt wurde, durch unelastische Streuung der Spaltungsneutronen am
Jod des Szintillationskristalls.
Impulshohenspektrum der prompten Gammastrahlung i n Abh a n g i g k e i t v om Mas s e n v e r h sC1t n i s d e r F r a g m e n t e. Innerhalb einer
+
274
Annulen der Physik. 7. Fobe. Band 10. 1963
MeBzeit von rund 4 Wochen wurden im Energiebereich
von
67 keV - 1,66 MeV: 236875
und von
105 keV - 2,46 MeV: 253079,
also zusammen rund 490 000 Koinzidenzen photographisch registriert und
anschlieBend in Abhiingigkcit von der Kanalnummer j (Impulahohe der
Gammaereignisse) und I (Massenrcrhiiltnis) ausgezahlt.
hinzideruen
Prob I
11m.
1WO.
1500
7400
1300
12m
11w
1000900-
8007006oo -
500400-
m
200
100
,
I
,
,
I
I
-
I2
l4 E w k MeV
Abb. 20. Impulshohenspektrum der beobachteten Koinzidenzen (ohne Neutronenkorrektur) Kurve a: direkt, Kurve b: 4 mm Pb rtls Absorber, Kurve c: 4 mm Pb und
3 mm Cu als Absorber
42
44
QS
L?8
70
Abb. 2 1 zeigt eines der vielen Bilder; rund 500 Koinzidenzen konnen in
einer Aufnahme gut ausgeziihlt werden.
Nach der Anwendung der Neutronenkorrektur auf das Koinzidenzspektrum
ergibt sich das Impulshohenspektrum 8 = Sjzder bei der Spaltung auf-
txeteiden prompten Gamniastrahlune; in Abhingigkeit POII den1 Masscnverhaltnis der Fragmente.
Dieses Spektrum besitzt in der I-Richtung im wesentlichen die fur die
Spaltungsausbeute charakteristische Verteilung ahnlich der in der Abb. 12
stark gezeichneten Kurve QI; Feinheiten
lassen sich nicht erkennen.
Wesentlich vorteilhafter fur die Diskussion der Abhangigkeit der GammaAusbeute vom Massenverhaltnis der Fragmente ist ein ,,reduziertea Spcktrum'. S,,
das auf gleiche Zahl von Spaltungsereignissen in jedem Kana1 I (Massenverhaltnis) normiert ist :
Unter der Voraussetzung, daB keine Abhangigkeit der Gamma-Ausbeute vom Massenverhaltnis der Fragmente vorliegt,
miiBten Schnittc durch die Flache S,.,jl
bei konstantem j Horizontale crgeben,
natiirlich mit statistischen Schwankungen
entsprechend der MeBgenauigkeit .
Abb. 21. Impulshohenspektrum der
A b s o l u t e G a m m a - A u s b e u t e . Ent- Koinzidenzen in Abhaneiekeit vom
sprcchend der im vorherigen Abschnitt Massenverhiiltnis der Fragmente. Ab: Massenverhiiltnis, Ordinate:
verwendeten ~
~ laBt sich ein ~ szisse
i
Jmpulshohe; ~etwn. 600 Koinzidenzen
Mittelwert fiir die absolute Zahl der
bei einem Spaltungsvorgang emitticrten Gammaquanten berechnen nach :
v v
r
4
1
y =-J I
v ATf,Q
wobei Nf,rdie Gesamtzahl der wahrend der Messung bcobachtetcn ,,gutcm*'
Spaltungen und
g = QF . UtK, ein crweiterter Gcometriefaktor ist ;
52 = Raumwinkel zwischen Uranfolie und Kristall,
F = ausgeniitzte Flache unter der Koinzidenzauflosungskurve ( ~ g lAbb.
.
19)
= 0,811,
W I ( ~ = das iiber das Spaltungs-Gamma-Spektrum gemittelte Kachweisvermijgen des Szintillations-Kristalls = 0,8894.
)
Als Mittelwert aller Messungen ergibt sich fur E, 2 0.1 MeV in p t e r ubereinstimmung mit 15)
y = 7,93 & 0,48 Quanten/Spaltung
(ohne Berucksichtigung des moglichen Fehlers von g :
y = 7,93 f 0,09 Quanten/Spaltung).
Eigentlich durfte nicht mit dem Impulshohenspektrum und eincm - aus
Literaturwerten des Energiespektrums gewonnenem - mit tleren Nachweisvermogen des Szintillationskristalls gerechnet werden ; die bei dem hier durch-
Annalen der Physik. 7. Folge. B a d 10. 1963
276
gefiihrten Verfahren vorhandene Unsicherheit ist jedoch geringer als bei der
formal exakten Methode, das Energiespektrum mittels der inversen Matrix
des Nachweisvermogens zu berechnen und durch Integration den Zahlenwert
von y zu bestimmen.
Die a b s o l u t e G a m m a - A u s b e u t e i n AbhLngigkeit v o m Massenv e r h i i l t n i s d e r F r a g m e n t e wird wiederum aus dem Impulshohenspektrum
Sj ermittelt.
Die gesuchte Funktion y z ist bestimmt durch die Beziehung:
242
yz=f.-- 3
QZ
f 2
*
f h . 9 9
j
wobei Qzdie Spaltungsausbeute in AbhLngigkeit vom Massenverhiiltnis 1 und
f einen Normierungsfaktor bedeutet, der 2 y I Qz= y bewirkt:
L
4
14 -
13 .
12 -
11 10 -
9-
Abb. 22. Gamma-Ausbeute in dbhangigkeit vom Massenverhaltnis der Fragmentma
Die Kurve y z ist mit ihren Fehlerschranken in Abb. 22 dargestellt und besitzt
im Vergleich zum Mittelwert bei dem Massenverhaltnis M,/MIM,
= 1,20 (bzw.
0,84) eine um (25
lo)% erhohte Ausbeute. Dies stimmt qualitativ mit der
Er. E . If'. Rau: Gnitr~iiastrahlungbei ~Spaltungvon Uraw 235
277
(nicht absolut angegebenen) Verteilung dieser Me5groBe fur Cf 252 aus der
Arbeit von C. J. D. M i l t o n und J. S. F r a s e r (Abb. 4) uberein. Bei einem
Massenverhaltnis von 1,76 beobachtct man eine leichte Einsattlung der Ausbeutekurve, auf die fur M l / M 2 = 1,9O wiederum eine schwacbe Erhohung
folgt. Die Kurve miiBte symmetrisch sein beziiglich M l / H 2= 1 , O ; fur Massenverhaltnisse <1 werden jedoch (und das gleiche gilt auch fur die Abb. 24)
geringere Werte erhalten, vermutlich infolge eines systematischen Fehlers bei
der Aufnahme der Kurve Qt.
E n e r g i e s p e k t r u m d e r p r o m p t e n G a m m a s t r a h l u n g bei d e r
S p a l t u a g v o n U r a n 2 3 5 d u r c h t h e r m i s c h e N e u t r o n e n . Formal sind
die oberlegungen des Abschn. 4.2. (Bestimmung des Energiespektrums aus dem
Impulshohenspektrum mit der invertierten Matrix der Nachweiswahrscheinlichkeit) giiltig, nur da5 jetzt statt der Spaltenvektoren G = (G,) und S = (8,)
die Matrizen G = (G, I ) und S = (8,
J zu schreiben sind.
Die Gl. (2) aus dem Abschn. 4.2. bleibt erhalten:
G= Y.8;
in Komponentenschreibweise folgt nun :
G,l=gY,,S,,.
3
Hierbei lauft der Index i (bzw. j) von 1 bis 32 (Energiekanale) und der Index 7
von 1 bis 26, wobei sich 1 = 1 bis 25 auf die 25 Spaltungskanale und 1 = 26
auf das Spektrum ohne Beriicksichtigung des Massenverhaltnisses beziehen.
NI /@a"'e'%)alfung
MeV/
10
9~
6
Ubenteuerungspak
5
4~
32~
1 1
..
L---,
.
45
10
4
,
.
I5
ZO
45
MeY
Abb. 23. Energiespektrum der prompten Gammastrahlung U 236 (n,f ) (ohne Rerucksichtigung des Massenverhiiltnisses); obere Energiegrenze der beiden MeBreihen :
w 1,65 MeV; 0 2,5 MeV; im unteren Energiebereich ist zuverlassiger. Diskrepanz
bei 1 , l MeV auf Grund Unvollkommenheit der zur Entfaltung der Impulshohenspektren
verwendeten Matrizen
,
0
I
,
,
1
.
,
1
,
,
I
I
7
,
Abb. 23 gibt das Energiespektrum ohne Beriicksichtigung des Massenverhiiltnisses der Fragmente wieder ; als Ordinate sind Absolutwerte der
Ganmia-Ausbeut t: pro Spaltung und NcV aufgetragen. Im Vergleich zum
Impulshohtnspcktrum (Abb. 20) ist der niederenergetische Anteil gcringcr
geworden, da (lurch die Entfaltung der Compton-Untergrund beseitigt
wurde; die Linic von 110 kcV wird durch dic grobc Rastcrung (32 Kanale)
iiicht mehr aufgelost, erkennbar sind Linien bei 340 und 420 keV; bei 590
und 1240 keV scheinen weitere Linien angedeutet. Bei Energien um 1.1 MeV
findet sich cine Diskrepunz dcr Ergcbnisse der beiden MeDreihen, dic der
Unvollkommenhcit der zur Entfaltung verwendeten Matrizen zuzuschreibcn ist.
Analog clcr uberlegungen bei dem Impulshohenspektrum ist die zur
Beurteilung der Abhangigkeit des Energiespektrums tier Gammastrahlung
vom Massenverhaltnis der Fragmente zweckmafiige GroBe wiederum pin
.,rednziertes Spektrum" gemaB dcr Beziehung :
(-)
G, = ( G , , , , ) = G*L = 1- S,. .
QZ
Dieses rcduzicrtc Energicspektrum in Abhangigkeit
vom Massenverhaltnis der
Fragmentc ist in Abb. 24
als Schichtliniendiagramm
dargestellt. Die Hohenlinien bezeichnen clabei
Schnit,te gleicher absoluter
Gamma-Ausbeute pro MeV
Energieintervall und pro
Spaltung i n dem durch
M J M 2 gekennzeichnet,rm
Massenverhaltnis. Fiir den
symmctrischen Spaltungsmodus ergibt sich bei
160 keV eine um rund 40%
gegeniiber dem Mittelwert
(Abb. 23) erhohte Ausbeute,
die Linie bei 340 keV tritt
bei cier wahrscheinlichen
Spaltungsform auf. Fiir
mittlere Energien und fiir
den Obersteuerungspeak
( 2 3 MeV) findet man Verteilungen, die im wesentlichen der Gamma-Ausbeute als Funktion des MasAbb. 24. Schichtliniendiagra,im des Energiespektrums senverhaltnisses (Abb. 22)
der prompten Gammastrahlung bei der Gpaltung von entsprechen.
Es ist nicht moglith,
Uran 235 in dbhiingigkeit vom Massenverhilltnis der
Fragmente. Von oben nach unten: Gamma-Energie,von die hicr angegebcne Abhanlinks nach rechts: Massenverh. der Fragmente. Absolute
gigkeit des GammaspekAusbeute, reduziert auf gleiche Zahl von Spaltungen
trums vom Massenrtrhiiltfiir jedes Massenverhiiltnis
Fr. E . W . Rau: Ga,n,nastraRlung bei Spnltuiig
COIL
Uran 235
279
nis der Fragmente bestimmten Nuklidm zuzuordnen, weil einerseits das Auflosungsvermogen der Ionisationskammer zu gering ist , urn einzelne Massen
unterscheiden zu konnen und weil andererseitsfur die meist kurzlebigen Kerne
Abb. 25. Mittlere Gamma-Energiein Abhangigkeit vom Massenverhaltnis der F’ragmente.
Obere Kurve: Energie, bezogen auf eine Spaltung in jedem Kanal des Massenverhiiltnisses: E,, untere Kurve: Energie, bezogen auf ein Gammaquant in jedem Kanal des
Massenverhaltnisses: E.,
280
Annalen der Physik. 7. Folge. Band 10. 1963
am Anfang der Zerfallsketten im allgemeinen die Lagc dcr Energieniveaus
noch nicht bekannt ist. Eine zusatzliche Verschmierung der Spektren ist
durch die bekannte Ladungsverteilung der Fragmente langs Isobarenreihen
bedingt. Die bei 160 und 340 keV gefundene Abhangigkeit. des Energiespektrums vom Massenverhaltnis der Fragmente ist daher als cberlagerung der
Strahlung mehrerer Spaltprodukte in dem jeweiligen Bereich des Massenverhaltnisses zu deuten.
M i t t l e r e G a m m a - E n e r g i e i n A b h a n g i g k e i t vorn M a s s e n v e r h a l t n i s d e r F r a g m e n t e . Die mittlere Gamma-Energie folgt aus dem
Energiespektrum durch Integration mit dem Bctrag der Energie als Gewicht.
Die Messungen dieser Arbeit erstrccken sich uber einen Energiebereich bis
2,5 MeV; aus dem Energiespektrum von F. C. M a i e n s c h e i n et al. (Abb. 3;
nach 16)) wird gefunden, daB die Ereignisse uber dieser Grenze zur Energie
im Mittel 3,40 MeV/Quant bcitragen; dicscr Wcrt wircl als Gcwicht fur den
Obersteuerungspeak verwendet.
Man kann unterscheiden zwischcn der mittleren Gamma-Energic pro
Spaltungsereignis (E,) und dcr mittleren Gamma-Energie pro SpaltungsGammaquant ( E , ); zweckmafiigerweise bercchnet man bei der Abhangigkeit
dieser GroBen vom Massenverhaltnis der Fragmcntc wicderum rcduziertc
Kurven, die auf gleiche Zahl von Spaltungen normiert sind.
Als Mittel uber alle Massenverhaltnisse wird gefunden :
I -
E,
= 9,51
I?,
= 1,20
*
0,23 MeV/Spaltung
und
0,03 MeV/Gammaquant.
Abb. 25 zeigt die Abhangigkeit dieser Energicn vom Massenverhaltnis der
Fragmente ; die Gamma-Energie pro Spaltungsereignis zeigt ein ahnlichcs
Verhalten wie die Gamma-Ausbeutc als Funktion dcs Massenverhaltnisses,
Abb. 22. Entsprechend dieser ubereiiistimmung ist die Gamma-Energie pro
Spaltungs-Gammaquant nahezu konstant, sie scheint fur den wahrscheinlichen
Spaltungsmodus gegenuber der symmetrischen und der unspmmctrischen
Spaltung leicht erhoht.
Herrn Prof. Dr. H e i n z M a i e r - L e i b n i t z mochte ich fur die Anregung
zu dieser Arbeit sowie fur seine stets wohlwollende Forderung und Unterstutzung wahrend ihrer Durchfuhrung meinen aufrichtigen Dank aussprechen;
den Institutskollegen danke ich fur ihre Anteilnahme und Diskussionen.
M u n c h e n , Labor fur Technische Physik der Technischen Hochschule.
Bei der Redaktion tingepanpen am 9. Jiili 196.2.
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