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Betrachtungen ber das Wentzel-Brillouinsche Nherungsverfahren in der Wellenmechanik insbesondere beim Wasserstoffmoleklion.

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873
Bet!vachtungen diber d a s W e n t x e l - B r i l L o u ~ r t s c h e
Ntlherungsverfahren dm der WeUemvnechart4k,
insbesondere bedm Wasserstoffmolekiiliom
Po% M a r g a r e t e W i 21st t% t t e r
(Mit 4 Figuren)
Das Ziel dieser Untersuchung war zunachst, mit Hilfe
des W e n t z e l B r i l l o u i n schen Naherungsverfahrens Kernabsfande und Energieniveaus des Wasserstoffmolekulions zu
bereohnen. Dabei zeigten sich aber methodische Schwierigkeiten, so da6 sich diese Arbeit mehr mit der allgemeinen Frage
nach der Anweiidbarkeit der Methode, als mit den besonderen
Werten beim HI+ befassen wird.
-
I. Historisches
Das Wasserstofholekulion, das (bei festen Kernen) als
Einkorperproblem betrachtet werden kann, wurde schon rnit
den Mitteln der alten Quantentheorie behandelt von P a u l i in
seiner Dissertation l) und von Nie s s en 2); doch erhielt man
sehr unwahrscheinliche Resultate. Der Kernabstand wurde
namlich mehrere Angstromeinheiten lang, die Elektronenbahn
sollte ihn auf einem Ellipsoid umlaufen; die Grundlage der
Behandlung bildete die iibliche Quantenbedingung, angewendet
auf jeden der drei Freiheitsgrade des Systems:
f p d q =nh
mit ganzzahligem n .
N i e s s e n 3, zeigte, daS man bei Einf iihrung halber Quantenzahlen richtigere Ergebnisse erhielt; der Grundzustand liegt
1) W. Panli, Ann. d. Phys. 68. S. 177. 1922.
2) K. F. N ie s s e n , Diss. Utrecht 1922.
3) K. F. Niessen, Ztschr. f. Phys.48. S. 694. 1927.
M . Willstatter
574
dann bei n = 4 statt 1. Erklart wird diese Abanderung aber
erst durch die Quantenmechanik.
Auch quantenmechanisch ist das Problem schon voii
niehreren Autoren behandelt worden. Zuerst von B u r r a u I),
der den Grundzustand numerisch berechnet hat. Dann berechneten G u i l l e m i n und Z e n e r s ) den Grundzustand niiherungsweise mit Hilfe eines Variationsproblems. Beide Methoden
sind von Teller3) fur angeregte Zustande verallgemeirrert
worden. W i l s o n 4 ) griff die Burrausche Methode wegen angeblich mangelnder Konvergenz an und verwandte ein anderes
Lbsungsverfahren. Doch konnte T e l l e r 3, zeigen, daB die
B u r r n u schen Rechnungen richtig sind, dagegen die W i l s o n sche Methode eine Bedingung zu vie1 zwischen den Parametern einfuhrte und deshalb eine iiotwendige wellenmechanische Randbedingung unberiicksichtigt lassen mui3te. Vorher
hatte C h a o 5, das Problem mit Hilfe der Approximationsniethode Ton W e n t z e l behandelt, wobei er sie mit einer
X i l s o n schen Beziehung zwischen den Parametern kombinierte.
Einen ganz anderen Weg haben Morse und StueckelbergO)
eingeschlagen : Sie benutzen niimlich ein Stbrungsverfahren, in
dem sie einerseits von einem Wasserstoffatom mit entferntem
Proton, andererseits Yon einem Heliumion ausgehen; gerade
im wichtigsten Gebiet, fur mittlere Kwnabsfinde, erhalten sie
nur interpolierte Werte. L e n n a r d - J o n e s ') zeigte, daB eine
kleine Anderung in der Storungsrechnung im Ergebnis schon
einen wesentlichen Unterschied macht. Die direkten Methoden
sind also vorzuziehen.
11. Einfuhrung dee W entaeleohen Verfahrene
Die Wellengleichung lautet :
(1)
A
8x3 n
+ -p-(E-
V)
=
0. E' = E
- -,ey
'AB
1) 0. Burran, K. Danske, Vid. Selskab 7. Nr. 14. 1927.
