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Dielektrische Eigenschaften von Bariumtitanat bei hohen Frequenzen und tiefen Temperaturen.

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DieJektrische Eigenschaf f e n von Bariumtitanat
bei hohen Frequenzen und tiefen Temperaturen
Von H. Rabenhorst und J . MelicherEikl)
Mit 2 Abbildungen
Inhaltsii bersicht
Mit einem Hohlraumresonator werden die Dielektrizitatskonstante E
und der Verlustfaktor tg 6 von Bariumtitanat zwischen -180' und +20° C
bei einer Frequena von 9 , l . lo9 Hz gemessen. Dabei ergibt sich, daB neben den
Maxima von E bei den Umwandlungspunkten -10' und - 7 O O C ein drittes
Maximum im Bereich zwischen -160' und -18OoC auftritt. Der auch bei
klcinen Frequenzen beobachtete Abfall von E und tg 6 mit fallender Ternprratur konnte auch bei der hohen Frequenz beobachtet werden.
Die Dielektrizitiitskonstante E und der Verlustfaktor tg 6 sind an Bariumtitanat zwischen O°C und dem Curiepunkt (+12OoC) bis zu Frequenzen
von 2 , 4 . 1O1O Hz gemessen worden24). Dabei zeigte sich, da13 die beiden
GroBen bis zur Relaxationsfrequenz von etwa lo9 Ha im wesentlichen konstant
bleiben. Erst bei noch hoheren Frequenzen nimmt E stark a b und tg 6 wird
wesentlich grol3er. Bei 1010 Hz hat nach P o w l e s E nur noch
- 'I3 des
Wertes, den es bei kleinen Frequenzen hatte. tg 6 ist ungefiihr 100mal groBer
geworden.
Entsprechende Messungen nach tiefen Temperaturen sind nach unserem
Wissen nur bei Frequenzen unterhalb der Relaxationsfrequenz durchgefiihrt
worden2)6-10). Danach nehmen E und tg 6 bis zu 4,2'K kontinuierlich ab,
lediglich bei etwa -10' C und - 7 O O C hat E ein schwaches Maximum. Bei
diesen Temperaturen andert sich die Kristallstruktur des Bariumtitanats.
Die genaue Lage dieser Maxima hangt wegen der Hysteresis davon ab, ob
bei fallender oder steigender Temperatur gemessen wird.
Um nun auch das Verhalten der dielektrischen GroBen bei hohen Frequenzen und tiefen Temperaturen kennenzulernen. haben wir a n keramischen
l) Die vorllegenden Messungen wurden von J. MelicherEik vom Forschungsinstitut fiirelektrotechnischePhysik (VdPEF) in B a g in Zusammenarbeit mit 11.Raben hors t in der Zeit vom Juli 1956 bis Februar 1957 im Heinrich-Hertz-Institutdurchgefiihrt.
2 ) 8 . R . v . Hippel u. Mitarb., Ind. Engng. Chem. 38, 1097 (1946).
3 \ H. Nowosiljew u. A. Chodakow, Z. techn. Physik 18, 651 (1947).
4 ) D. J. Mash, J. exp. theoret. Physik UdSSR 17, 537 (1947).
5 ) J. G. Powles, Nature 162, 614.
6 ) B. W u l , J. e x p . theoret, Physik UdSSR 16, 735 (1945).
7 ) B. T. Matthias u. A. v. Hippel, Physic. Rev. 73, 1378 (1948).
8 ) W. Mey, Physic. Rev. 81, 1064 (1951).
0 ) S. Roberts, Physic. Rev. 7, 890 (1947).
' 0 ) R. F. B l u n t u. W. F. Love, Physic. Rev. 76, 1202 (1949).
262
Annalen der Phyaik. 7. Folge. Band 1. 1958
Bariumtitanat E und tg 6 zwischen -180' und +20° C mit einem Hohlra,umresonator bei 9 , l lo9 Hz gemessen.
Fiir die Messungen wurde ein Resonator mit kreisformigem Querschnitt
(4,8em Durchmesser) verwendet, in dem eine H,,l-Welle angeregt war. Der
grundsatzliche Aufbau des Resonators (bis auf den geanderten Durchmesser)
und die Mel3methode fiir E sind in einer friiheren Arbeit angegebenll). Zur
Messung von tg 6 muBte zusatzlich die Gute des Resonators mit und ohne YeBprobe gemessen werdenu). Der leere Resonator hat eine Gute von 3000. Die
MeBgenauigkeit betriigt dann fiir E f 2% und fur tg 6 & 5%.
Zur Abkiihlung der Mel3probe bis -180' C wurde der Resonator teiln-eise
in ein GefaB mit flussiger Luft eingetaucht (Abb. 1). Gemessen n-urde
wahrend der langsamen Erwarmung des ganzen Systems bis Zimmert,emDeratur. Die TemDeratur
zum 6eblii5e
wurde direkt an dei MeBprobe mit einem Widerstandsthermometer
ermittelt. Um zu vermeiden, dal3
sich wahrend der Messung
im Resonator Eis bildet,
muBte laufend getrocknete
Luft durchgeleitet werden.
Dazu wurde diese Luft durch
Hohlraumresonuhr
mehrere hintereinander geschaltete Trockenturme und
-
n7
Tabelle 1
HZ
103
D
Abb. 1. Schema der MeJbnordnung
9,l . 109
E
~
1250
255
I
~
tg 3
10-2
0,5
daran anschlieBend durch eine Kuhlschlange, die in flussige Luft eingetauch t
war, geleitet.
Die Messungen wurden an mehreren keramischen Bariumtitanatsch eiben
von 4,7 cm Durchmesser und 0,l-0,2 em Dicke ausgefuhrt. Dem Bariumtitanat war 4% Bleititanat beigemischtl3). Fiir dieses Mischverhaltnis liegt
der Curiepunkt nur wenig iiber dem des reinen Bariumtitanatsl4). In Tab. 1
sind fur 103 und 9,l lo9 Hz die bei Zimniertemperatur gemessenen Mittelwerte von 6 Proben angegeben.
Diese Werte sind in recht guter Ubereinstiminung mit den von J a c k s o n
und Powless) an reinem Bariumtitanat gemessenen Werten E = 280, tg
8 = 0,52, da nach Smolenski14) mit zunehniendem Bleititanatgehalt die
DK abnimmt. Der Verlauf der Temperaturabhangigkeit ron E und tg 6
a
F. E c k a r d t u. H. R a b e n h o r s t , Ann. Physik (6) 19, 381 (1957).
F. H o r n e r , T. A. T a y l o r , R. D u n s m u i r , J. L a m b u. W. Jackson, Inst.
Electr. Engrs. 93, 53 (1946).
13) Die nntersuchten Bariunitltanatscheibcn wurden in dcr Tschechoslowakel hergestellt und werden dort und andcrem als Ultraschallschwinger verwendet.
14) G . A . S m o l e n s k l , I. t e c h . Phys. TJdSSR '20, 137;148 (1950).
11)
l2)
H . Rabenhorst
IL.
J . MelicherCik: Dielektrische EigenschaJten von Bariumlilanat
263
in dem genannten Temperaturbereich ist bei allen MeBproben anniihernd
gleich. In Abb. 2 sind fiir eine der MeBproben die beiden Kurven dargestellt.
Bhnlich wie bei tiefen Frequenzen hat auch hier E bei -10' und - 7 O O C ein
Maximum entsprechend der Umwandlung der Kristallstruktur. Neben diesen
bekannten Maxima zeigen alle gemessenen Bariumtitanatscheiben ein weiteres
sehr breites Maximum von E im Bereich zwischen -160' und -180' C, welches
mit einem entsprechenden Minimum von tg 6 verbunden ist. Die GroBe
Bbb. 2. DK E undVerlustwinke1 tg 6 von keramischem Bariumtitanat
47, Bleititanat bei 9,l 1Olo Hz
+
-
des Anstieges liegt weit uber der angegebenen MeRgenauigkeit. Es ist aber
nicht bekannt, daB in diesem Temperaturbereich eine weitere Anderung der
Kristallstruktur stattfindet. Der geringe Zusatz von Bleititanat kann fur das
Auftreten eines dritten Maximums nicht verantwortlich gemacht werden.
Nach G . S h i r a n e und K. Suzuki16) bewirkt das Bleititanat nur eine ganz
schwache Verschiebung der Umwandlungsmaxima nach tiefen Temperaturen,
die aber erst fur groBere Prozente von Bleititanat wirksam werden. Ein
drittes Maximum wurde von den .Autoren bei einer MeBfrequenz von 106 HZ
nicht beobachtet*). E k e endgultige Deutung des Verhaltens laat sich aber erst
dann geben, wenn der genaue Verlauf des Maximums nach Temperaturen unter
-18OoC verfolgt werden kann. Solche Messungen sind aber zur Zeit mit
unserer Apparatur nicht moglich. Sie sollen zu einem spateren Zeitpunkt
n achgeholt werd en.
Der erwahnte Abfall von E und tg 6 mit sinkender Temperatur bei tiefen
Frequenzen zeigt sich, allerdings wesentlich schwacher, auch bei 9,l lo9 Hz,
jedenfalls bis zu etwa - 1 l O O C .
Nach tieferen Temperaturen wird dieser
Effekt von dem folgenden sehr breiten Maximum verdeckt.
J. MelicherEik mochte nochmals Herrn Prof. Dr. 0. H a c h e n b e r g fur
die jederzeit gewahrte freundliche Unterstutzung recht herzlich danken.
G. Shirane u. Ii. Suzuki, J. l'hy~.SOC. Jap1116, 274 (1951).
*) A n m e r k u n g b e i d e r K o r r e k t u r : J.MelicherEi;k hat bei lkH'z Mebfrequenz das Maximum von E in der Umgebung von -160' C ebenfalls festgestellt.
l5)
Berlin - Adler s h o f , Heinrich-Hertz-Institut.
Bei der Redaktion eingegangen am 1. November 1967.
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