close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Патент BY4634

код для вставкиСкачать
ОПИСАНИЕ
ИЗОБРЕТЕНИЯ
К ПАТЕНТУ
РЕСПУБЛИКА БЕЛАРУСЬ
(19)
BY (11) 4634
(13)
C1
(51)
(12)
7
G 01T 1/167
НАЦИОНАЛЬНЫЙ ЦЕНТР
ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ
СОБСТВЕННОСТИ
(54)
СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ДЕСТРУКЦИИ ТОПЛИВНЫХ ЧАСТИЦ В
ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТАХ
(21) Номер заявки: a 19980596
(22) 1998.06.22
(46) 2002.09.30
(71) Заявитель: Институт
радиобиологии
Национальной академии наук Беларуси (ИРБ НАН
Беларуси) (BY)
(72) Авторы: Миронов В.П., Матусевич Ж.Л.,
Конопля Е.Ф. (BY)
(73) Патентообладатель: Институт
радиобиологии
Национальной академии наук Беларуси (ИРБ
НАН Беларуси) (BY)
(57)
Способ определения деструкции топливных частиц в природных объектах, включающий выщелачивание
пробы, очистку и определение содержания радионуклида, по которому оценивают деструкцию, отличающийся тем, что выщелачивание осуществляют смесью карбоната и бикарбоната натрия, взятых в соотношении 10:5, соответственно, при температуре 75-80°С в течение 50-80 мин, а в качестве радионуклида определяют плутоний.
BY 4634 C1
(56)
Kasparov V., Ivanov Y., Report “Research in to parametrs coverning the behaviour of radioelementsin contaminated soil of the Chernobyl region (phase 1)”, contract № 4060 6B 038430/SH, Kiev 1996, p. 4-6.
BY 950817 A, 1997.
Изобретение относится к охране окружающей среды, а именно к радиоэкологическому мониторингу и
определению радиоактивного загрязнения природных объектов (почва, донные отложения, радиоаэрозоли).
Изобретение можно использовать при прогнозировании миграции 137Cs, 239,240Pu, 241Am, 90Sr в системах
почва-растения, почва-воздух и донные отложения-вода и как эффективный контроль деструкции топливных
частиц.
Известно, что деструкция топливных частиц определяется процессами окисления и растворения топливной матрицы и может быть оценена по доле радионуклидов, вышедших со временем из частиц, в частности,
определение деструкции т.ч. проводится по доле обменного стронция [1, 2, 3].
Недостатками способа определения деструкции топливных частиц являются нетехнологичность и неточность определения.
Наиболее близким по технической сущности является способ определения деструкции топливных частиц
в природных объектах, включающий выщелачивание, очистку и определение радионуклида (4). При этом
выщелачивание пробы осуществляется в 2 Моль/л растворе ацетата аммония из 100 см3 почвы с соотношением почва-раствор 1:10. Предварительно в образцы вносят трессер - раствор 85Sr, время инкубации стронция в почвенных образцах составляет 33-48 сут. Затем пробы подвергаются интенсивному перемешиванию в
течение 1 часа и отстаиванию - сутки. Далее по стандартной методике радиохимического анализа стронция
определяется активность радиостронция в растворе (A') и осадке (A"). Доля активности выщелоченного из
пробы 85Sr и 90Sr определяется как:
85
Sr = С A'(85Sr) / С A'(85Sr) + A"(85Sr)]] >> 100 % 90Sr = [A'(90Sr) / [A'(90Sr) + A"(90Sr)]] * 100 %.
Доля активности нерастворившихся частиц или доля необменного стронция равна: FP = [1- 90Sr/ 85Sr].
Недостатки способа заключаются в следующем:
не учитываются формы взаимодействия (обменное, необменное) стронция, вышедшего из топливных
частиц, с компонентами почвенного комплекса. С учетом этого взаимодействия общую схему распределения
BY 4634 C1
форм стронция при ацетатном выщелачивании можно представить в виде: E Sr = (необменный: [Sr
топл.ч.] + [Sr FK] + [Sr OMK]) + (обменный: ['Ф'K]Sr + [OMK]Sr + [в корнях раст.]. Таким образом, доля неизвлекаемого ацетатом аммония стронция, принимаемая за долю неокисленных топливных частиц, включает
в себя не только стронций топливных частиц, но и стронций, необменно фиксированный почвенными компонентами. Причем доля последнего существенно зависит от физико-химических характеристик почв.
способ мало применим для оценки деструкции топливных частиц на удаленных следах чернобыльского
выброса. Доля обменного стронция с течением времени увеличивается неравномерно, что связано как с наличием стронция конденсационного происхождения, так и с негомогенным распределением стронция в
окисленных при горении реактора топливных частицах. Негомогенность распределения может быть объяснена тем, что в результате высокотемпературного отжига происходило перераспределение продуктов деления по радиальному профилю топливной таблетки и их концентрирование на границе топливо-оболочка.
способ ацетатного выщелачивания стронция для определения деструкции топливных частиц длителен изза необходимости инкубации почвенных образцов и значительного времени проведения самого радиохимического анализа стронция.
Задачей настоящего изобретения является создание способа, обеспечивающего информативность о состоянии загрязнения окружающей среды 137Cs, 90Sr и другими продуктами деления.
В результате решения данной задачи достигается новый технический результат, заключающийся в более
точном прогнозировании появления в окружающей среде растворимых и подвижных форм радионуклидов, в
эффективном контроле деструкции топливных частиц, повышении технологичности, а также расширении области применения для исследования различных объектов окружающей среды - почва, аэрозоли и др.
Поставленная задача решается тем, что способ определения деструкции топливных частиц в природных
объектах включает в себя выщелачивание, очистку и определение радионуклида. Отличительной особенностью изобретения является то, что выщелачивание проводится смесью карбоната и бикарбоната натрия, взятых в соотношении 10 % Na2CO3 - 5 % NaHCO3, при температуре 75-80 °C в течение 50 - 80 минут. При этом
происходит "мягкое" выщелачивание плутония без растворения урановой матрицы (UO2) топливных частиц.
Сущность предлагаемого изобретения заключается в следующем:
Известно, что растворимость UO2 в отсутствии окислителей незначительна и не зависит от рН в широком
интервале от 2 до 12. При контакте диспергированных топливных выпадений с окружающей средой деструкция двуокиси урана зависит от многих параметров- концентрации окислителей и комплексообразователей
в почвенной влаге, температуры среды и может быть описана как последовательность реакций: медленной
UO2 - UO2,32 (5) R = 0,005 мгU/м2 сут и последующей быстрой, приводящей к окислению до U(6) R = 0,19
мгU/м2 сут. При этом при комнатной температуре растворяется менее моноатомного слоя поверхности отработанного топлива за год. Процесс значительно ускоряется в присутствии карбонатов и повышении температуры, что параллельно исключает образование урановых фаз, замедляющих растворение. Нами использована
вторая быстрая стадия. Степень деструкции (окисления) топливных частиц (фракция U (6)) оценивалась по
активности плутония, перешедшего в карбонатный раствор. Плутоний равномерно распределен в топливной
матрице, изоморфен урану; при рН, близких почвенным растворам, как плутоний, так и уран, малорастворимы, малоподвижны в почвах, сорбируясь на коллоидных частицах; образуют прочные карбонатные комплексы с близкими константами устойчивости U(6)-[UO2(СО3)3]-2 1014, Ри(6) - [PиО2(CO3)-2 1016,
то есть при обработке почв в карбонатные комплексы будет связана и та часть плутония, который вышел
из топливных частиц и сорбировался на почвенных компонентах.