2) V. Guillemin u. G. Zener, Proc. Nat. Acad. 15. p. 314. 1928.
3) E. T e l l e r , Ztschr. f. Phys. 61. S. 458. 1930.
4) A. H. W i l s o n , Proc. Roy. SOC.118. p. 617 u. 635. 1928.
5) G. Y. C h a o , Nat. Acad. of SOC.16. p. 558. 1929.
6) P.M.31 or s e u. E. C. G.S t ue c k e l b e r g , Phys. Rev. 33. S. 932.1929.
7) J.E. L e n n a r d - J o n e s , Trans. Farad. Soc.24. p. 668. 1929.
Uber das Wentxel-Brilbuinsche Naherungsverfahren usw. 875
wo E die Gesamtenergie und
e4
die
Wechselwirkung der
'AB
beiden Rerne bedeutet, ferner ist :
v=----.
e3
r%
ep
ri
Den Kernabstand kann man als fest annehmen, da die Kernmasse sehr groB gegen die Elektronenmasse ist. Die Aufgabe ist,
01. (1) fur beliebigen Kernabstand T A B zu integrieren und die
Energie E als E'unktion von T A B darzustellen. Die Bedingung
fiir einen stationaren Zustand ist dann, daB E ( r A B) = Min. ist.
Wir fuhren elliptische Koordination ein:
Die Kurven 1 = const und q = const sind orthogonal zueinander; man erhdt
Ellipsoide
fur
Hyperboloide fur
= const
71=
const
1515m,
- 1 s7.11 + 1.
In diesen Koordina.ten lautet die Wellengleichung
Die Gleichung ist separierbar durch den Ansatz
qp
= X(t)Y(r])ei8q.
s ist ganzzahlig; rp ist eine zyklische Koordinate.
Dabei bedeuten die Abkurzungen
Da E' < 0 ist, muB stets il > 0 gelten.
Jede Seite der G1. (2) muB gleich einer Konstanten sein,
ich setze sie gleich - p .
M . WillsWter
87 6
5
Nach Potenzen von
und q geordnet, erhiilt man
Zur Bbkurzung sei
So erhalten wir einander genau entsprechende Gleichungen
fur X und I':
x" + --__
2 € x'+ f
= 0,
521
(5)
Y'-2? Y I + f Y = O .
x
I
1
-
DaB in f(g) ein Glied mit 1 steht, wiihrend das entsprechende Glied in f ( q ) fehlt, ist gewissermaBen Zufall. Das
Glied 2 Q g kommt namlich vom Potential :
e2
-
+
1
e2
rB
=
(-5- f ?
2e2
1
+ =)
- 7PA
.
B
waren nun die beiden Kerne ungleich, so stunde in der Klammer
und das Glied in 11 wurde nicht verschwinden.
Beide Gln. (5) haben drei singulare Punkte: - 1, + 1, oc,.
Davon sind - 1 und
1 auBerwesentlich, das Unendliche
mesentlich singular. Deshalb ist die Gleichung nicht mit
hypergeometrischen Funktionen losbar.
Wir verwenden nun die W e n t z e l s c h e Methodel) und
+
gehen durch den formalen Ansatz X
c a t i when Gleichung iiber:
=
2""Jyd5
e
h
zur R i c -
1) G. Wentzel, Ztschr. f. Phys. 38. S. 518. 1926, Brillouin in
Compt. rend. Juli 1926, vgl. auch A. S om m e r fel d ,Wellenmechanischer
Erglnzungsband.
uber das WentselrBrilhinsche Naherungsverfahren usw. 877
wo f, = (&)'j
ist. Ebenso erhalt man als Gleichung in
71:
h
(6 a)
Man kann y als Reihe ansetzen:
Y
=
Yo
h
h e
+ Sni
Y, + (jn;) Yz +
*
'
Bedenkt man, daB der Exponent von X = e 1'
ganzen Umgang wieder den gleichen Wert Modulo 2 n i annehmen
muB, so bekommt man als Bedingung der Eindeutigkeit:
In der alten Theorie hieB die Bedingung
$ yodg= n h .
Hier kommen also Korrektionsglieder hinzu.
Durch Koeffizientenvergleichung erhalt man als Glieder:
2F
Yo = - 2YOY1,
y1 = - L ( &
2
yo
+ --)P2-51
usw.
Allgemein lautet die Rekursionsformel :
17b!
y'v-1
+ p-25 1
___--
Nun ist zuerst die Form des Integrationsweges zu bestimmen. Dabei ist zu beachten, daB nach der Einfuhrung
cler elliptischen Koordinaten 1 q I 1 ist, wahrend E 2 1 sein
mu6. Die alte Quantenbedingung verlangt, da8 zu integrieren
ist um das Gebiet, wo f, > 0 ist. f, = 0 ist die Grenze der
klassischen Bahn.
Ioh nehme fiir das Folgende s = 0 an. Dann herrscht
Rotationssymmetrie um die Verbindungslinie der Kerne
und fi (q) hat nach G1. (4a) die Nullstellen ql , qa = f
878
M . Wdlsttitter
f(q) ist positiv zwischen q1 und
+1
(nnd zwischen q2 und
- 1, doch gibt das keinen neuen Wert). p mug kleiner als A
sein, damit es uberhaupt im alten Sinne eine mogliche Bahn
gibt. I n I] = f 1 wird f ( q ) unendlich. Der Integrationsweg
ist a d S. 882 in Fig. 2 angedeutet.
Da 6, > 1 sein muB, damit im Sinne der klassischen Quantentheorie eine Wurzel im Definitionsbereich von ij liegt, md3
0 + 1p 1 + e2 > il sein d s weitere Beschrankung der GroBe
des Separationsparameters. F u r sehr groBe
wird f l < 0 ,
bei El wechselt f, das Vorzeichen; wir konnen dementsprechend
den Integrationsweg um El und 1 legen {Fig. 3). Im Punkte 1
wird f, = 06.
111. Bereohnung der ereten NLherung
Wie schon Chao gezeigt hat, wird
fYlag=
$ylall
=-
ni.
Damit erhBlt man nach (7) fur den Grundzustand (ma = n7 = 0)
in ers ter Naherung die Gleichungen
(9)
Dies sind elliptische Integrale. Die Losung verlauft folgendermagen:
Fur einen beliebigen Wert von q12 = f- berechnet man
aus G1. (9) das dazugehorige A; dieses Wertepaar von p und il
setzt man in G1. (sj ein; nun mug man p richtig wahlen, damit
G1. (8) erfiillt ist. Dies erreicht man durch systematisches
Probieren. So erhalt man ein mogliches Wertetripel 2, p , p
und daher ein bestimmtes Wertepaar E , r-4B. Durch Einsetzen verschiedener Werte fur q12 kann man eine Tabelle
fur E = f ( r g B ) erhalten. Um die Integrale auswerten zu
konnen, bringen wir sie auf die Normalform. Um voll-
Uber das Wentzel-Brillouinsche Naherungsverjahren ww. 879
standige Integrale zu erhalten, transformieren wir die Gleichung
so, daB die Wurzelpunkte 1 und El, sowie q1 und 1, urn die
integriert w i d , in die Punkte 0 und 1 ubergehen. Zur Berechnung verwenden wie die Tabellen von Legendre. l)
9.Ich behandle zuniichst die Gleichung in q und nehme
p > 0 an. Dann sind alle Wurzeln reell. Wir verwenden
die Tatsache, daB bei einer linearen Transformation das
Doppelverhaltnis der Wurzeln erhalten bleibt 7 und benutzen
die Substitution
wodurch der Modul ka =
*
wird und die Grenzen rjl
und 1 in 0 und 1 ubergehen.
Aufgelost nsch q erhalt man
Durch Einsetzen dieses Ausdrucks in (9) ergibt sich, wenn
wir der Geschlossenheit des Weges durch einen Faktor 2
Rechnung tragen :
wobei gesetzt wurde:
ein vollstandiges Integral dritter Gattung.
1) A. M. L e g e n d r e , Trait6 des fonctions elliptiques, tome 2,
Paris 1826.
2) Vgl. H. Bnrkhardt, Eltiptische Funktionen, 3. Auflage. Berlin
und Leipzig 1920.
M . Willsfiitter
880
laat sich durch die folgende Rekursionsformel, die im wesentlichen durch partielle Integration abgeleitet wird l), auf vollstandige Integrale erster, zweiter und dritter Gattung zuruckfiihren, die mit den iiblichen Abkurzungen I<, E und
bezeichnet werden mogen:
nl
l7, fallt also heraus und man erlialt
wo H nur von ,u/L abhangt.
B. Bei der Gleichung in
muB durch die Transformation
das DoppelverhBltnis (18, .& - 1) =
ist positiv, da
ergibt sich:
k12
t22- 1 ist.
Fur die linke Seite von (5)
mit der Abkiirzung
ist etwas allgemeiner als unter A. Unter Verwendung einer
entsprechenden Rekursionsformel erhalt man f u r Gleichung (8)
1) H. Dur & g e lTheorie der elliptischen Funktionen. Leipzig 1887.
# b e das Wentzel-Brillouinsche Nahrungsverfahren usw.
881
Da R, ein vollstandiges Integral dritter Gattung ist, kann
man es durch unvollstandige Integrale erster und zweiter
Gattung, die wir in iiblicher Veise niit E und F bezeichnen,
ausdriicken, und &wargilt fur den Fall, dab 0 < kI2< n < 1 ist,
mit
Damit ist 3 auP tabulierte Funktionen zuriickgefiihi-t.
Die endgiiltigen Gleichungen lauten also: ilA
@H=n,
dh.E= It.
Bei der Durchfiihrung der numerischen
Rechnung
stofit man jedoch auf
eine merkwiirdige
Schwierigkeit. l) Zu
Werten von qla in
/ ,
I
1
der Niihe von 1 ge.I
5
P
hiiren groBe Werte
pt-Abhlngigkeit nach dem
und groBe unabgeiinderten W e n t z e 1 schen Verfahren ;
RernabstSinde. Rei - - - nach GI. (10); -.---nach 5 V mit a = 1
Abnalime von q I 2
Fig. 1
riicken unter Verminderung der Energie E die Kerne einander naher bis zu
einem Abstaiid Q -- 2.30, der den Werten i l l 2 = 0, p = 0,
A=?
4
entspricht.
Um eine weitere h i e r u n g der Parameter
zu erreichen, muBte man negative Ti-erte ron p einfiihren.
1) Diese Schwierigkeit hangt damit zusammen, daB im Falle klassischer Rechnnng bei adiabatischer Anderung des Kernabstandes ein Znstand durchlaufen wird, in dem das Elektron den beiden Kernen beliebig nahe kommt.
Annalen der Physik. 5. Folge. 10.
58
M . WiIlstiitter
882
Bei kontinuierlicher Veriinderung des Integrationsweges wird
dann aber das Integral (9) komplex und fiihrt auf einen komplexen Wert von 1. Erstreckt man hingegen den Integrationsweg urn - 1 und + 1, so erbalt man einen Sprung in der
Abhangigkeit von rZ und p. Wir fiihren daher keine negativen
R e r t e von p ein, sondern vergleichen zuniichst in Fig. 1 die
von uns gefundene Abhangigkeit zwischen 1. und p mit der
sich aus den Arbeiten von W i l s o n und T e l l e r a. a. 0. ergebenden:
1
p = --L
3
ti01
2
+ 133
4
A3+
___
55.5.7
,:?.2+
...
Hiernach erwarten wir 1= 0 fur p = 0. Wir miissen
also den Grund fur unsere Schwierigkeiten bei Kernabstanden
Q < 2,3 darin suchen, daB u s e r
rn
I
Verfahren fur kleine p nicht
.-__
,-,-..
_- j .- -,
genugend konvergiert.
72 jI 7f
Urn zu einer brauchbaren
Xnderung des Verfahrens zu
Fig. 2
gelangen, untersuchen n-ir zunachst den Fall p = 0.
1
-'
--__--.-
-'
f'-)--*
+'
?
-1_.- - - < C > + >
tj
+I
I
IV. Zusammenrucken
der Kerne
(,
Fig. 3
-.-
-F=>-1
+I
- - - - - -- - -
A. Nach Definition von
3, wird fiir verschwindenden
Kernabstand 1= 0. G1.(3) geht
dann mit - p = p' uber in
-(1 -7p- d Y
0,
O3
(1 11
Fig. 4
Der die Punkte
1 und + 1
umlaufende Weg laat sich auf
den Punkt
zusammenziehen
-
cl T
+ ($-
52
-)Y
= 2,.
Dies bedeutet fibergang zum
Rotationsbestandteil des Keplerproblems, und zwar fiir He+. Die Gleichung ist die Differentialgleichung der zugeordneten Kugelfunktionen, die zusammen mit der wellenmechanischen Stetigkeitsbedingung
verlangt: y = P;, TVO p'= n ( n + 1) ist.
Wir werden rersuchen, diese Gleichung unter Anwendung
desselben Niherungsverfahrens wie oben zu behandeln und
werden dabei fur p' = 0 auf ahnliche Schwierigkeiten stoSen
Siber das Wentzel-BrillouinscheNaherungsuerjahren usw. 883
wie vorher. Ferner werden wir an diesem Beispiel zeigen,
wie diese Schwierigkeiten zu umgehen sind. Der Integrationsmeg geht hier um - 1 und
+ 1,
i$-
die Wurzeln f
sind
auf der imaginaren Achse im Unendlichen zusammengeriickt.
Die Integrationen lassen sich daher auf einfache Residuenbildung zuriickfiihren (vgl. Fig. 4). Man erhalt aus den
Gleichungen (7a) f u r A = 0, ,u
s = 0, indem man nur
Glieder beibehalt, die fur die Residuenbildung im Unendlichen
wesentlich werden:
=.-PI,
und aus der allgemeinen Rekursionsformel (7 b) entnimmt man
weiterhin, daB von nun an jede ungeradzahlige Naherung verschwindet. So ergibt sich in 5. Naherung:
n=+g
1
1
1
- a1+ l / q l +---+
8p’
27p...) .
die Entwicklung von - + + p’+ + nach fallen=
Dies ist
den Potenzen von $ und entspricht genau der wellenmechanischen Eigenwertbedingung. Man sieht aber, daB diese
Forniel niemals zu dem fur n = 0 erwarteten Wert $= 0
fuhren kann. Wir werden deshalb einen schon von W e n t z e l
benutzten Kunstgriff verwenden, um eine auch fur kleine p
brauchbare Entwicklung zu finden. W e n t z e 1 hat namlich bei
1 0 + 1) in
seiner Berechnung des Keplerproblems das Glied r2
zwei Teile aufgespalten und nur den einen davou in seinen
Ausdruck P , der unserem j i entspricht, aufgenommen. I n
Analogie dazu kann man hier in die GI. (6 a) eine zunachst noch
willkurliche Konstante a einfuhren, und zniar, um spater einfache Susdrucke zu erhalten, in folgender Weise :
M. wizzstditter
884
wobei
also in unserem vereinfachten Falle gleich
(A)'
ist .
Fuhrt man die gleiche formale Entwicklung nach
tenzen von wie oben durch, so erhalt man a n Stelle
2ni
(11):
POVOU
und weiterhin wie (7a)
1'
Residuenbildung liefert :
Nun verfugen wir uber unsere GroBe a so, daB
P
yg d 71 = 0
wird, verlangen also p'= a(a - 1). Damit verschwindet aber
nach unserer Rekursionsformel auch das Residuum aller
hoheren y". Die Reihe konvergiert also nicht nur, sondern
bricht sogar mit dem zweiten Gliede ab. Durch Einsetzen
von p'= a(a - 1) erhalt man die exakte Losung:
a =n
+ 1,
p'= n(n
+ l),
also p'= 0 fur n = 0.
V. tfbertragung auf den allgemeinen Fall
+
Man wird also versuchen, auch iru Falle g 0 durch die
Einfuhrung einer entsprechenden GrijBe a zu richtigeren Ergebnissen zu kommen. Ein -4bbrechen der Reihe ist hier
zwar nicht zu erwarten, wohI aber eine Verbesserung der
Uber das WentzeLBrillouan sche Ntiherungsverjahren usw.
885
Konvergenz. Bier lage es am nachsten, a als Funktion von p
so zu wahlen, daB diejenige Naherung, die man gerade nicht
mehr berechnen will, verschwindet ; doch werden die Rechnungen schon bei Bestimmung von a aus der Forderung des
Verschwindens der zweiten Naherung recht muhsam. Wir
wahlen deshalb einen einfacheren Weg und behalten f u r a
den Wert aus dem Grenzfall p = 0 bei, was allerdings nur
eine Verbesserung der Konvergenz im Falle kleiner Kernabstiinde erwarten lafit. Unter Beschrankung auf die erste
Naherung ist dann wieder zu fordern:
Der Integrationsweg ist dabei um zwei benachbarte reelle
Wurzeln zu erstrecken. I n Analogie zur obigen fjberlegung
ersetzen wir (Sa) durch (12) und erhalten aus (13):
dabei ist
'11 2 =
a
.I
Zur Sbkurzung heifie
Soniit lautet die obige Gleichung im Grundzustand, d. h.
fur n = 0:
oder aufgelijst nach
-_
1
1/ 1 = (a + 1/4 a A B + n2).
2A
~~
F u r den arrderen Parameter p gilt entsprechend der Einfiihrung von
p = 1Q+
a.
q I 2 kann alle Werte von -m bis
sind zwei Falle zu unterscheiden:
+ 1 annehmen;
dabei
M . WiUstatler
886
a) 0 < q I 2 < 1. Dann sind alle Wurzeln reell; der Integrationsweg lauft wie in (111,A ) uin q 1 und l ; fur die Busdrucke A und B ergibt sich, wie dort abgeleitet:
A = 4
B=
['
'I1E - q1
~
I!],
-.2 K
1
+ 41
b) Fur -a < q I 2 < 0 ist w e beim Keplerproblem der
Integrationsweg um - 1 und + 1 zu legen. Fur A und I?
lassen sich durch eine ahnliclie Transformation nie oben die
folgenden Ausdrucke ableiten:
-~
__
A
=
B=
41/1
+ 1qI2jE,
2 K--.
vm2I
-
Wie schon bemerkt, wollen wir in dnalogie zum Keplerproblem wieder a = 1 einfuhren und erhalten die folgende
Tabelle :
Vgl. Fig. 1, N O die Kurve ( I , p) fur a = 1 strichpunktiert
eingetragen ist. Nan sieht, daB die Kurve fur p < 1 sich gut
an die von T e l l e r nach G1. (10) berechnete anschliebt, wahrend
sie fur p > 1 sich stark der Kurve fur a = 0 naliert. Setzt
man a = - 1, so erhiilt man ebenfalls fur p > 1 Werte, die
sehr nahe an der Kurve fur a = 0 liegen; dagegen entfernt
sicli die Kurve fur a = 2 stai-li von den vorher betrachtetea.
Alle Kurven, mit Ausnahme dei-jenigen fur a = 0, haben fur
p = a, also rj12= 0 eine logarithmische Unendlichkeitsstelie.
Zusamnienfassend l i B t sich sagen, daB sich die Tierallgemeinernng aus dem Keplerprobleni fur kleine Kernabstancle
(p < 1) gut bewiihrt, wahrend fur groBe Kernabstande die
Uber das Wentxel-Brillouinsche Naherungsverfahren usw. 887
Kurve fur a = 0 gut verwendbar ist. I n dem dazwischen
liegenden Gebiet laBt sich durch Einfuhrung der Konstanten a
keine gute Naherung erreichen.
Wie man sieht, liefert die W e n t zelsche Methode keine
automatische Vorschrift. Vielinehr mu6 man, um geniigende
Konvergenz zu erzielen, eine passende Sbteilung der Glieder
vornehmen. D a m sollte hier ein kleiner Beitrag geliefert
werden. Andererseits ist das Verfahren so lehrreich in bezng
auf das Verhaltnis der Wellenmechanik zur alten Quantentheorie, dal3 man es trotz der entgegenstehenden inathematischen Schwierigkeiten und Vieldeutigkeiteii weiter untersuchen mu!?.
Zum Schlusse sei mir gestattet, meinem hochverehrten
Lehrer, Hm. Geheimrat Prof. A. Sommerfeld, fur die Anregung und giitige Unterstutzung dieser Arbeit meinen herzlichsten Dank auszusprechen. Auch Hm. 0. S c h e r z e r mochte
ich fur seine freundliche Hilfe herzlich danken.
(Eingegangen 18. Juni 1931)
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