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Das Abklingen der Lumineszenz silberaktivierter Zinksulfid-Phosphore nach Anregung durch einzelne -Teilchen und Elektronen.

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Das Abkfingen der Lumineszenz
sifberaktivierter Zinksuffid-Phosphorenach Anregung
durch einzefne aTeifchen und EfektronenI)
Von Dieter Smidt
Mit 13 Abbildungcn
Inhaltsiibersicht
15s werden an pulverfijrmigen und einkristallinen ZnS (Ag)-Phosphoren die
Abklingkurven der durch einzelne a-Teilehen und Elektronen ausgelosten
Sintillationen aufgenommen und die charakteristischen Konstanten bcstimmt,.
Der Verlauf ist hyperbolisch und stimmt,mit dem bei Lichterregung gemessenen
uberein. F u r den Zusammenhang zwischen Aktivatorkonzentration und Abklingkonstante wird eine empirische Beziehung angegeben. Der Elementarprozelj der Ausbreitung von Lochern und Leitfahigkeitselektronen wird als
Diffusionsvorgang formuliert.
3 . Einleitung und Problemstcllung
Der zeitliche Verlauf der Lumines zenzin tensita t von Zi n ksul fi d phos phoren ,
die periodisch mit Licht oder Kathodenstrahlen erregt werden, ist sehon
lange Gegenstand verschiedener experimenteller Untersuchungen gewesenz-9).
Danach klingt zwischen etwa 0 , l und 50 msec nach dem jeweiligen Abschalten
der Erregung die emittierte Intensitat hyperbolisch mit der Zeit ab. Wie insbesondere aus den im R i e h l - S c h o n s c h e n Bandermodell der Kristallphosphore
entwickelten Vorstellungen9~lo) folgt, handelt es sich dabei um einen Rekombinationsprozel3 zwischen den durch die eingestrahlte Energie ins Leitfahigkeitsband des Kristalls gelangten Elektronen und den dadurch im Valenzband entstandenen Lochern, die alsbald auf den ,,Aktivatoren" lokalisiert
werden. F u r die Anzahl n der Elektronen i m Leitfkhigkeitsband gilt dann Each
Ende der Erregung die Differentialgleichung
dn
- _- - a n z
dt
l) Vorgetragen auf der TtLgung cler Physikalischcn Gcsellschaften WurttcmbcrgUaden-Pfalz und Hcsson vom 31. 4. bis 2. 5. 1954.
2) N. Richl, Luminoszcnz, Springer 1941.
3) K. Birus, Erg. d. ex. Naturwissenschaften 20, 183 (1942).
*) M. Lord, B. Rees, J. H. Wisc, Proc. physic. SOC.Ilondon] 59, 473 (1947).
5 ) M. Lord, Proc. physic. SOC.
[London] A 65, 291 (1952).
6 ) R. P. Johnson, W. 1,. Davis, J. Opt. SOC.
Amcr. 39, 283 (1939).
7 ) R.B.Nelson, W. B. Nottingham, R. P. Johnson, J. appl. Phys. 10,336 (1939~.
*) W. d e Groot, Physica 7, 432 (1940).
g) W. d e G r o o t , Physica 8, 789 (1941).
lo) X. Riehl, Ann. Physik 29, 636 (1937).
Annalen der Physdk. 6. Folge. Band 15. 19d5
326
mit dsm Rekombinationskoeffizienten a, deren Losung lautet
wobei fur die ausgestrahlte Luminesaenzintensitat gilt
dn
J A W - =
at
-
a ..na
+ 1)2
~
(noa t
'
In den genannten Arbeiten ergab sich stets, dnl3 die Abklingkonstante c = no (Y
dem absorbierten Energiebetrag etwa proportional ist, \I''18 man es erwartet.
Fur den Hyperbelexponenten j3 dagegen wurde in den meisten Fallen ein
Wert kleiner als 2 gefunden. Die Ursache hierfur liegt zum Teil in der ortlich
verschiedenen Anfangskonzent,ration der Elektronen im Leitfahigkeitsband
und der damit wechselnden GroBe der Abklingkonstanten, die a. B. bei Lichtanregung nach MaBgabe des Absorptionskoeffizienten exponentiell mit der
Eindringtiefe abfailt. De G r o o t8) konnte diesen EinfiuB fur einen speziellen
Fail berechnen und fand j3 = 1,4. In anderen Arbeiten6)') wurde am gleichen
Priiparat sowohl fur Kathodenstrahl- wie fur Lichterregung ,!?= 1 gemessen.
Ein etwas anderes Bild bietet sich, wenn man den EIementarprozeB untersucht, in dem nur ein einzelnes ionisierendes Teilchen den Phosphor trifft
und ihm seine Energie mitteilt. Denn im Unterschied zu den bisher betrachteten Fallen sind die angeregten Elektronen hier nicht mehr oder minder
kontinuierlich uber den Kristail verteilt, sondern bilden eine sehr enge Siiule
sehr hoher Konzentration. Das hat vor allem aur Folge, dal3 sich der wesentliche Teii des Abklingens nicht mehr wie bei den erwahnten Arbeiten in einigen
msec, sondern in Zeiten von einigen psec abspielt. Neben ihrer grundsltzfichen
kommt dieser Frage auch eine groBe praktische Bedeutung zu; diese resultiert aus der aunehmenden Verbreitung des Saintillationsaahlers, dessen
Auflosungsvermogen .la allein durch die Abklingdauer der verwendeten Phosphore bestimmt ist. Infolge seiner hohen Lichtausbeutc fur stark ionisierende
Teilchen eignet sich Zinksulfid besonders gut zum Nachweis langsamer Ionen
(so konnten in Vorversuchen mit einer Anordnung iibiicher Bauart - zwei
Elektronenvervielfacher 931 A in Koinaidenzschaltung - noch einzelne
Protonen von 15 keV, die durch eine dunne Al,O,-Folie aus dem Primarstrahl
nach R u t h e r f o r d gestreut wurden, quantitativ ohne wesentlichen Nulleffekt gezahit werden). Daneben ist ZnS dort von Nutzen, wo schwere Teilchen
uber einem starken j3-oder y-Untergrund gemessen werden sollen.
Das Abklingen solcher Einzelszintillationen wurde bisher von K a l l m a n n
und Mitarbeitern") fur a-Teilchen untersucht, die auf einen speaiellen ZnSPhosphor trafen. Sie benutzter, dabei eine indirekte Methode (Variation der
Eingangsgiieder des Verstarkers), die die Kenntnis des allgemeinen Verlaufs
der Abklingfunktion voraussetzt und fanden zunachst einen exponentiellen
Abfail mit einer Zeitkonstanten von 0,53 psec. In einer spateren Arbeit12)
stellen sie ihre Ergebnisse durch eine Summe von Exponentialfunktionen dar,
darunter solchen mit einer Zeitkonstante kieiner als 1 psec. In der weiteren
Saintillationszahlerliteratur finden sich noch einige Angaben, deren Werte
see schwanken.
zwischen einigen psec und einigen
l1)
l2)
I. Rroser, H. Kallmann, C. Reuber, Z. Naturforschg. 6a, 79 (1950).
L. Bittman, M. Furst, H. Kallmann, Physic. Rev. 87, 83 (1952).
D.Smidt: Das Abklingen
der Lumineszenz silberaktivierter Zinksulfid-Phosphore
327
Die vorliegende Arbeit hat folgendes Ziel :
a) Aufnahme der Abklingkurven bei pulverformigen ZnS(Ag)-Praparaten,
die miiglichst frei sind von stochiometrisch uberschussigem Zink und Sauerstoffresten nach einer oszillographischen Methode bei Anregung durch einzelne
a-Teilchen.
b) Das gleiche fur Elektronen von 10-25 keV, wobei dafiir Sorge zu tragen
ist, daB in der Erregungszeit nur so viele Elektronen den Phosphor treffen, darj
sie sich i n ihrer Wirkung gegenseitig nioht beeinflassen, MeBdauer und Stromdichte Bind eatsprechend klein zu halten. Eine kurze MeBdauer empfiehlt
sich auch schon deshalb, weil eine eventuell vorhandene langandauernde
Phosphoreszenz die Ergebnisse dann weniger leicht verfalschen kann.
c) Bestimmung der Abklingfunktion an ZnS-Einkristallen, deren Dicke
kleiner ist als die Reichweite der a-Teilchen in ZnS, fur a-Teilchen verschiedener
Energie, also verschiedenen differentiellen Ionisierungsvermogens.
d ) Bestimmung der Abklinggeschwindigkeit der LumineSzenz in Abhangigkeit von der Menge des Aktivatorzusatzes.
2. Priiparation der Phosphore
Die pulverformigen Praparate wurden durch Gliihen von reinstem ZnS
(nach Zusatz des Aktivators in Form einer waBrigen AgN03-Losung} in einer
H,S-Atmosphiire hergestellt. Aktivatorkonzentration und Gluhtemperatur
sind in Tabelle 1 aufgefuhrt.
Die ZnS-Einkristalle wurden nach der von Frerichsl3) fur CdS angegebenen Methode durch Reaktion von Zn und H,S bei etwa 1200" C in der Gasphase gewonnen. Ihre Abmessungen betrugen etwa 6 . 1 . 0,Ol mm3. Die
direkte Methode, den Kristall zur Aktivierung unter Zusatz bekannter Mengen
Aktivator und Koaktivator xu gluhen, war wegen seiner Kleinheit undurchfiihrbar. Zudem sind Verunreinigungen wahrscheinlich, die entweder aus den
GefiiBwandungen stammen oder schon von der Darstellung her vorhanden sind.
So wurde der Kristall einem normalen Ansatz zur Herstellung pulverformiger
Phosphore beigegeben, der in der oben beschriebenen Weise behandelt wurde.
Dann kann mit einiger Sicherheit angenommen werden, darj sich die Verunreinigungen uber die ganze Masse der Substanz verteilen,der Aktivator dagegen
mit gleicher Konzentration in den Einkristall einwandert, wenn man nur die
Temperatur genugend hoch wiihlt. Es zeigte sich, daB dazu etwa 1150" C
bei halbstundiger Gluhdauer geniigen. Am Kristall anhaftende ZnS-Kornchen
liel3en sich durch vorsichtiges Abpinseln mit verdunnter Salzsiiure entfernen.
Wie sich aus dem Vergleich der dabei anfallenden pulverformigen Phosphore
rnit den bei 850" C hergestellten Priiparaten ergab, hatte die hohere Gluhtemperatur keinen wesentlichen Einflurj auf die Abklinggeschwindigkeit der
Lumineszenzintensitat.
3. Messungen rnit a-Teilchen
a) Apparatur
Abb. 1 zeigt die Merjanordnung. Der a-Strahler (0,l mC Po oder Th B)
ist auf dem Stift S angebracht und befindet sich mit dem Phosphor P
13)
R. Frerichs, Physic. Rev. 72, 694 (1947).
328
Annalen der Physik. 6. Folge. Band 15. 1955
(15 mg ZnS/cm2) in einem evakuierbaren GefaB. Durch Verznderung des
Druckes kann die Geschwindigkeit der auftreffenden a-Teilchen von Null bis
zum maximalen Wert rariiert werden. Die Photokathode des Sekundarelektronenvervielfachers M (Typ RCA 5819) liegt hinter P. Die bei jedem
Lichthlitz auf die Anode von M gelangende Ladungsmenge wird integriert
zur
Pumpe
A l h . 1. Appsratur fur Ahklingmessungen bei Erregung durch a-Tcilehen
(133 = 2,s . 10-3 see) und der entstehende Spannungsimpuls durchlauft
einerseits den Kathodenfolger K F 1, den Verstarker V1, den Integraldiskriminator D und bewirkt in der Zwischenstufe ZAIHT Auslosung der Zeitablenkung und Helltastung des Oszillographenrohres. Andererseits gelangt er uber
den Kathodenfolger K F 2 , die 2,8 pee-Versogerungsleitung Vz und den Breitbandverstarker V 2 auf die vertikalen Ablenkplatten der Braunschen Rohre.
Der an Z A / H T angeschlossene quarzgesteuerte Oszillator 0 erlaubt Zeitmarken
im Abstand von 1 p e e anzubringen. Durch kiinstliche, exponentiell ansteigende Impulse wurden die Ubertragungseigenschaften der Anordnung
K F 2 - V z - V 2 iiberpriift. Sie erwiesen sich
als hinreichend gut.
b) Ergebnisse bei pulverfiirmigen Praparaten
Ahb. 2 zeigt ein tgpisches Osaillogramm. Mit
Ausnahme
des
sehr
raschen ersten Anstieges
kdnnte man im Rahmen
einer Meogenauigkei t von
2-3 yo die Auslonkurig y
c1urc.h eine Funktion
Abb. 2. Aufnahme von 4 durcli or-Teilchen erzeugten
Szintillationsimpulsen. Abstand der Zeitmarken 1 ysec
D . Smidt: Das Abklingen der Lumineazenz silberaktivierter Zinksulfid-Phosphore
329
darstellen. Das ist aus Abb. 3 zu ersehen, in der log y uber der Zeit aufgetragen
ist. z betrlgt einige psec.
Eine genaue Analyse zeigt jedoch, da13 die Funktion
y
= yo In
( c li
+ 1)
eine bessere Obereinstimmung liefert, die insbesondere auch den ersten Anstieg
einschlieot. Das zeigt Abb. 4. Fur die Lumineszenzintensitat L gilt demnach
Ein Abklinggesetz dieser Form kann natiirlich nicht beliebig lange gelten, da
dann die insgesamt emittierte Lichtsumme unendlich grol3 werden mu13te.
36
14
32
30
2e
26
24
22
Abb. 3. Darstellung unter Annahme
eines exponentiellen Abklingens
Abb. 4. Darstellung unter Annshme
oincs Abklinggesetzes L = Lo
ct+l
~
Kleine Abweichungen am Ende der MeBdauer deuten in Abb. 4 darauf bin.
Tabelle 1 gibt die charakteristischen Daten der einzelnen Phosphore und die
gemessenen Werte der Abklingkonstanten c wieder (c in lo6 see-1).
Tabelle 1
Phosphor Nr.
Aktiviemng
g Atome Ag
~ 0 ZnS
1
P1
P2
P 3 priipariert
v. Schleede
P4
P6
P6
P7
~~
: Gluhtemperatur
i
Abklingkonstante c fur
"C
25 keV
850
860
800
1,8 f 0,25
2,7 f 0,26
3,3 f 0,3
0,15 & 0,02
0,20 f 0,02
0,23 f 0,02
3,7 f 0,4
0,26 3 0,02
~
9,o
10,9
18,l
22,o
Ann. Physik. 6. Folge, Bd. 15
1160
860
1160
860
330
Annalen der Physik. 6 . Folge. Band 15. 1955
In Abb. 5 ist c uber der Wurzel aus der Aktivatorkonzentration A aufgetragen. Innerhalb einer MeDgenauigkeit von 10% gilt ein empirischer Zusammenhang der Art
C-=
K,
+ K, 1/A.
e) Messungen an diinnen Einkristallen
Es kann vorausgesetzt werden, daB
die Anfangserregung im ZnS-Gitter dem
differentiellen Energieverlust des eindringenden a-Teilchens proportional ist
und nach einer Braggschen Kurve mit
dessen Geschwindigkeit zusammenhangt.
Das folgt unter anderen aus Untersuchungen von G e r t h s e n und Kolb14)i
Abb. 6 . Die Abklingkonstanto c in Abhangigkeit von der Wurzol aus der an dunnen CdS-Einkristallen. Demnach
muB die Erregungsdichte mit abnehmenAktivatorkonzentration
der Energie
- der Korpuskeln zunachst
bis zu einem maximalen Wcrt wachsen, wie das in Abb. 6 a und 6 b schematisch dargestellt ist. Eine dementsprechende Zunahme der Intensitat des
Szintillationsimpulses wurde durch Messungen von Lieserl5) bestatigt. D a
c offensichtlich ebenfalls von der Erregungsdichte abhangt, erwartet man
auch fur diese GroDe einen Gang mit der Geschwindigkeit bzw. der Restreichweite des a-Teilchens.
Dieser Sachverhalt wurde an einigen Einkristallen uberpruft, deren Dicke
zwischen 1,2 und 2 cm Luft bei 760 mm Hg aquivalent war. Es wurde zunachst
ein prinzipiell gleicher Verlauf der Abklingkurven wie bei pulverformigen
a!
t
--dE
dx
Restreiiolweite
Resrreicbtveire
Abb. 6. Differentieller Energieverlust im Kristall
fiir zwei verschiedene Restroichweiten
Abb. 7. Die Abklingkonstante in Abhiingigkeit von der Restreichweite
des a-Teilchens bei einem ZnS-Einkristall
Praparaten gefunden. In Abb. 7 ist die GroBe c als Funktion der Restreichweite der a-Teilchen aufgetragen fur den dunnsten zur Verfugung stehcnden
Kristall mit 1,2 cm Luftaquivalent, der mit 8 10-5 g Atomen Ag/Mol ZnS aktiviert war. Mindestens qualitativ liegen die Werte der Abklingkonstanten
auf einer Kurve vom Typus der Braggschen.
14) Chr. Gerthson, W. Kolb, Z . Naturforschg. Sa, 316 (1963).
l5) E. Lieser, Diplomarbeit TH Karlsruhe 1964.
-
D . Smidt: Das Abklingen der Lumineszenz silberaklivierter Zinhulfid-Phosphore
331
4. Messungen mit Elektronen von 10 bis 25 keV
a) Apparatur
Im Prinzip wurde mit einer impulsmaBig betriebenen Elektronenquelle
gearbeitet. Um dennoch die Verhhltnisse bei Erregung durch einzelne Elektronen zu realisieren, muate die Zeit, in der der Phosphor beschossen wurde,
moglichst klein, die Zeit dagegen, in der die Lumineszenz abklingen konnte,
moglichst grorJ sein. Als technisch einfitch realisierbare Werte wurden g y
wahlt : Impulsdauer 2,5 pusec, Impulsabstand 20 msec. Ein mit Netzfrequenz
angestoBener Univibrator U (Abb. 8) erzeugt die 2,5 pee-Impulse. Diese
e
Abb. 8. Appratur ffir Erregung durch Elektronen
dienen einerseits uber ZAIHT zur Auslosung von Zeitablenkung und Helltastung des Oszillographen, andererseits offnen sie nach einer Verzogerung von
2,8psec in V z und VerstStrkung in der Endstufe E den Wehneltzylinder der
Elektronenkanone K . Eine Diode sorgt dafur, da13 der W e h n e l tzylinder
nicht positiv gegenuber der Kathode von K werden kann. Nach Beschleunigung
treffen die Elektronen auf einen der Phosphore P , die ringsum in schrag eingefrasten Vertiefungen auf einem drehbaren Trager angebracht sind. Eine
Bohrung durch diesen erlaubt den Elektronen, in den Auffanger A zu gelangen.
Die so gemessene Stromdichte betrug zwischen 1 und 6 . 10-7 A/cm2, d. h.
wahrend der jeweils 2,5 psec dauernden Erregung trafen einige lo6 Elektronen
auf den Phosphor. Die Lumineszenz wurde seitlich durch ein Blaufilter, das
das von der Elektronenkanone kommende Streulicht fernhalten sollte, mit
dem Sekundarelektronenvervielfacherbeobachtet, und iiber einen Kathodenfolger K F und einen Breitbandverstarker V gelangten die entstehenden Spannungsimpulse auf die Ablenkplatten der B r aunschen Rohre. I m Unterschied
zu den Messungen mit a-Teilchen wurde jedoch hier direkt der der Lumineszenzintensitit proportionale Strom und nicht die im Multiplier gebildete
Ladungsmenge gemessen.
23*
332
Annalen der Phyaik. 6. Folge. Band 15. 1955
b) MeSergebnisse
In Abb. 9a und 9 b sind zwei typische Oszillogramme aufgenommen, wie
sie an verschieden stark aktivierten Phosphoren entstehen. Wahrend der
Dauer der Erregung steigt die Helligkeit nahezu linear an, um danach abzufallen. I n Abb. 10 ist fur
eine MeBreihe der reziproke Wert der Lichtemission iiber der Zeit
aufgetragen. Die Prlparate sind die in Tabelle 1
aufgefuhrten.
Es zeigt sich allgemein, daB die Luminesxenzintensitiit in den
ersten 10 p e c nach Aufhoren der Erregung nach
der Funktion
abklingt. Die Konstante c
ist im Gegensatz zu andern Messungen, z. B. ')
unabhangig
von
der
Stromstarke und nimmt
a b mit wachsender Energie der Elektronen. Das
heifit, da13 die Elektronen
den Phosphor in der Tat
unabgangig voneinander
anregen.
Abb. 11 zeigt die Abhangigkeit der Abklingkonstanten c von der
Wurzel aus der Aktivatorkonzentration. Wie bei
Anregung durch a-Teilchen gilt eine Beziehung
Abb. 9. a) P 1 bei Bestrahlung init Elektronen von
25 keV; b) P7 bei Bestrahlung mit Elektronen von
25 keV. Abstand der Zeitmarken 1psec
c=K3+K41/A.
Ebenso nimmt die relative Anfangshelligkeit im
Augenblick des Abschaltens der Bestrahlung mit der Aktivatorkonzentration
ZU. Das ist in Abb. 12 fur Elektronen von 25 keV gezeigt.
5. Diskussion
Die Untersuchung hat gezeigt, daB die Abklingkurven der durch einzelne
Elementarteilchen in ZnS (Ag) her vorgerufenen Szintillationen denen gleichen,
die nach Absorption von Lichtenergie gemessen werden (vgl. z. B. 6 ) ) .
D . Smidt: Das Abklingen der Lumineszenz silberaktivierter Zinksulfid- Phosphore
333
Der SchluB liegt also nahe, daB auch der Rekombinationsprozefi in der gleichen
Weise verlauft.
Das ist nicht von vorneherein zu erwarten, wenn man die aulierordentlich
hohe Erregungsdchte bedenkt, die etwa ein eindringendes a-Teilchens im
Kristall erzeugt. Der mittlere Durchmesser des Anregungskanals ist sicher
t'
-0 I 2 1 4 5 6 7 8 9 Upset
Abb. 10. Reziproke Lumineszenzinten-
sitat in Abhiingigkeit von der Zeit
ponentiellen Verlauf des Abklingleuchtens xu rechnen16). Das ist eindeutig nicht der Fall (s. Abb. 3).
Es ist also zu vermuten, daB sich
die primar entstandene Erregungssaule
in kurzer Zeit aufierordentlich verbreitert. Das wird durch einen Diffusionsprozefi geschehen. Eine einfache
16)
17)
Abb. 11. Die Abklingkonstantc c in Abhangigkeit von der Wurzel aus der Aktivatorkonzentration fiir Elektronen verschiedener Energie. Der Ubersichtlichkeit
halber sind nur die MeSpunkte fur 10 keV
und 26 keV eingezeichnet
+An/ongsbel/igkeit
14.
lo
'
I6 * # / 4.
2.
M. Schiin, Z. techn. Physik 19, 361 (1938).
G . J a f f 6 , Ann. Physik 42, 303 (1913).
A
334
Annalen der Physik. 6 . Folge. Band 15. 1955
+
Der Ausdruck 4 Dt
b2 ist also ein MaIj fur den mittleren Kanalquerschnitt.
Die GroBe der Diffusionskonstanten D erhalten wir aus der Beweglichkeit p
durch die Beziehung
die nach Shockleyls) auch fur Festkorper gilt, solange die Zahl der im Leitfahigkeitsband verfugbaren Terme grol3 ist gegen die Zahl der dort befindlichen Elektronen.
In CdS wurde p =
30 om2
- gemessen19), also
V see
D
=
0,78 emz see-l. Da fur ZnS-Einkristalle derartige Werte noch nicht vorliegen,
rechnen wir in dieser Abschatzung mit einem vorsichtshalber wesentlich
kleiner angesetzten D = 0,l cm2 sec-1. Fur t = 10-8 sec wird dann 4 Dt =
4
cm2. Das bedeutet in Verbindung mit dem Jaffhschen Ausdruck,
daB der Kanalquerschnitt in dieser Zeit schon auf das tausendfache seines
Anfangswertes angewachsen ist.
Auf Grund dieser Annahmen uber den ElementarprozeR findet auch eine
andere Frage ihre Erklarung, die sich bei Betrachtung der aufierordentlich
guten Ausbeute erhebt, mit der die Energie stark ionisierender Teilchen in
Licht verwandelt wird, ganz im Gegensatz zum Verhalten organischer Phosphore, bei denen die Lumineszenzintensitat sehr bald einen Sattigungswert
erreicht. Schon R i e hllO)diskutiert den moglichen Mechanismus, durch den
die ortlich zunachst eng begrenzte Anregungsenergie auf weitere Kristallbereiche ubertragen werden kann. Der im Bandermodell ,,Energiewanderung"
genannte ProzeB findet hier als Diffusionsvorgang eine plausible Formulierung.
Unter der Voraussetzung also, daB auch bei einzelnen Szintillationen die
Abklingung der Lumineszenz nach den fur einen Rekombinationsvorgang
geltenden Gesetzen erfolgt und die durch das experimentelle Material dieser
Untersuchung gestutzt wird (Abb. 4, 10, 7 ) , finden auch die ubrigen MeBergebnisse (Anwachsen der Anfangshelligkeit und der Abklingkonstanten mit
steigender Aktivatorkonzentration, Abb. 11, Abb. 5 , Abb. 12) eine zwanglose
Deutung.
Es wurde gezeigt, da13 sich die primar erzeugte Saule von Elektronen und
Lochern sehr rasch verbreitert. Dabei werden die Locher von den Aktivatoren
eingefangen und verlieren so ihre Beweglichkeit. Nach einer gewissen Zeit
sind samtliche Locher festgelegt, der
ambipolare Diffusionskoeffizient ist
a))$\
Null geworden und die Bewegung ist
in einer bestimmten Endverteilung
zur Ruhe gekommen. Es l&Ijt sich
leicht einsehen, daI3 dies urn so eher
Abb. 13. Schematische radiale Dichte- der Fall sein wird, je hoher die Aktivatorkonzentration ist. Abb. 13a und
verteilung
13b zeigen schematisch die radiale
Dichteverteilung nA+ ( T ) der so gewissermaBen ,,eingefrorenen6i Locher fur
groBen und kleinen Aktivatorzusatz.
-
A;
W. Shockley, Electrons and Holes in SemiconducDors, S. 299, D. van Nostrand,
NewYork 1950.
l9) L. G i l d a r t , A. W. Ewald, Physic. Rev. 83, 359 (1951).
D . Smidt: Das Abklingen der Lumineszenz silberaktivierkr Zinksulfid-Phosphore
335
Es fragt sich nun, welche Zeiten fur diesen Vorgang benotigt werden. Da
die Lichtemission selber hyperbolisch abklingt, mu13 die Lokalisation der
Locher bereits vollendet sein, bevor eine nennenswerte Lumineszenz angesetzt
hat, also in hochstens lO-'sec. D a l diese Aussage begrundet ist, wird auch
durch die Beobachtung der Szintillationsimpulse mit einem Oszillographen
besonders hohen zeitlichen Auflosungsvermogens bestatigt, die ergab, da13
die Lumineszenzintensitat nach mindestens lo-' sec ihren maximalen Wert
erreicht hat, da13 also eine geniigende Anzahl von Lochern bereits auf den
Aktivatoren zur Verfugung steht.
Diese in hochstens lo-' sec eingestellte Endverteilung der beiden Reaktionspartner ist nun zugleich die Ausgangsverteilung fur den erheblich langsamer ablaufenden Rekombinationsprozel. Die in ihr vorhandene Dichte n
von Elektronen bzw. Lochern ist also um so hoher, je mehr Aktivatoren in der
Volumeneinheit fur den Lochereinfang zur Verfugung stehen. Daraus folgt
sofort, da13 sowohl die Anfangsemission wie auch die Abklingkonstante mit
s teigender Aktivatordichte zunehmen.
Fur den Fall, d a l Elektronen und Locher einer Gaulverteilung gehorchen,
la& sich die Abklingfunktion sofort berechnen. Fur die radiale Dichte n(r) gilt.
__
71
n ( r ) = noe
pt,
wobei no und ro von der Aktivatorkonzentration abhangen. Der Anteil L
jedes Volumenelementes 2 7c rdr an der Lumjneszenzintensitat ist dann nach8)
- 2-
7%
dL = B 4 n 2-e
Wir setzen
LZ j z r d r
r:
Lno5t+
2 '
1)
--rz
& n o t = ~ ze
r:=v
und integrieren uber das ganze Volumen. Dann erhalten wir
.) M
K (1 + T)-'/s
fur kleine Werte von z. Der Hyperbelexponent t!3 = 1,33 ist in der Tat kleincr
als 2 geworden. Ferner hangt wegen T = n o t die Abklingkonstante van
der Aktivatorkonzentrat,ion a b und wachst mit dieser.
Es zeigt sich also, da13 schon eine so einfache Modellvorstellung wie die
hier entwickelte imstande ist, wesentliche Zuge der beobachteten Erscheinungen zu beschreiben. Fur eine vollstandige Theorie sind allerdings noch
einige weitere Prozesse einzubeziehen, unter denen vermutlich die strahlungslosen Ubergange eine gro13e Rolle spielen. Von der experimentellen Seite
macht das aber im Falle der Erregung durch or-Teilchen eine Untersuchung der
Vorgange in den ersten lO-7sec nach Durchgang der Partikel durch den Kristall
erforderlich.
336
dnnalen der Physik. F . Folge. Band 15. 1955
Herrn Prof. Dr. S c h l e e d e danke ich fur die Oberlassung eines Vergleichspraparates, den Herren cand. phys. B a r t e l s und cand. phys. L i e s e r fur die
Darstellung und Aktivierung der Einkristalle, Herrn Dr. U l m e r fur anregende
Diskussionen. Zu besonderem Dank bin ich Herrn Prof. Dr. G e r t h s e n verpflichtet fur die Ermoglichung dieser Arbeit sowie fur die stete fordernde
Unterstutzung, die er ihr zuteil werden lie&
K a r l s r u h e , Physikalisches Institut der Technischen Hochschule.
Bei der Redaktion cingegangen am 22. Juli 1954.
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