Почвенные образцы просеивались через сито с диаметром ячеек 1 мм, тщательно перемешивались, гомогенность образцов проверялась измерением общей гамма-активности. Далее в образцы вносили метку 242Ри,
приливали карбонатный раствор в соотношении 1:10 (почва:раствор) и нагревали в ультратермостате при
выбранной температуре в течение 10, 20, 30, 40, 50, 60, 80 минут. Затем по стандартной радиохимической
методике определяли содержание плутония в осадке (А') и в растворе (A"). Доля активности плутония, перешедшего в раствор, определялась как:
A = (A'/ (A' + А")) * 100 %
Доля активности нерастворившихся топливных частиц определялась как: F = (1-A) * 100 % для образцов,
подвергшихся нагреванию в течение 50 - 80 минут.
Пример 1.
Влияние длительности карбонатного выщелачивания на степень извлечения плутония.
Вщелачивание плутония карбонатным раствором 10 %Nа2СО3-5 %NаНСO3, при температуре 80 °C в течение 120 минут.
2
BY 4634 C1
время нагрева (ми- доля активности плутония, пенуты)
решедшего в раствор
10
40 %
20
51 %
30
56 %
40
62 %
50
63 %
80
62 %
100
63 %
120
63 %.
Оптимальное время выщелачивания составляет 50-80 минут. Более длительное выщелачивание не приводит к изменению доли растворимого плутония, так как Ри (4), так же как и U (4), при таких условиях нерастворимы.
Пример 2.
Влияние температуры карбонатного раствора на степень выщелачивания плутония.
доля плутония, переходящего в раствор
температура раствора
(время нагрева 80 мин.)
40 °C
35 %
75 °C
56 %
80 °C
62 %
99 °C
65 %*.
(*) При длительном нагревании при температуре 100 °C становятся возможными процессы окисления
U(4) до U(6) кислородом воздуха. Оптимальная температура 75-80 °C.
Пример 3.
Влияние концентрации карбонатного раствора на степень извлечения плутония.
% извлечения плутония (t = 80 °C,
концентрация карбонатного раствора
время нагрева 80 мин)
10 % Na2 СО3 - 5 % NaHCO3
62 %
5 % Na2 СО3 - 2 % NaHCO3
21 %.
Применение растворов большей концентрации не влияет на извлечение плутония и приводит только к
нецелесообразному расходу реагентов.
Следовательно, использование изобретения позволяет:
повысить эффективность контроля деструкции топливных частиц, а значит, дать более точный прогноз
появления в окружающей среде растворимых форм радионуклидов, продуктов деления
повысить технологичность за счет сокращения времени проведения анализа, а значит повысить экологическую безопасность за счет сокращения времени работы персонала с радиоактивными веществами
расширить функциональную возможность способа
Источники информации:
1. Кашпаров В.H., Иванов Ю.А., Зварич С.И. Определение скорости растворения чернобыльских топливных частиц в естественных условиях // Радиохимия. - т.39, вып. 1. - 1997. - С.71-75.
2. Sansone U., Voitsekhovitch O. Modelling and study of the mecanismsof the transfer of radioactive material
from terrestrial ecosystems to and in water bodies around Chernobyl. Experimental collaboration project № 3. Final
report EUR 16529 EN, 1996, p.38.
3. Богатов С.А., Боровой А.А. Об устойчивости наиболее радио-логически опасных радионуклидов в различных формах топливного выброса при аварии на ЧАЭС: Тезисы докладов конференции "Геохимические
пути миграции искусственных радионуклидов в бисфере." - Гомель. - Октябрь. - 1990. - С.63.
4. Kasparov V., Ivanov Y. Report "Research in to parametrs governing the behaviour of radioelementsin contaminated soil of the Chernobyl region (phase 1). Contract № 4060 6B 038430/SH, Кiev 1996. - Р.4-6.
Национальный центр интеллектуальной собственности.
220072, г. Минск, проспект Ф. Скорины, 66.
3
Документ
Категория
Без категории
Просмотров
0
Размер файла
137 Кб
Теги
патент, by4634
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа