close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Патент BY1980

код для вставкиСкачать
ОПИСАНИЕ
ИЗОБРЕТЕНИЯ
К ПАТЕНТУ
РЕСПУБЛИКА БЕЛАРУСЬ
(19)
BY (11) 1980
(13)
C1
6
(51) G 21G 4/08
(12)
ГОСУДАРСТВЕННЫЙ ПАТЕНТНЫЙ
КОМИТЕТ РЕСПУБЛИКИ БЕЛАРУСЬ
(54)
(21) Номер заявки: 2576
(22) 30.11.1994
(46) 30.12.1997
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 99 М Тс
И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ
(71) Заявитель: Институт радиобиологии Академии
наук Беларуси (BY)
(72) Авторы: Комиссаров Ф.Д., Дацкевич П.И.,
Павлюкевич П. А. (BY)
(73) Патентообладатель: Институт радиобиологии
Академии наук Беларуси (BY)
(57)
1. Способ получения 99мТс, включающий облучение Мо О3 тепловыми нейтронами, нагрев облученного
материала в потоке газа и извлечение 99мТс из облученного материала путем сублимации Мо O3, отличающийся тем, что облученный материал нагревают до 600-1100°С, причем нагрев и сублимацию производят в
присутствии оксидов азота.
2. Устройство для получения 99мТс, содержащее реактор с нагревательным элементом и рабочей ячейкой,
источник газа, датчик температур, приемник-конденсатор 99мТс и пористый фильтр, отличающееся тем, что
в качестве источника газа оно содержит источник паров оксидов азота, выполненный в виде сосуда, заполненного тетраоксидом диазота или азотной кислотой, и сообщенного посредством трубопроводов с приемником-конденсатором 99мТс и реактором, рабочая ячейка выполнена в виде обращенного основанием вверх
конуса, диаметр основания которого меньше его высоты в 1,5-2 раза, датчик температур связан с полостью
рабочей ячейки, со входом и выходом приемника-конденсатора 99мТс, трубопровод подачи газа в реактор
BY 1980 C1
оснащен на верхнем торце чашеобразным элементом, заполненным гранулами тугоплавкого материала и
установленным в реакторе под рабочей ячейкой.
3. Устройство по п.2, отличающееся тем, что источник паров оксидов азота имеет термостатируемый
обогреватель.
4. Устройство по п.2, отличающееся тем, что трубопровод, связывающий приемник-конденсатор 99мТс и
источник паров оксидов азота, снабжен термостатом, обеспечивающим поддержание температуры выше
10°С.
5. Устройство по п.2, отличающееся тем, что приемник-конденсатор 99мТс имеет возможность ориентировки по отношению к горизонту от 0 до 90°, а его конец, сообщенный с реактором, выполнен в виде воронки для сбора 99мТс.
6. Устройство по п.2 и 5, отличающееся тем, что пористый фильтр выполнен в виде втулки и установлен в отверстии воронки со стороны реактора.
7. Устройство по п.2, отличающееся тем, что в качестве тугоплавкого материала оно содержит кварцевое стекло или морденит или другие сорбирующие материалы.
(56)
1. Патент Великобритании A 1378557, МКИ G21G 1/06, 1974.
Изобретение относится к области технологии изготовления радиоактивных источников, а именно 99мТс,
применяемого, в частности, в медицине для диагностических целей.
Наиболее близким по своей технической сущности к заявляемому является способ получения 99мТс,
включающий облучение материала, содержащего 99Мо или материала, содержащего делящийся нуклид, в
потоке тепловых нейтронов [1].
Извлечение 99мТс (дочернего продукта 99Мо) из облученного материала осуществляют методом сублимации на воздухе при нормальном давлении.
Процесс включает в себе следующие стадии:
а) облучение МоО3 в ядерном реакторе;
б) растирание продукта, содержащего 99мТс и МоО3, извлеченного из реактора до порошкообразной
формы;
в) размещение порошка, содержащего технеций и триоксид молибдена в трубку или ячейку в трубке;
г) нагрев порошка, содержащего 99мТс, в трубке в потоке газов при температуре 700-950°С;
д) подача парообразного соединения 99мТс вместе с парами соединений молибдена в пористый втульчатый фильтр или барьер, установленный в области температур 300-700°С;
е) конденсирование соединения 99мТс в конденсаторе;
ж) перевод соединения 99мТс из конденсатора в жидкость;
з) перемещение жидкости, содержащей соединения 99мТс, в стерильный контейнер.
Недостатком данного способа являются низкий выход конечного продукта 99мТс и его радиохимическая
чистота.
К недостаткам процесса следует отнести:
1) низкий выход конечного продукта 99мТс;
2) недостаточная стерильность по всей цепочке получения конечного продукта;
3) необходимость растирания продукта, содержащего 99мТс и триоксид молибдена, после извлечения его
из реактора до порошкообразной формы, на что требуется дополнительное оборудование для растирания и
обеспечения биологической защиты;
4) установка втульчатого пористого фильтра в области температур 500-700°C, который служит для размещения в парообразном состоянии соединений молибдена от соединений 99мТс. Однако работа фильтра в
области температур, превышающих 600°С не эффективна, так как, согласно полученным данным, при температуре, превышающей 600°С, происходит интенсивное испарение МоО3 и его проскок через фильтр, что
нарушает чистоту конечного продукта 99мТс.
Устройство для реализации способа получения 99мТс [1] содержит реактор из кварцевого стекла с нагревателем и рабочей ячейкой и конденсатором-приемником 99мТс, наклоненным под углом к реактору, и пористый втульчатый фильтр.
К недостаткам конструкции для реализации способа следует отнести:
1) конструкция не позволяет получить высокий выход конечного продукта 99мТс;
2) цилиндрическую форму рабочей ячейки, что не способствует ускорению возгонки МоО3;
3) измерение температуры термопарой, расположенной между трубкой реактора и стенкой печи, что
снижает точность измерения температуры внутри реактора и непосредственного исходного облученного
материала в рабочей ячейке, что, естественно, сказывается на оптимальности выбора параметров работы реактора в процессе разделения молибдена от технеция;
2
BY 1980 C1
4) каждый раз после очередного разделения технеция и молибдена происходит забивка концов трубок
выхода технеция. Для исключения этого явления эти трубки необходимо прогревать за счет повышения
температуры в реакторе, что, естественно, приводит к повышению температуры на втульчатом пористом
фильтре, а это, в конечном итоге, способствует проскоку МоО3 через фильтр.
Для получения высокого выхода 99мТс и его радиохимической чистоты, при разделении материнского и
дочерних продуктов распада 99Мо, предлагается проводить процесс извлечения 99мТс из материала, содержащего 99Мо, методом сублимации в присутствии паров оксидов азота многократно каждый раз после наступления радиоактивного равновесия между 99Мо и 99мТс при температурах 600-1100°С и нормальном давлении.
Выбранные параметры температурного интервала основаны на данных, полученных из литературы, где
указано, что испарение МоО3 происходит при температурах выше 600°С, очистку Тс2О7 рекомендуют осуществлять перегонкой при 500°С, конденсация паров МоО3 происходит при температурах ниже 600°С и
сконденсированные пары МоО3 осаждаются на деталях установки в реакторе в рассматриваемом случае перед фильтром.
Предлагаемое для реализации способа устройство содержит реактор с нагревательным элементом и рабочей ячейкой, источник газа, датчик температур, приемник-конденсатор 99мТс и пористый фильтр. Оно отличается тем, что имеет источник паров оксидов азота с трубопроводом и вентилем для подачи их в реактор, причем источник паров азота представляет собой сосуд, наполняемый тетраоксидом диазота или
азотной кислотой и сообщенного посредством трубопроводов с приемником- конденсатором 99мТс и реактором. Рабочая ячейка выполнена в виде обращенного основанием вверх конуса, диаметр основания которого
меньше его высоты в 1,5-2 раза. Датчик температур связан с полостью рабочей ячейки, со входом и выходом приемника-конденсатора 99мТс. Трубопровод подачи газа в реактор оснащен на верхнем торце чашеобразным элементом, заполненным гранулами тугоплавкого материала и установленным в реакторе под рабочей ячейкой. Источник паров оксидов азота имеет термостатируемый обогреватель. Трубопровод,
связывающий приемник-конденсатор 99мТс и источник паров оксидов азота снабжен термостатом, обеспечивающим поддержание температуры выше 10°С. Конструкция устройства позволяет приемникуконденсатору 99мТс иметь возможность ориентировки по отношению к горизонту от 0 до 90°, а его конец,
сообщенный с реактором, выполнен в виде воронки для сбора 99мТс. Пористый фильтр выполнен в виде
втулки и установлен в отверстии воронки со стороны реактора. Гранулы тугоплавкого материала могут
быть выполнены из кварцевого стекла или морденита или других сорбирующих материалов. Подача газаносителя в объем реактора осуществлена снизу таким образом, что газ-носитель омывает ячейку восходящим потоком. Выход приемника технеция связан трубопроводом с источником паров окислов азота.
1. Применение в качестве газа-носителя тетраоксида диазота (N2О4) позволяет использовать его физикохимические свойства для очистки паров МоО3 от возможных примесей, содержащихся в концентратах молибдена, и наиболее эффективно разделять МоО3 и Тс2О7.
2. Использование N2О4 в установке дополнительно позволяет производить стерилизацию конечного продукта и всей установки в целом, за счет его высоких окисляющих свойств.
3. Применение на трубопроводе, соединяющем источник паров N2О4 и приемника-конденсатора Тс2О7,
постоянного охлаждения проточной водой позволяет создать поток газов оксидов азота и улучшить их переносные свойства, а также при окончании процесса разделения продуктов распада, быстро охладить установку и прекратить движение газа-носителя при перекрытии вентиля 7.
4. Выполнение рабочей ячейки в виде обращенного основанием вверх конуса позволило ускорить процесс извлечения технеция за счет ускорения процесса возгонки последних порций исходного вещества путем их лучшего прогрева ввиду уменьшения диаметра ячейки в ее нижней части.
5. Установка в держателе рабочей ячейки термопары позволяет точно снимать параметры температуры в
реакторе и задавать их в печи, сообразуясь с физико-химическими свойствами МоО3 и Тс2О7.
6. Установка на месте крепления пористого втульчатого фильтра термопары позволяет не допускать превышение температуры более 600°С непосредственно на фильтре, что исключает возможность проскока
МоО3 в приемник-конденсатор, который возможен при превышении температуры 600°С или при высокой
скорости потока газа-носителя.
7. Эксплуатация установки при параметрах температуры выше 700°С в диапазоне температур 700-980°С
в зоне реактора, учитывая физические свойства МоО3, позволяет производить сублимацию МоО3 с большой
скоростью, что, естественно, способствует разделению на молекулярном уровне МоО3 и Тс2О7.
8. Установка двух термопар заданным образом в держателе рабочей ячейки и на месте крепления пористого втульчатого фильтра позволяет одновременно наблюдать за температурой испарения и конденсации
МоО3 и, в случае необходимости, варьировать температурный градиент.
9. Установка термопары на конденсаторе Тс2О7 позволяет точно задавать ширину полосы осаждения и
накопления 99мТс в приемнике-конденсаторе и избежать его потери за счет исключения превышения температур его кипения (310,6°С).
3
BY 1980 C1
10. Заполнение гранулами тугоплавкого материала нижней части реактора позволяет прогревать газноситель до необходимой температуры на малом отрезке пути его прохождения и одновременно исключить
из потока газа возможные загрязняющие примеси технического характера.
11. Снабжение приемника-конденсатора технеция в передней его части воронкообразной формы элементом для сбора сконденсированного 99мТс позволяет исключить его возможные потери в процессе и извлечения технеция.
12. Выполнение конденсатора Тс2О7 разъемным позволяет ускорить демонтаж установки для отсоединения конденсатора и его очистки от технеция.
На фигуре изображено предлагаемое устройство.
Устройство состоит из реактора 1 с нагревателем, рабочей ячейки 3, пористого втульчатого фильтра 4,
приемника-конденсатора 99мТс 5, с возможностью его ориентировки по отношению к горизонту от 0 до
90°С, датчика температур 6 с тремя термопарами, запорного вентиля 7, источника паров оксидов азота 8,
имеющего отверстие 9 с пробкой для заливки N2О4, трубопровода 10, соединяющего выход приемникаконденсатора технеция 5 с источником паров оксидов азота 8 и трубопровода подачи газа-носителя с чашеобразным элементом 11.
Принцип работы установки состоит в следующем. Облученный тепловыми нейтронами концентрат молибдена загружают в рабочую ячейку 3 и с помощью нагревателя достигают заданную температуру в объеме реактора 1 по данным датчика 6 термопары. Одновременно нагревают жидкий N2О4 или концентрированную азотную кислоту источника паров оксидов азота до температуры, соответствующей их температуре
образования для N2О4 (>10°С).
Опыты проводили на лабораторной установке, выполненной в основном из молибденового стекла, состоящей из реактора 1 с нагревателем 2, рабочей ячейки 3, пористого фильтра 4, приемника-конденсатора
99м
Тс 5, датчика температур 6 с тремя термопарами, запорного вентиля 7, источника паров оксидов азота 8,
имеющего отверстие 9 с пробкой для заливки N2О4, трубопровода 10, соединяющего выход приемникаконденсатора технеция 5 с источником паров азота 8 и трубопровода подачи газа-носителя с чашеобразным
элементом 11.
Реактор 1, рабочая ячейка 3, пористый втульчатый фильтр 4, приемник-конденсатор 99мТс 5, чашеобразный элемент 11 изготовлены из кварцевого стекла. Общее содержание жидкого N2О4 в источнике паров азота и трубопроводе, связывающем приемник-конденсатор технеция и источник паров азота составляло 150
см3. Объем реакционной камеры составлял 200 см3. Скорость расхода жидкого N2О4 составляла 200 см3/ч.
Принцип работы установки состоит в следующем. Облученный тепловыми нейтронами концентрат молибдена загружают в рабочую ячейку 3, с помощью нагревателя устанавливают заданную температуру в
объеме реактора 1 ( по данным датчика температур 6). Одновременно нагревают жидкий N2О4 или концентрированную азотную кислоту источника паров оксидов азота до температуры, соответствующей их образованию (для N2О4>10°С), для азотной кислоты (>30°С). Затем в охлаждающую оболочку трубопровода подают охлаждающую воду при температуре не выше 10°С. Температуру в источнике паров оксидов азота
задают выше температуры его конденсации и регулируют его расход термостатируемым обогревателем.
Получаемый в источнике паров азота газ поступает снизу реактора 1 по трубопроводу через вентиль 7 и чашеобразный элемент 11, заполненный гранулами тугоплавкого материала, и восходящим потоком омывает
рабочую ячейку 3, ускоряя процесс возгонки МоО3 за счет выноса из внутреннего пространства реакционной ячейки 3, образующихся в ней паров МоО3 с Тс2О7. Пары образуемых в реакторе 1 окислов исходного
концентрата (МоО3 и Тс2О7) в потоке окислов азота проходят через пространство реактора и достигают входа в приемник-конденсатор технеция. Пары МоО3 конденсируются на деталях установки держателя рабочей
ячейки, стенках реактора, имеющих температуру ниже 600°С, а пары Тс2О7 с потоком газа-носителя проходят через пористый втульчатый фильтр, имеющий температуру ниже 600°С, и конденсируются на внутренних поверхностях приемника-конденсатора технеция на его участках, имеющих температуру ниже 310°С.
Не прореагировавшие пары окислов азота конденсируются в трубопроводе 10 при температурах стенок трубопровода ниже 10°С и в виде жидкости стекают в источник паров окислов азота, замыкая цикл от возгонки
паров окислов азота до их конденсации. При этом обеспечивается непрерывность процесса.
После окончания процесса возгонки триоксида молибдена (МоО3) и разделения паров МоО3 и Тс2О7 и
конденсации МоО3 в реакторе на деталях и поверхностях, имеющих температуру ниже 600° С, а Тс2О7 - в
приемнике-конденсаторе на поверхностях, имеющих температуру ниже 500°С, включают нагреватели 2 и
перекрывают вентили 7 и 13 и отсекают подачу паров тетраоксида диазота. Снимают приемник-конденсатор
технеция 5 и подают его на промывку.
Рассмотрим примеры конкретной реализации нового способа получения 99мТс. Эксперимент проводили в
условиях, близких к статическим.
Предварительно на Ge (Li)-многоканальном спектрометре был снят гамма-спектр исходного облученного порошка МоО3. В нем, как и следовало ожидать, были обнаружены следующие линии равновесной пары
радионуклидов 99Мо-99мТс: 140,51 кэв (0,0379); 181,06 кэв (0,0623); 366,43 кэв (0,0623); 366,43 кэв (0,0137);
4
BY 1980 C1
739,58 кэв (0,01280); (0,0448) и 822,90 кэв (0,0013), где в скобках указан их квантовый выход, гамма-линия
140,51 кэв принадлежит 99мТс.
Пример 1. 5 мг облученного тепловыми нейтронами порошка МоО3, разбавленных необлученным порошком МоО3, в котором 99Мо и 99мТс находились в состоянии радиоактивного равновесия, помещали в рабочую ячейку реактора лабораторной установки и разогревали ее при нормальном давлении до температуры
600°С и выдерживали 4 часа. Из сосуда с жидким тетраоксидом диазота (N2O4) в рабочую ячейку поступали
пары оксидов азота. Гамма-спектрометрия мазков, взятых с внутренних поверхностей реактора, с поверхностей рабочей ячейки, с трубки на входе в приемник-конденсатор зарегистрировала гамма-линию 140,51 кэв
99м
Тс. При этом гамма-линии, отвечающие 99Мо, не были обнаружены ни в одном из мазков, что говорит о
произошедшем процессе разделения 99мТс и 99Мо в результате перекристаллизации образца триоксида молибдена. Это подтвердили и повторные гамма-спектрометрические измерения мазков с целью проверки периода полураспада выделившегося радионуклида. Он составил 6,00+0,25 ч и соответствовал 99мТс. Других
радионуклидов не обнаружено.
Пример 2. Порошок МоО3, как и в примере 1, разогревали до температуры 750°С и выдерживали 4,5 ч.
Характер результатов гамма-спектрометрических измерений оказался аналогичным примеру 1, но по абсолютному значению активности 99мТс в мазках были больше.
Пример 3. Порошок МоО3, как и в примере 1, разогревали до температуры 900°С и выдерживали 3 ч.
Мазки, взятые из названных в примере 1 элементов опытной установки, проявили еще большую активность
99м
Тс, которым соответствовали следующие значения чисел отсчетов в фотопике гамма-линии 99мТс за 500 с
измерения на гамма-спектрометре: 2761, 6591, 9860 и 3708.
Пример 4. Порошок МоО3, как в примере 1, разогревали до температуры 1050°С и выдерживали 4,5 ч.
После этого отбирали пробы рекристаллизованного МоО3 с держателя рабочей ячейки и из рабочей ячейки.
Спустя 2 часа после прекращения нагрева установки пробы были измерены на гамма-спектрометре. По изменению соотношений между числами отсчетов в фотопиках гамма-линий 140,51 кэв 99мТс и 181,06 кэв
99
Мо для гамма-спектра исходной системы 99Мо-99мТс (т.е. в равновесии) и вышеуказанных проб определяли
долю (выход), выделившихся в результате сублимации МоО3 99мТс. В данном случае эта доля с учетом накопления 99мТс из 99Мо за интервал времени между концом эксперимента и моментом измерения составила
83,5 и 84,2% для МоО3 с держателя и из рабочей ячейки соответственно.
Вычисление доли выделения (выхода) 99мТс из исходного, облученного нейтронами порошка МоО3 осуществляли по очевидной формуле
Y = 100 −
N180p ⋅ N140c
N180c ⋅ N140p ⋅ exp 0,693⋅ T1/2
%,
где N140p, N180p и N140c, N180c - числа отсчетов в фотопиках гамма-линий 140,51 и 181,06 кэв для гаммаспектров исходного равновесного состояния МоО3 и после сублимации соответственно.
Данные примеры показывают, что в присутствии слабого потока воздуха вместе с парами оксидов азота
в температурном диапазоне 600-1100°С можно методом сублимации многократно осуществлять с более высокими выходами и радиохимической чистотой, чем в известных способах, извлечение 99мТс из облученного
материала.
Таким образом, по сравнению с прототипом использование предполагаемого технического устройства
позволяет:
- повысить чистоту конденсируемого конечного продукта Тс2О7 за счет очистки паров исходного МоО3
от возможных примесей;
- повысить выход конечного продукта за счет его лучшего отделения от МоО3 до 83,5-84,2%;
- использовать N2О4 для одновременной дополнительной стерилизации конечного продукта и установки
в целом за счет высоких его окисляющих свойств.
Составитель А.И.Суханова
Редактор В.Н. Позняк
Корректор Т.Н. Никитина
Заказ 1718
Тираж 20 экз.
Государственный патентный комитет Республики Беларусь.
220072, г. Минск, проспект Ф. Скорины, 66.
5
Документ
Категория
Без категории
Просмотров
0
Размер файла
183 Кб
Теги
by1980, патент
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа