close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Патент РФ 2335815

код для вставки
РОССИЙСКАЯ ФЕДЕРАЦИЯ
RU
(19)
(11)
2 335 815
(13)
C2
(51) МПК
G21C 3/62
(2006.01)
ФЕДЕРАЛЬНАЯ СЛУЖБА
ПО ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ,
ПАТЕНТАМ И ТОВАРНЫМ ЗНАКАМ
(12)
ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ
(21), (22) За вка: 2006118339/06, 25.10.2004
(72) Автор(ы):
ФЁЖЬЕ Андре (FR),
ДЕ ТОЛЛЬНЭР Люк (BE),
ПЕРЕ Вероник (FR),
ЖИЗАН Марейн (BE)
(24) Дата начала отсчета срока действи патента:
25.10.2004
(73) Патентообладатель(и):
СОСЬЕТЕ ФРАНКО-БЕЛЬЖ ДЕ ФАБРИКАСЬОН
ДЕ КОМБЮСТИБЛЬ-ФБФК (FR)
(43) Дата публикации за вки: 10.12.2007
R U
(30) Конвенционный приоритет:
29.10.2003 FR 0312687
(45) Опубликовано: 10.10.2008 Бюл. № 28
2 3 3 5 8 1 5
(56) Список документов, цитированных в отчете о
поиске: US 4522769 A, 11.06.1985. RU 2158030
C2, 20.10.2002. RU 2209476 C2, 27.07.2003. GB
2023111 A, 28.12.1979. FR 2403628 A,
13.04.1979. EP 0249549 A, 16.12.1987.
(85) Дата перевода за вки PCT на национальную фазу:
29.05.2006
2 3 3 5 8 1 5
R U
(87) Публикаци PCT:
WO 2005/045848 (19.05.2005)
C 2
C 2
(86) За вка PCT:
FR 2004/002739 (25.10.2004)
Адрес дл переписки:
103735, Москва, ул. Ильинка, 5/2, ООО
"Союзпатент", пат.пов. Т.С.Фомичевой
(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА
(57) Реферат:
Изобретение относитс к способу получени таблеток дерного топлива, содержащих в
основном диоксид урана UO2 и примен емых в
производстве топливных элементов дерного
реактора. Топливные таблетки получают спеканием
материала с содержанием диоксида урана UO2,
изготовленного из порошка, приготовленного
способом конверсии гексафторида урана UF6. В
емкость с подвижными телами дл уплотнени и
смешивани ввод т порошок, полученный
непосредственно
способом
конверсии
и
производ т
гексафторида
урана
UF6,
встр хивание емкости таким образом, чтобы
порошок перемещалс в пространстве емкости по
трем некомпланарным ос м с тем, чтобы
происходило его уплотнение между подвижными
телами и подвижными телами и стенкой емкости до
образовани дисперсного материала с возросшей
плотностью по отношению к порошку, полученному
способом конверсии, непосредственно полученный
перемешиванием в емкости дисперсный материал
примен ют дл формовани сырых топливных
таблеток, подвергаемых спеканию. Изобретение
направлено на создание способа получени таблеток дерного топлива, позвол ющего
упростить операции получени дисперсного
материала с содержанием диоксида урана UO2 со
свойствами, необходимыми дл получени сырых
таблеток. 16 з.п. ф-лы, 2 табл.
Страница: 1
RU
RUSSIAN FEDERATION
(19)
RU
(11)
2 335 815
(13)
C2
(51) Int. Cl.
G21C 3/62
(2006.01)
FEDERAL SERVICE
FOR INTELLECTUAL PROPERTY,
PATENTS AND TRADEMARKS
(12)
ABSTRACT OF INVENTION
(21), (22) Application: 2006118339/06, 25.10.2004
(72) Inventor(s):
FEZh'E Andre (FR),
DE TOLL'NEhR Ljuk (BE),
PERE Veronik (FR),
ZhIZAN Marejn (BE)
(24) Effective date for property rights: 25.10.2004
(30) Priority:
29.10.2003 FR 0312687
(45) Date of publication: 10.10.2008 Bull. 28
2 3 3 5 8 1 5
(85) Commencement of national phase: 29.05.2006
(86) PCT application:
FR 2004/002739 (25.10.2004)
(87) PCT publication:
WO 2005/045848 (19.05.2005)
(57) Abstract:
FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: fuel pellets are obtained by baking
material
of
uranium
dioxide
UO2-containing
produced from powder obtained by conversion of
uranium hexafluoride UF6. Powder obtained directly
by conversion of uranium hexafluoride UF6 is placed
into a container with free bodies for compaction
and stirring, and the container is shaken, so
that the powder shifts on container volume along
three non-coplanar axes to get compressed between
free bodies and container walls until dispersed
material of higher density in comparison to the
powder obtained by conversion is obtained.
Dispersed material obtained directly by stirring
in the container is applied in forming raw fuel
pellets subject to baking.
EFFECT:
simplified
method
of
obtaining
dispersed material containing uranium dioxide.
R U
2 3 3 5 8 1 5
(54) METHOD OF OBTAINING NUCLEAR FUEL PELLETS
Страница: 2
C 2
C 2
Mail address:
103735, Moskva, ul. Il'inka, 5/2, OOO
"Sojuzpatent", pat.pov. T.S.Fomichevoj
EN
R U
(73) Proprietor(s):
SOS'ETE FRANKO-BEL'Zh DE FABRIKAS'ON DE
KOMBJuSTIBL'-FBFK (FR)
(43) Application published: 10.12.2007
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
Изобретение относитс к способу получени таблеток дерного топлива, содержащих в
основном диоксид урана UO2 и примен емых в производстве топливных элементов
дерного реактора.
Топливные элементы дерных реакторов, в частности реакторов с вод ным
охлаждением под давлением, содержат, как правило, трубы большой длины с закрытыми
концами, в которых располагаютс топливные таблетки диаметром, как правило, несколько
меньше 10 мм и длиной от 10 до 20 мм.
Топливные таблетки изготавливают спеканием материала, содержащего
преимущественно диоксид урана UO2, полученного из порошка, производимого способом
конверсии гексафторида урана UF6, как правило, при температуре около 1700°С.
Известны разные способы получени оксидов урана, в частности диоксида урана UO2,
конверсией гексафторида урана UF6. В частности, известен способ конверсии,
называемый «способом сухой конверсии», газообразного гексафторида урана, который
представл ет собой способ пирогидролиза гексафторида урана вод ным паром. Данный
способ позвол ет получать оксиды, средний состав которых может выражатьс формулой
UO2+x. Эти оксиды содержат главным образом диоксид UO2 и другие оксиды, такие,
как U3O8 или U3O7, в разных количествах в зависимости от режима способа конверсии
UF6, при этом полученный сухими способами порошок обладает низкой плотностью (как
правило менее 1 г/см 3) и состоит из кристаллитов очень малого размера (0,1-0,4 мкм),
агломерированных между собой в большей или меньшей степени. Такой порошок обладает
незначительной сыпучестью (замеренной посредством обычных тестов на сыпучесть).
При получении топливных таблеток необходимо перед спеканием изготавливать сырые
таблетки холодным прессованием гранулированного материала. Изготовление сырых
таблеток прессованием делает необходимым введение гранулированного материала в
узкие и глубокие цилиндрические матрицы с большой скоростью в случае промышленного
производства, вследствие чего гранулированный материал дл изготовлени сырых
таблеток, подвергаемых затем спеканию, должен обладать хорошей сыпучестью и другими
свойствами дл получени сырых таблеток с достаточной прочностью, необходимой дл манипул ций перед спеканием.
Дл улучшени механических свойств сырых таблеток известны разные способы
(например, добавка порошка U3O8 определенного качества, который описан, например, в
патенте Франции №2599883 и в европейском патенте №0249549). Как правило, эти
способы основаны на добавке в UO2 определенного количества оксида, например, U3O8
или U3O7, Как правило, при изготовлении сырых таблеток также требуетс вводить в
гранулированный материал добавки, такие как смазывающие вещества и
порообразователи, которые облегчают формование сырых таблеток и регулируют
пористость и плотность спеченных топливных таблеток.
Порошки из оксида урана, полученные способами конверсии гексафторида урана и, в
частности, сухими способами, не могут примен тьс без преобразовани при производстве
сырых таблеток. Как правило, требуетс большое количество операций дл получени гранулированного материала с хорошей сыпучестью и плотностью, значительно
превосход щей плотность порошка, и свойствами, необходимыми дл изготовлени высококачественных таблеток. В частности, необходимо увеличить и гомогенизировать
гранулометрический состав порошков дл получени частиц достаточного размера и
формы, улучшающей сыпучесть и уплотн емость.
Обычно на первом этапе в цехе дл проведени конверсии производ т просеивание
порошков, полученных непосредственно способом сухой конверсии, и/или измельчение
твердых частиц (например, фторсодержащих), задержанных при просеивании,
гомогенизацию порошков, их загрузку и хранение дл последующего использовани в цехе
таблетировани , который может располагатьс вблизи или вдали от цеха конверсии.
Затем порошки загружают в смеситель в цехе таблетировани с введением добавок, в
частности порообразователей, производ т смешивание и гомогенизацию порошков и
добавок, предварительное уплотнение смеси порошков в прессе дл изготовлени Страница: 3
DE
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
предварительно уплотненных элементов. После этого предварительно уплотненные
элементы подвергают операции гранулировани в дробилке или гранул торе, провод т
операцию по приданию сферической формы дл получени частиц правильной формы,
близкой к сферической, в смесительной емкости. После этого добавл ют смазывающее
вещество, которое смешиваетс с частицами при перемешивании перед прессованием
сырых таблеток, подвергаемых затем спеканию.
Следовательно, перевод порошка, непосредственно полученного способом конверсии
UF6, в зернистый материал дл прессовани сырых таблеток требует проведени множества операций, которые все должны проводитьс в удовлетворительных услови х,
обеспечивающих изготовление сырых таблеток и спеченных таблеток высокого качества.
Весь комплекс операций требует наличи множества разных аппаратов, например
смесителей, прессов (или валковых уплотнителей) и гранул торов-дробилок, которые
часто выход т из стро . Основное обсто тельство риска - это разрушение сита на выходе
из гранул тора, наличие которого необходимо дл обеспечени однородного и
удовлетворительного гранулометрического состава дисперсного материала,
предназначенного дл изготовлени сырых таблеток. В случае разрушени сита
полученные продукты подлежат повторной обработке дл удалени металлических
остатков разрушенного сита и дл гарантии гранулометрического состава, необходимого
дл изготовлени таблеток.
Также известно получение порошка оксида урана влажным способом, при котором
примен етс обработка распылением суспензии. Порошки, полученные влажными
способами, имеют плотность и сыпучесть, превосход щие порошки, получаемые сухими
способами, а также гранулометрический состав, который сегодн нельз получить
непосредственно известными сухими способами. Однако такие порошки должны быть
подвергнуты дополнительным видам обработки перед приданием им формы сырых
таблеток и последующего спекани . Кроме того, все более возрастает тенденци перехода
с влажных способов на сухие в св зи с безопасностью и защитой окружающей среды, и
становитс необходимым снабжение заводов, традиционно использующих полученные
влажным способом издели , порошками из UO2, изготовленными сухим способом.
В частности, в случае изготовлени смешанного горючего МОХ из смеси диоксида урана
UO2 и диоксида плутони PuO2 необходимо обеспечить снабжение заводов
приготовленными сухим способом порошками из UO2.
Способы изготовлени таблеток из примен емой в насто щее врем смеси оксидов
урана и плутони требуют применени порошков из UO2, обладающих хорошей
сыпучестью, состо щих из гранул преимущественно правильной формы и имеющих
высокую плотность, достигающую около 2 г/см 3, упор доченный гранулометрический
состав менее 250 мкм, что необходимо дл получени хорошей смеси урана с оксидом
плутони и свойств, позвол ющих изготовить сырые таблетки с высокой механической
прочностью.
Дл придани порошкам, полученным сухим способом, удовлетворительных
показателей плотности, сыпучести и гранулометрического состава предложен способ сушки
распылением порошков оксида урана, полученных сухим способом, который может
примен тьс в промышленном масштабе дл порошка оксида урана с ограниченным
содержанием изотопа U235.
Также предложено в цел х улучшени сыпучести, плотности и гранулометрического
состава полученных сухим способом порошков изготавливать гранулы путем
предварительного уплотнени и последующей гранул ции. Однако получаемые гранулы
имеют слишком большой размер (до 1200 мкм) и не позвол ют получать однородную смесь
с порошком оксида плутони . Следовательно, приходитс проводить дополнительные
операции по гранул ции или дроблению с просеиванием гранул. Традиционные приемы
просеивани ухудшают сыпучесть и снижают плотность продуктов. Кроме того, операции
вл ютс сложными и св заны с определенной опасностью, которую представл ет
проволока используемых сит в случае их разрушени , вследствие чего ее остатки могут
Страница: 4
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
смешатьс с гранулами, что приведет к повреждению оборудовани таблетировани гранул. Как правило, помимо добавки оксида плутони PuO2, при изготовлении топлива
МОХ в порошки из UO2, полученные сухим способом, могут быть введены многочисленные
добавки. Такими добавками могут служить, например, поглотители и замедлители или
эффективные топливные материалы, например, ThO2 или оксиды редких земель, такие
как Gd2O3, Er2О3. Дл введени и смешивани таких добавок с порошком из UO2,
полученным сухим способом, необходима предварительна обработка дл доводки
порошка UO2, например, более или менее выраженна гомогенизаци путем сушки
распылением при необходимости с последующими операци ми предварительного
уплотнени и гранул ции, причем данные операции дополн ютс несколькими
последующими этапами измельчени и/или просеивани . Следовательно, эти способы
вл ютс сложными и требуют многочисленных этапов по доводке порошка UO2 и
смешиванию его с добавками.
Как было указано выше, в случае приготовлени топлива преимущественно на основе
оксида урана UO2 производ т, как правило, смешивание порошков UO2 и U3O8 (или U3O7)
в соотношении 80/20 или предпочтительно 90/10. Примен емые оксиды U3O8 могут быть
получены непосредственно сухим способом в услови х, в которых осуществл етс пирогидролиз гексафторида урана UF6 вод ным паром. U3O8 или U3O7 могут быть также
получены окислением порошка из UO2 при низкой температуре. Оксиды U3О8 или U3O7
могут добавл тьс в исходный порошок или вводитьс в смесители в цехе таблетировани перед этапом предварительного уплотнени .
Другие добавки дл модификации микроструктуры топливных таблеток, такие как оксид
хрома, глинозем, диоксид кремни , оксиды ванади и ниоби и другие соединени , могут
вводитьс и смешиватьс с диоксидом урана, полученным сухим способом, на разных
этапах процесса, дл которых, в любом случае, требуетс приготовление дисперсного
материала с необходимыми свойствами дл изготовлени сырых таблеток. Такие операции
по введению и смешиванию еще больше усложн ют приготовление дисперсного
материала.
Как правило, требуетс также примен ть смазывающие вещества на некоторых этапах
процесса, например перед предварительным уплотнением и прессованием дисперсного
материала дл получени сырых таблеток.
Как правило, операции, предшествующие изготовлению сырых таблеток, вл ютс сложными и многочисленными, особенно в случае применени полученного сухим
способом оксида урана UO2, вл ющегос слабосыпучим или несыпучим и
мелкозернистым, причем такие способы должны заменить собой влажный способ.
Следовательно, целью изобретени вл етс создание способа получени таблеток
дерного топлива спеканием материала с содержанием диоксида урана UO2, полученного
из порошка, приготовленного способом конверсии гексафторида урана UF6, который
позвол ет упростить операции получени дисперсного материала с содержанием диоксида
урана UO2 со свойствами, необходимыми дл получени сырых таблеток, подвергаемых
затем спеканию.
Дл этой цели в емкость с подвижными телами дл сжати и смешивани ввод т
порошок, полученный непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, и
провод т встр хивание емкости таким образом, чтобы порошок перемещалс во всем
пространстве емкости по трем некомпланарным ос м с тем, чтобы происходило
уплотнение между подвижными телами и между подвижными телами и стенкой емкости до
образовани дисперсного материала с плотностью в неуплотненном состо нии не менее
1,7 г/см 3, дисперсный материал, полученный смешиванием в емкости, примен ют дл формовани сырых топливных таблеток прессованием, которые затем спекают.
Способ согласно изобретению может содержать следующие, вз тые отдельно или в
сочетании признаки:
- емкость привод т в трехмерное вибрационное движение;
- введенный в емкость порошок получают способом сухой конверсии, его плотность
Страница: 5
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
составл ет менее 1 г/см 3, плотность дисперсного материала в неуплотненном состо нии,
полученного смешиванием в емкости, составл ет около 2 г/см 3;
- порошок, полученный непосредственно способом конверсии гексафторида UF6, имеет
плотность менее 1 г/см 3 и нулевую сыпучесть, определ емую стандартным тестом путем
пропускани через отверстие размером 15 мм, при этом дисперсный материал, полученный
смешиванием в емкости, характеризуетс сыпучестью свыше 10 г/с после нескольких минут
смешивани в емкости;
- провод т встр хивание емкости с подвижными телами и порошком, полученным
непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, в течение 1-600 минут;
- подвижные тела дл уплотнени и перемешивани в емкости вл ютс свободными
телами любой простой геометрической формы со слегка шероховатой поверхностью;
- подвижные тела имеют цилиндрическую форму;
- подвижные тела имеют в основном форму сферических шариков;
- подвижные тела изготовлены из одного из следующих материалов: спеченный
глинозем Al2О3, спеченный оксид урана, чистый или легированный оксид циркони , карбид
вольфрама, стали, металлический уран или уран-титановый сплав;
- перед встр хиванием емкости в нее ввод т вместе с порошком диоксида урана UO2,
полученным непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, по меньшей
мере, одну добавку, состо щую, по меньшей мере, из одного порообразовател , в
количестве не менее 0,01%;
- в емкость ввод т вместе с порошком диоксида урана UO2, полученным
непосредственно способом конверсии гексафторида UF6, по меньшей мере, одну добавку;
- добавку ввод т в емкость перед обработкой, производимой путем ее встр хивани ;
- добавку ввод т в емкость во врем обработки встр хиванием;
- добавкой служит, по меньшей мере, одно из следующих веществ: оксид урана U3O8,
оксид урана U3О7, оксид плутони PuO2, оксид тори ThO2, оксид гадолини Gd2O3,
порообразующее вещество, смазывающее вещество, присадки дл спекани ;
- дл изготовлени топливных таблеток из смеси оксида урана и оксида плутони (МОХ)
емкость помещают в замкнутую камеру типа перчаточного бокса, ввод т в емкость порошки
оксида урана, оксида плутони и добавки и встр хивают ее по команде, подаваемой с
наружной стороны замкнутой камеры;
- перед формованием сырых таблеток прессованием дисперсного материала,
полученного смешиванием в емкости, в этот материал добавл ют смазывающее вещество
и производ т их смешивание дл распределени смазывающего вещества по частицам
дисперного материала;
- дисперсный материал, содержащий в основном оксид урана UO2 и полученный
смешиванием приготовленного конверсией порошка, смешивают перед формованием
сырых таблеток с помощью подвижных тел с порошком оксида плутони PuO2 дл приготовлени топлива МОХ.
Дл лучшего понимани сущности изобретени описываетс несколько примеров
осуществлени способа согласно изобретению и отдельных средств, примен емых дл этого осуществлени .
Одним из основных аспектов способа согласно изобретению вл етс то, что он
позвол ет приготовить за одну операцию уплотнени и смешивани исходного продукта,
полученного непосредственно способом конверсии UF6, дисперсный материал дл изготовлени сырых таблеток прессованием на прессах, обычно примен емых в
производстве сырых таблеток.
Исходным продуктом служит порошок оксида урана с содержанием в основном UO2,
полученный непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, в частности,
способом сухой конверсии. Такой порошок, полученный на выходе из установки дл конверсии, имеет состав, который может быть в целом обозначен как UO2+x, причем этот
порошок содержит в основном UO2 и в меньших количествах другие оксиды, например U3O8
и U3O7. Полученный в конце установки дл конверсии порошок состоит из кристаллитов
Страница: 6
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
размером от 0,1 до 0,4 мкм, которые частично спрессованы между собой, образу более
или менее хрупкие скоплени средней величины, как правило, от 0,5 до 20 мкм.
Плотность этого порошка составл ет всегда менее 2 г/см 3 или даже 1,5 г/см 3, часто менее
1 г/см 3 или около 0,7-0,9 г/см 3. Такой порошок обладает сыпучестью, определ емой
стандартным тестом, при котором порошок пропускают через отверстие размером 15 мм в
конической емкости, и выражаемой через величину расхода в г/с, при нулевом показателе
сыпучести порошок не проходит через указанное отверстие при стандартном тесте.
Все показатели плотности, приведенные в насто щем описании (если не указано особо),
вл ютс насыпной плотностью, замеренной стандартным тестом.
Исходный порошок с низкой плотностью, низким гранулометрическим составом и
отсутствием сыпучести не может быть использован без преобразовани в способе
изготовлени сырых таблеток.
Также непригодным дл изготовлени сырых таблеток без промежуточного
преобразовани вл етс исходный продукт, если им вл етс , например, порошок оксида
урана UO2, полученный влажным способом.
Способ согласно изобретению, включающий в себ только один этап превращени описанного выше исходного порошка в дисперсный материал с плотностью в
неуплотненном состо нии более 1,7 г/см 3 и хорошей сыпучестью, провод т в емкости, в
которую загружают исходный порошок и, при необходимости, добавки, о чем речь пойдет
ниже. Примен ема емкость имеет, как правило, стальную стенку, покрытую внутри слоем
органического синтетического материала, например полиуретаном, дл ограничени или
исключени риска истирани стенки емкости и загр знени введенных в нее продуктов.
Как правило, стенка емкости имеет форму, образуемую вращением вокруг оси, например,
цилиндрическую или тороидальную. Емкость содержит подвижные тела дл уплотнени и
смешивани , которые наход тс предпочтительно в свободном состо нии внутри емкости
и/или могут быть св занными с емкостью, но с возможностью перемещени .
Емкость смонтирована подвижно на опоре и снабжена средствами дл перемещени ,
которые позвол ют производить встр хивание, при котором наход щиес внутри емкости
материалы, например порошок и подвижные тела дл сжати и смешивани перемещаютс по всему пространству емкости, соверша трехмерное движение, т.е. векторы движени содержат составл ющие в соответствии с трем некомпланарными ос ми пространства.
Перемещение материалов внутри емкости может происходить либо только при ее
встр хивании, либо одновременно при движении емкости и подъемных элементов,
расположенных внутри емкости.
Наход щиес в емкости подвижные тела выполнены, как правило, из металла или
твердого сплава или керамического материала. Предпочтительно, чтобы подвижные тела
состо ли из глинозема или спеченного оксида урана дл обеспечени твердости,
необходимой дл предупреждени загр знени порошка оксида урана продуктами,
способными ухудшить свойства порошка или топливных таблеток.
Расположенные в емкости подвижные тела дл уплотнени и перемешивани могут
иметь самую разную форму, например цилиндрическую, сферическую или форму куба;
этими подвижными телами могут служить, например, шары, кольца, шарики, кубы,
цилиндры с плоскими или полусферическими торцами или ролики или тела любой другой
формы.
Вместимость емкости может измен тьс в широком диапазоне без ухудшени условий
дл осуществлени способа. Она может составл ть от нескольких килограммов до
нескольких центнеров и даже нескольких тонн, причем вместимость емкости соответствует
максимальной массе элементов, которые в ней могут находитьс (порошок или подвижные
тела).
Учитыва вместимость емкости, некоторые параметры приходитс регулировать дл достижени оптимальной эффективности превращени порошка оксида урана в
дисперсный материал, необходимый дл производства сырых таблеток. Этими
параметрами вл ютс , в частности, степень заполнени подвижными телами, котора Страница: 7
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
определ етс соотношением между общим объемом подвижных тел и полезным объемом
емкости, степень заполнени порошком, котора определ етс как соотношение между
общим объемом загруженного в емкость порошка и полезным объемом емкости, и
коэффициентом заполнени «порошок/подвижные тела», который определ етс как
соотношение между общим объемом загруженного в емкость порошка и объемом
свободного пространства между подвижными телами в состо нии поко емкости.
Как правило, заполнение емкости производитс таким образом, чтобы материал
покрывал подвижные тела и заполн л промежутки между ними. Также возможны и другие
варианты заполнени .
Предпочтительно, чтобы емкость с подвижными телами была установлена на
неподвижном основании с возможностью приведени в состо ние вибрации и была бы
снабжена средствами вибрации, состо щими, как правило, из двигател с дебалансом.
Согласно отдельному варианту осуществлени , показавшему себ удовлетворительным
при изготовлении дисперного материала из порошка оксида UO2, полученного сухой
конверсией, была применена дробилка с коммерческим обозначением DM1 фирмы
SWECO.
Емкость дробилки содержит стенку тороидальной формы, установленную вертикально
по оси вращени на неподвижном основании с помощью спиральных опорных пружин с
вертикальной осью. Двигатель дл вибрации жестко св зан со стенкой емкости, при этом
его ось ориентирована по вертикальной оси емкости. Двигатель св зан с дебалансами
таким образом, что при своем вращении он приводит емкость в колебательные движени с
трехмерным качением, причем ось емкости одновременно совершает вращательное и
качающеес движени . В емкости свободно располагаютс подвижные тела, которые могут
иметь, например, сферическую, цилиндрическую или более сложную форму, на которые
насыпаетс обрабатываемый порошок перед включением двигател дл встр хивани емкости. Свободные подвижные тела и порошок перемещаютс под действием движений и
вибрации емкости по трехмерным траектори м и заполн ют значительную часть
внутреннего пространства емкости. Во врем перемещений свободных подвижных тел и
порошка под действием движений и вибрации емкости порошок уплотн етс между
подвижными телами, а также между подвижными телами и стенкой емкости.
При введении в дробилку DM1 SWECO порошка оксида урана, полученного способом
сухой конверсии гексафторида UF6, неожиданно было отмечено непрерывное повышение
гранулометрического состава порошка в зависимости от времени. Дробилка SWECO
обозначена изготовителем как вибрационна , котора позвол ет доводить
гранулометрический состав дисперсного материала или порошка до субмикронных
размеров, составл ющих до 5 мкм. Обработка в этом известном устройстве полученного
сухой конверсией порошка с плотностью около 0,8 г/см 3 и с содержанием кристаллитов
размером от 0,1 до 0,4 мкм, более или менее св занных между собой в виде скоплений,
позвол ет получать в результате уплотнени между подвижными телами частицы,
гранулометрический состав которых гомогенизируетс в зависимости от времени и
составл ет от 10 до 150 мкм. Плотность порошка возрастает непрерывно в зависимости от
времени обработки внутри емкости с подвижными телами и достигает в течение около 2
часов пор дка 2 г/см 3. Сыпучесть полученного способом сухой конверсии порошка
вл етс нулевой, как указывалось выше, и после обработки в течение нескольких минут
в емкости с подвижными телами, совершающей колебательные движени , сыпучесть
частиц достигает показател , превышающего 10 г/см 3, и очень быстро может достигнуть
показателей, составл ющих 60 г/см 3 и более (эти показатели были получены измерением с
помощью упом нутого выше устройства).
Дисперсный материал, полученный обработкой в течение 1 или 2 часов, в отдельных
случа х в течение до 150 минут, в емкости с подвижными телами может быть использован
дл изготовлени сырых таблеток прессованием с учетом его плотности, сыпучести и
уплотн емости, определ емой в числе прочего формой полученных частиц и их
гранулометрическим составом.
Страница: 8
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
Кроме того, обработка внутри вибрирующей емкости с подвижными телами позвол ет
одновременно получить однородную смесь из порошков оксида урана, приготовленных
способом сухой конверсии, и добавок, таких как PuO2, ThO2, Gd2О3, Er2О3, или же
порообразующих веществ, таких как органические или минеральные вещества, способные
разрушатьс при спекании, или смазывающих веществ, таких как стеарат цинка или
алюмини или этиленбистеарамид, или присадок, вносимых дл изменени кристаллической структуры спеченных таблеток. В наход щуюс в емкости смесь можно
ввести любую другую добавку, такую как упом нута выше, вызывающа изменение
структуры и состава таблеток.
В смесь могут также вводитьс смазывающие вещества, оказывающие порообразующий
эффект и служащие дл замены обычных порообразователей, таких как продукт, известный
под обозначением AZB или оксалат аммони или его производные.
Введение добавок в порошок оксида (содержащего, как правило, UO2 и U3O8) может
производитьс полностью или частично в момент загрузки емкости перед началом
обработки или во врем обработки в определенный момент.
Смазывающее или смазывающие вещества добавл ютс и смешиваютс с уже
сформировавшимис зернами, а не с исходным порошком дл получени смазывающего
эффекта на последующем этапе прессовани .
Способ согласно изобретению позвол ет изготавливать топливо с содержанием
преимущественно оксида урана UO2 и других веществ, например, поглотителей
нейтронов, таких как оксид гадолини или эрби или расщепл ющиес топливные
материалы, такие как оксид плутони , или же топливные материалы, такие, как оксид
тори . Эти продукты ввод т в емкость в произвольный момент дл обеспечени надежного
соединени указанных материалов с частицами оксидов урана в виде порошка,
полученного конверсией UF6.
В случае применени токсичных и/или радиоактивных материалов, таких как оксид
плутони , необходимо, разумеетс , прин ть меры предосторожности, известные среднему
специалисту. Однако способ согласно изобретению, позвол ющий получить дисперсный
материал, необходимый дл изготовлени сырых таблеток, за одну операцию внутри
единственной емкости с подвижными уплотн ющими телами позвол ет легко проводить
операции без опасности дл операторов в результате размещени емкости в защитной
камере типа перчаточного бокса, при этом операци ми по составлению загрузки, введению
добавки и приведению емкости в состо ние вибрации можно управл ть с наружной
стороны защитной камеры.
Согласно предпочтительному варианту осуществлени подвижные тела дл уплотнени и смешивани наход тс внутри емкости в полностью свободном состо нии и вл ютс частью загрузки, вводимой в емкость. В этом случае в емкость прежде всего загружают
тела дл уплотнени , например шарики или цилиндры, в заданном количестве. Затем
загружают порошок, полученный непосредственно способом сухой конверсии гексафторида
UF6, и при необходимости разные добавки. Затем емкости сообщают движени ,
предпочтительно колебательные. Подвижные тела остаютс в емкости, а обработанный
продукт выпускают через решетку в ее основании.
Согласно предпочтительному варианту осуществлени расположенные внутри емкости
подвижные тела выполнены из глинозема Al2O3 большой твердости. При осуществлении
способа согласно изобретению кинетическа энерги , сообщенна подвижным телам и
обеспечивающа уплотнение порошка, вл етс умеренной, благодар чему снижаетс энерги удара подвижных тел друг о друга и об стенку емкости. Следовательно,
подвижные тела дл уплотнени и смешивани подвержены очень ограниченному
разрушению, в результате чего загр знение порошков материалами этих подвижных
уплотн ющих тел очень незначительное. Кроме того, введение глинозема в малых
количествах в топливные таблетки не вл етс недостатком, при этом алюминий может
даже оказывать положительное вли ние. Проведенные измерени показали, что
загр знение алюминием не превышает нескольких частей на миллион.
Страница: 9
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
В случае применени подвижных тел из спеченного оксида урана UO2 вместо глинозема
полностью устран етс опасность загр знени элементами, отсутствующими в порошке
оксида урана. Кроме того, сокращаетс врем обработки и увеличиваетс кинетическа энерги благодар возросшей плотности подвижных тел из спеченного оксида урана
(расчетна плотность = 10,96 г/см 3). Однако поступление урана в виде его спеченного
оксида в порошок вследствие определенного разрушени подвижных тел существенно
ухудшает спекание смеси и не обеспечивает других существенных преимуществ.
Дл лучшего понимани сущности изобретени ниже описываютс несколько примеров
осуществлени способа.
Привод тс три примера осуществлени изобретени , а именно №№1, 2, 3, и один
сравнительный пример.
Присущий способу согласно изобретению этап, на котором обрабатываютс порошки,
полученные непосредственно способом сухой конверсии, в емкости с подвижными телами
дл получени дисперсного материала дл изготовлени из него сырых таблеток, провод т
в вибрационной дробилке фирмы SWECO под обозначением DM1.
В описанных четырех примерах осуществлени изобретени емкость дробилки,
имеюща тороидальную форму с вертикальной осью, вмещает в себ 20 кг подвижных тел
в виде цилиндров из спеченного глинозема диаметром и длиной около 1/2 дюйма (12,7
мм). Дл проведени обработки порошок засыпают на подвижные уплотн ющие тела,
расположенные совершенно свободно внутри емкости. Затем емкость привод т в
колебательные движени посредством закрепленного на емкости двигател с дебалансом.
Пример 1
Последовательно составили несколько загрузок из дисперсного материала на основе
оксида урана UO2, полученного способом сухой конверсии гексафторида UF6. Дл составлени восьми загрузок первой серии в емкость дробилки с подвижными телами из
глинозема загрузили 10 кг материала в виде порошка, содержавшего 89% мас. оксида
урана UO2, 6% мас. UROX и 5% мас. U3O8, в который добавили 0,2% мас.
этиленбистеарамида и 0,55% мас. оксалата аммони .
Дл составлени 8 загрузок второй серии в емкость последовательно ввели загрузку из
материала того же состава, что и восемь загрузок первой серии, в который добавили
0,2% мас. этиленбистеарамида и 0,47% мас. оксалата аммони .
Известный продукт под маркой UROX представл ет собой оксид урана U3O8,
полученный либо из оксифторида урана UO2F2 во врем конверсии гексафторида UF6 дл получени оксидов урана, либо из оксида урана UO2 в высокотемпературной печи.
Оксид U3O8, введенный в смесь вместе с UROX, извлекали из топливных таблеток в
процессе или в конце их изготовлени .
Каждую загрузку первой серии и каждую загрузку второй серии подвергали встр хиванию
в емкости таким образом, чтобы загрузка и подвижные тела совершали движение во всех
направлени х пространства.
После обработки в течение около 120 минут из емкости отобрали гранулированный
материал, состо вший преимущественно из оксидов урана со следующими свойствами:
- средн плотность в неуплотненном состо нии: около 2,2 г/см 3,
- средн плотность в уплотненном состо нии: около 2,9 г/см 3,
- средн сыпучесть: около 57 г/с.
Частицы восьми загрузок каждой серии гомогенизировали в смесителе дл достижени одинаковых свойств (в частности, дл получени указанных выше показателей плотности и
сыпучести).
Дл гомогенизации загрузок каждой из двух серий в смеситель с вращающейс емкостью, обычно примен емый на предпри ти х, выпускающих таблетки дерного
топлива, ввели восемь загрузок дисперсного материала, после чего емкость привели во
вращение.
Предпочтительно, чтобы емкость смесител была выполнена двухконусной формы.
Така емкость, называема двойным конусом, примен етс обычно на заводах,
Страница: 10
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
производ щих дерное топливо.
Применили двойной конус вместимостью не менее 80 кг, в который ввели восемь
загрузок каждой из серий, затем двойной конус привели во вращение длительностью около
5 минут дл получени однородного дисперсного материала со средними
характеристиками, указанного выше.
Совершенно очевидно, что в случае промышленного применени изобретени и при
использовании перемешивающей емкости с подвижными телами, имеющей достаточную
вместимость (например, 80 кг), перемешивание смеси исходных порошков можно вести за
одну операцию и получить однородную массу дисперсного материала без последующей
гомогенизации в двойном конусе.
Однако двойной конус примен етс как после гомогенизации загрузок, так и после
смешивани порошков в емкости большой вместимости дл приготовлени смеси из
смазывающего вещества и дисперсного материала.
В том случае когда двойной конус примен етс дл гомогенизации загрузок, то в
гомогенизированную загрузку в двойном конусе добавл ют смазывающее вещество, а если
всю массу дисперсного материала получают за одну операцию, то его перевод т в двойной
конус и добавл ют смазывающее вещество.
Так, например, в дисперсный материал добавл ют 0,25% мас. этиленбистеарамида.
Производ т смешивание смазывающего вещества с дисперсным материалом путем
вращени емкости двойного конуса в течение около 1 мин 30 с.
Этиленбистеарамид в качестве смазывающего вещества примен етс преимущественно
в виде коммерческого продукта CIREC фирмы HOECHST, который обладает
гранулометрическим составом, необходимым дл обеспечени оптимальной смазки.
Однако смешивание при использовании подвижных тел, обеспечивающих
взаимодействие и «жесткое» смешивание присутствующих веществ, приводит к
уменьшению или нарушению смазывающего эффекта вещества, добавленного в качестве
смазки.
Следовательно, дл обеспечени оптимальных условий дл смазки может оказатьс необходимым проведение «щад щего» смешивани частиц и смазывающего вещества в
смесителе типа двойного конуса.
Недостаточна степень смазывани про вл етс через увеличение усилий прессовани и заеданий вследствие трени частиц при прессовании.
Полученный дисперсный материал вл етс гомогенизированным и содержит смазку
при плотности около 2,4 г/см 3 в неуплотненном состо нии и около 2,9 г/см 3 в уплотненном
состо нии, сыпучесть дисперсного материала составл ет около 80 г/с.
Обе загрузки дисперсного материала из смесей, отличавшихс только количеством
порообразующего материала (оксалата аммони ) в исходной смеси, имели одинаковые
свойства, их ввели последовательно в таблетировочную машину дл прессовани дисперсного материала и получени сырых таблеток.
Прочностные показатели сырых таблеток были удовлетворительными.
Сырые таблетки, полученные из первой загрузки (содержавшей 0,55%
порообразовател ) имели плотность 6,3 г/см 3, а сырые таблетки, изготовленные из
второй загрузки (содержавшей 0,47% порообразовател ) - плотность 5,8 г/см 3.
Добавка порообразовател позвол ет получить требуемую плотность после спекани (95%).
В обоих случа х смазывающее вещество было равномерно распределено в дисперсном
материале. В процессе прессовани заеданий отмечено не было.
Встр хивание смеси порошков в присутствии подвижных тел позвол ет получить
дисперсный материал, плотность которого в неуплотненном состо нии и в уплотненном
состо нии существенно превосходит плотность исходного порошка, состо щего в основном
из оксида урана UO2, полученного способом сухой конверсии гексафторида урана UF6.
Смешивание со смазывающим веществом позволило очень незначительно увеличить
плотность (по меньшей мере, в неуплотненном состо нии) и существенно увеличить
Страница: 11
RU 2 335 815 C2
5
10
сыпучесть дисперсного материала.
Пример 2
В емкость с подвижными телами из глинозема загрузили 5 кг порошка диоксида урана
UO2, полученного сухим способом, плотностью 0,9 г/см 3, этот порошок, полученный
непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, не обладал сыпучестью
через отверстие размером 15 мм. В загрузку из порошка UO2 не вводили ни
порообразователь, ни смазывающее вещество, обработка проводилась приведением в
колебательные движени емкости с загрузкой.
Отбор дисперсного материала производилс во врем его обработки через 10, 15, 30,
60 и 120 минут соответственно, длительность обработки составила 120 минут.
Определили показатели плотности и сыпучести дисперсного материала просеиванием,
как указано выше, результаты приведены в таблице 1.
Таблица 1
Опыт №2 Характер заполнени : 20 кг измельченного глинозема (11Ч 13 мм)
Длительность обработки
15
10
15
30
60 120
2,1
2,6
Сыпучесть
25
0
г/см 3 1,6 1,9 1,9 2,1 2,4
в уплотненном состо нии
20
мин
Плотность в неуплотненном состо нии г/см 3 0,9 1,3 1,3 1,5 1,8
конус 15 мм
г/с
0
0
42
58
66
79
Плотность в неуплотненном состо нии изменилась с 0,9 до 2,1 г/см 3 в течение двух
часов обработки. Сыпучесть резко возросла через 15 минут обработки и в конце
обработки составила 79 г/с.
Как и раньше, прессование дисперсного материала, полученного в конце обработки,
проводили в матрицах дл изготовлени сырых таблеток. Дл проведени этой операции с
частицами смешали смазывающее вещество дл облегчени прессовани и получени сырых таблеток. (Перед прессованием при необходимости в дисперсный материал
добавл етс порообразующее вещество дл задани требуемой плотности спеченных
таблеток).
Пример 3
Таблица 2
30
Опыт № 3 Тип заполнени : 20 кг измельченного глинозема (11Ч 13 мм)
Длительность обработки
мин.
0
60
г/см 3
1,1
2,1
в уплотненном состо нии
г/см 3
1,8
2,6
конус 15 мм
г/с
0
65
Плотность в неуплотненном состо нии
Сыпучесть
35
40
45
50
В емкость с уплотн ющими телами цилиндрической формы загрузили 4 кг порошка
оксида урана UO2, полученного сухим способом, с плотностью 0,8 г/см 3, причем этот
порошок не обладал сыпучестью через отверстие размером 15 мм, затем загрузили 2 кг
смеси оксидов урана с содержанием 25% оксида гадолини (Gd2O3) и 36 г
порообразовател в виде органического вещества. Через час обработку прекратили,
порошок, состо вший из смеси урана и оксида гадолини и имевший плотность 1,1
г/см 3 перед началом обработки, после обработки в течение одного часа имел плотность
2,1 г/см 3. Этот порошок обладал хорошей сыпучестью, составившей 65 г/с.
В порошок добавили 18 г смазывающего вещества из стеарата цинка. Затем дисперсный
материал, смешанный со смазывающим веществом, непосредственно прессовали с
получением сырых таблеток, спекавшихс затем обычным способом.
Сравнительный пример
Порошок из оксида урана UO2, полученный непосредственно способом сухой конверсии,
с плотностью в неуплотненном состо нии 0,85 г/см 3 ввели в ножевую дробилку типа,
примен емого дл обработки порошков в цехах дл проведени конверсии с применением
известного из уровн техники способа.
После обработки в ножевой дробилке плотность порошка не изменилась, а даже
несколько снизилась и составила 0,8 г/см 3. Сыпучесть порошка, котора в начале была
Страница: 12
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
нулевой, после обработки в ножевой дробилке сохранилась прежней.
Следовательно, примеры осуществлени изобретени показывают, что способ согласно
изобретению, проводимый во встр хиваемой емкости с подвижными телами,
предпочтительно со свободно подвижными телами, позвол ет существенно увеличить
плотность порошка, полученного способом сухой конверсии, и достичь значени , близкого
или несколько превышающего 2 г/см 3. Кроме того, при обработке получают дисперсный
материал с очень хорошей сыпучестью, из которого легко формуютс сырые таблетки
обычными способами.
Спеченные таблетки обладают свойствами, которые присущи топливным таблеткам,
изготовленным способами согласно уровню техники.
Кроме того, проведенные тесты показали, что в порошки оксидов урана, полученные
сухим способом, можно вводить добавки либо до начала обработки, либо во врем обработки, либо в конце обработки в емкости. Как правило, необходимо, чтобы в случае
применени органических порообразующих веществ, в емкость дл обработки
порообразователь вводилс в количестве более 0,1% мас. вместе с оксидом урана, но в
любом случае в количестве более 0,01% мас. По каждой добавке или любому другому
веществу, обладающему собственным порообразующим эффектом, и при знании
требуемой конечной плотности и плотности после спекани матрицы без добавок
рассчитывают вводимое количество добавок и порообразовател дл достижени требуемой плотности после спекани . Способ согласно изобретению, содержащий только
один этап (или не более двух этапов, если прин ть во внимание этап смазывани «щад щей» смесью) перевода порошка оксида урана, полученного способом сухой
конверсии гексафторида урана, в дисперсный материал, который может использоватьс дл получени сырых таблеток, вместо семи этапов в способе согласно уровню техники,
позвол ет существенно упростить методику и оборудование дл получени дерного
топлива.
Смесь из смазывающего вещества и дисперного материала можно получать с помощью
устройств иных, чем смеситель двухконусного типа; такие устройства должны
обеспечивать «щад щее» смешивание, при котором не происходит разрушени смазывающего вещества.
Изобретение может примен тьс дл изготовлени топливных таблеток самого разного
состава.
В случае изготовлени топливных таблеток МОХ с содержанием оксидов урана (главным
образом UO2) и плутони PuO2 оксид плутони может вводитьс в смесь перед обработкой
встр хиванием с применением подвижных тел или в дисперсный материал, полученный
смешиванием в емкости дробилки. Оксид плутони в виде порошка может быть смешан с
дисперсным материалом в смесителе дл порошков.
Может примен тьс одно или несколько смазывающих веществ, выбранных из большого
количества веществ, которые могут добавл тьс в дисперсный материал перед
формованием сырых таблеток. В частности, смазывающими веществами могут служить
этиленбистеарамид или дистеарат алюмини .
Формула изобретени 1. Способ получени таблеток дерного топлива спеканием материала с содержанием
диоксида урана UO2, полученного из порошка, приготовленного способом конверсии
гексафторида урана UF6, отличающийс тем, что в емкость с подвижными телами дл уплотнени и смешивани ввод т порошок, полученный непосредственно способом
конверсии гексафторида урана UF6,, и производ т встр хивание емкости таким образом,
чтобы порошок перемещалс в пространстве емкости по трем некомпланарным ос м дл своего уплотнени между подвижными телами и между подвижными телами и стенкой
емкости до образовани дисперсного материала с плотностью в неуплотненном состо нии
менее 1,7 г/см 3, и что дисперсный материал, полученный смешиванием в емкости,
примен ют дл формовани сырых таблеток, подвергаемых затем спеканию.
Страница: 13
CL
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
2. Способ по п.1, отличающийс тем, что емкость подвергают трехмерным
колебательным движени м.
3. Способ по п.1 или 2, отличающийс тем, что введенный в емкость порошок получают
способом сухой конверсии с плотностью менее 1 г/см 3 и что плотность дисперсного
материала в неуплотненном состо нии, полученного смешиванием в емкости, составл ет
около 2 г/см 3.
4. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что порошок, полученный
непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, имеет плотность менее 1
г/см 3 и нулевую сыпучесть, определ емую стандартным тестом на прохождение через
отверстие размером 15 мм, и что дисперсный материал, полученный смешиванием в
емкости, обладает сыпучестью более 10 г/с после нескольких минут смешивани в емкости.
5. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что встр хивание емкости с
подвижными телами и порошком, полученным непосредственно конверсией гексафторида
урана UF6, провод т в течение от 1 до 600 мин.
6. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что подвижные тела дл уплотнени и смешивани в емкости представл ют собой свободные тела любой простой
геометрической формы с незначительно шероховатой поверхностью.
7. Способ по п.6, отличающийс тем, что подвижные тела имеют цилиндрическую
форму.
8. Способ по п.6, отличающийс тем, что подвижные тела имеют форму практически
сферических шариков.
9. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что подвижные тела выполнены из
одного из следующих материалов: спеченный глинозем Al2O3, спеченный оксид урана,
спеченный оксид чистого или легированного циркони , карбид вольфрама, стали,
металлический уран или уран-титановый сплав.
10. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что перед встр хиванием емкости
в нее ввод т вместе с порошком оксида урана UO2, полученным непосредственно
способом конверсии гексафторида урана UF6, по меньшей мере, одну добавку в виде, по
меньшей мере, одного порообразовател в количестве не менее 0,01 мас.%.
11. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что в емкость ввод т вместе с
порошком диоксида урана UO2, полученным непосредственно способом конверсии
гексафторида урана UF6, по меньшей мере, одну добавку.
12. Способ по п.11, отличающийс тем, что добавку ввод т в емкость перед
встр хиванием емкости.
13. Способ по п.11, отличающийс тем, что добавку ввод т в емкость во врем встр хивани этой емкости.
14. Способ по п.11, отличающийс тем, что добавкой вл етс , по меньшей мере, одно
из следующих веществ: оксид урана U3O8, оксид урана U3О7, оксид плутони PuO2, оксид
тори ThO2, оксид гадолини Gd2О3, порообразующее вещество, смазывающее вещество,
присадки дл спекани .
15. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что дл получени таблеток
смешанного топлива из оксида урана и оксида плутони (МОХ) емкость располагают в
замкнутой камере типа перчаточного бокса и что порошки оксида урана, оксида плутони и добавок ввод т в емкость по команде, подаваемой с наружной стороны замкнутой
камеры.
16. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийс тем, что перед формованием сырых
таблеток прессованием дисперсного материала, полученного смешиванием в емкости, в
дисперсный материал ввод т смазывающее вещество и провод т щад щее смешивание
дисперсного материала и смазывающего вещества дл распределени последнего по
частицам дисперсного материала.
17. Способ по любому из пп.1-12, отличающийс тем, что дисперсный материал с
содержанием преимущественно оксида урана UO2, полученный смешиванием порошка,
приготовленного конверсией, смешивают с помощью подвижных тел с порошком оксида
Страница: 14
RU 2 335 815 C2
плутони PuO2 перед формованием сырых таблеток дл получени топлива МОХ.
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
Страница: 15
?с с диоксидом урана, полученным сухим способом, на разных
этапах процесса, дл которых, в любом случае, требуетс приготовление дисперсного
материала с необходимыми свойствами дл изготовлени сырых таблеток. Такие операции
по введению и смешиванию еще больше усложн ют приготовление дисперсного
материала.
Как правило, требуетс также примен ть смазывающие вещества на некоторых этапах
процесса, например перед предварительным уплотнением и прессованием дисперсного
материала дл получени сырых таблеток.
Как правило, операции, предшествующие изготовлению сырых таблеток, вл ютс сложными и многочисленными, особенно в случае применени полученного сухим
способом оксида урана UO2, вл ющегос слабосыпучим или несыпучим и
мелкозернистым, причем такие способы должны заменить собой влажный способ.
Следовательно, целью изобретени вл етс создание способа получени таблеток
дерного топлива спеканием материала с содержанием диоксида урана UO2, полученного
из порошка, приготовленного способом конверсии гексафторида урана UF6, который
позвол ет упростить операции получени дисперсного материала с содержанием диоксида
урана UO2 со свойствами, необходимыми дл получени сырых таблеток, подвергаемых
затем спеканию.
Дл этой цели в емкость с подвижными телами дл сжати и смешивани ввод т
порошок, полученный непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, и
провод т встр хивание емкости таким образом, чтобы порошок перемещалс во всем
пространстве емкости по трем некомпланарным ос м с тем, чтобы происходило
уплотнение между подвижными телами и между подвижными телами и стенкой емкости до
образовани дисперсного материала с плотностью в неуплотненном состо нии не менее
1,7 г/см 3, дисперсный материал, полученный смешиванием в емкости, примен ют дл формовани сырых топливных таблеток прессованием, которые затем спекают.
Способ согласно изобретению может содержать следующие, вз тые отдельно или в
сочетании признаки:
- емкость привод т в трехмерное вибрационное движение;
- введенный в емкость порошок получают способом сухой конверсии, его плотность
Страница: 5
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
составл ет менее 1 г/см 3, плотность дисперсного материала в неуплотненном состо нии,
полученного смешиванием в емкости, составл ет около 2 г/см 3;
- порошок, полученный непосредственно способом конверсии гексафторида UF6, имеет
плотность менее 1 г/см 3 и нулевую сыпучесть, определ емую стандартным тестом путем
пропускани через отверстие размером 15 мм, при этом дисперсный материал, полученный
смешиванием в емкости, характеризуетс сыпучестью свыше 10 г/с после нескольких минут
смешивани в емкости;
- провод т встр хивание емкости с подвижными телами и порошком, полученным
непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, в течение 1-600 минут;
- подвижные тела дл уплотнени и перемешивани в емкости вл ютс свободными
телами любой простой геометрической формы со слегка шероховатой поверхностью;
- подвижные тела имеют цилиндрическую форму;
- подвижные тела имеют в основном форму сферических шариков;
- подвижные тела изготовлены из одного из следующих материалов: спеченный
глинозем Al2О3, спеченный оксид урана, чистый или легированный оксид циркони , карбид
вольфрама, стали, металлический уран или уран-титановый сплав;
- перед встр хиванием емкости в нее ввод т вместе с порошком диоксида урана UO2,
полученным непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, по меньшей
мере, одну добавку, состо щую, по меньшей мере, из одного порообразовател , в
количестве не менее 0,01%;
- в емкость ввод т вместе с порошком диоксида урана UO2, полученным
непосредственно способом конверсии гексафторида UF6, по меньшей мере, одну добавку;
- добавку ввод т в емкость перед обработкой, производимой путем ее встр хивани ;
- добавку ввод т в емкость во врем обработки встр хиванием;
- добавкой служит, по меньшей мере, одно из следующих веществ: оксид урана U3O8,
оксид урана U3О7, оксид плутони PuO2, оксид тори ThO2, оксид гадолини Gd2O3,
порообразующее вещество, смазывающее вещество, присадки дл спекани ;
- дл изготовлени топливных таблеток из смеси оксида урана и оксида плутони (МОХ)
емкость помещают в замкнутую камеру типа перчаточного бокса, ввод т в емкость порошки
оксида урана, оксида плутони и добавки и встр хивают ее по команде, подаваемой с
наружной стороны замкнутой камеры;
- перед формованием сырых таблеток прессованием дисперсного материала,
полученного смешиванием в емкости, в этот материал добавл ют смазывающее вещество
и производ т их смешивание дл распределени смазывающего вещества по частицам
дисперного материала;
- дисперсный материал, содержащий в основном оксид урана UO2 и полученный
смешиванием приготовленного конверсией порошка, смешивают перед формованием
сырых таблеток с помощью подвижных тел с порошком оксида плутони PuO2 дл приготовлени топлива МОХ.
Дл лучшего понимани сущности изобретени описываетс несколько примеров
осуществлени способа согласно изобретению и отдельных средств, примен емых дл этого осуществлени .
Одним из основных аспектов способа согласно изобретению вл етс то, что он
позвол ет приготовить за одну операцию уплотнени и смешивани исходного продукта,
полученного непосредственно способом конверсии UF6, дисперсный материал дл изготовлени сырых таблеток прессованием на прессах, обычно примен емых в
производстве сырых таблеток.
Исходным продуктом служит порошок оксида урана с содержанием в основном UO2,
полученный непосредственно способом конверсии гексафторида урана UF6, в частности,
способом сухой конверсии. Такой порошок, полученный на выходе из установки дл конверсии, имеет состав, который может быть в целом обозначен как UO2+x, причем этот
порошок содержит в основном UO2 и в меньших количествах другие оксиды, например U3O8
и U3O7. Полученный в конце установки дл конверсии порошок состоит из кристаллитов
Страница: 6
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
размером от 0,1 до 0,4 мкм, которые частично спрессованы между собой, образу более
или менее хрупкие скоплени средней величины, как правило, от 0,5 до 20 мкм.
Плотность этого порошка составл ет всегда менее 2 г/см 3 или даже 1,5 г/см 3, часто менее
1 г/см 3 или около 0,7-0,9 г/см 3. Такой порошок обладает сыпучестью, определ емой
стандартным тестом, при котором порошок пропускают через отверстие размером 15 мм в
конической емкости, и выражаемой через величину расхода в г/с, при нулевом показателе
сыпучести порошок не проходит через указанное отверстие при стандартном тесте.
Все показатели плотности, приведенные в насто щем описании (если не указано особо),
вл ютс насыпной плотностью, замеренной стандартным тестом.
Исходный порошок с низкой плотностью, низким гранулометрическим составом и
отсутствием сыпучести не может быть использован без преобразовани в способе
изготовлени сырых таблеток.
Также непригодным дл изготовлени сырых таблеток без промежуточного
преобразовани вл етс исходный продукт, если им вл етс , например, порошок оксида
урана UO2, полученный влажным способом.
Способ согласно изобретению, включающий в себ только один этап превращени описанного выше исходного порошка в дисперсный материал с плотностью в
неуплотненном состо нии более 1,7 г/см 3 и хорошей сыпучестью, провод т в емкости, в
которую загружают исходный порошок и, при необходимости, добавки, о чем речь пойдет
ниже. Примен ема емкость имеет, как правило, стальную стенку, покрытую внутри слоем
органического синтетического материала, например полиуретаном, дл ограничени или
исключени риска истирани стенки емкости и загр знени введенных в нее продуктов.
Как правило, стенка емкости имеет форму, образуемую вращением вокруг оси, например,
цилиндрическую или тороидальную. Емкость содержит подвижные тела дл уплотнени и
смешивани , которые наход тс предпочтительно в свободном состо нии внутри емкости
и/или могут быть св занными с емкостью, но с возможностью перемещени .
Емкость смонтирована подвижно на опоре и снабжена средствами дл перемещени ,
которые позвол ют производить встр хивание, при котором наход щиес внутри емкости
материалы, например порошок и подвижные тела дл сжати и смешивани перемещаютс по всему пространству емкости, соверша трехмерное движение, т.е. векторы движени содержат составл ющие в соответствии с трем некомпланарными ос ми пространства.
Перемещение материалов внутри емкости может происходить либо только при ее
встр хивании, либо одновременно при движении емкости и подъемных элементов,
расположенных внутри емкости.
Наход щиес в емкости подвижные тела выполнены, как правило, из металла или
твердого сплава или керамического материала. Предпочтительно, чтобы подвижные тела
состо ли из глинозема или спеченного оксида урана дл обеспечени твердости,
необходимой дл предупреждени загр знени порошка оксида урана продуктами,
способными ухудшить свойства порошка или топливных таблеток.
Расположенные в емкости подвижные тела дл уплотнени и перемешивани могут
иметь самую разную форму, например цилиндрическую, сферическую или форму куба;
этими подвижными телами могут служить, например, шары, кольца, шарики, кубы,
цилиндры с плоскими или полусферическими торцами или ролики или тела любой другой
формы.
Вместимость емкости может измен тьс в широком диапазоне без ухудшени условий
дл осуществлени способа. Она может составл ть от нескольких килограммов до
нескольких центнеров и даже нескольких тонн, причем вместимость емкости соответствует
максимальной массе элементов, которые в ней могут находитьс (порошок или подвижные
тела).
Учитыва вместимость емкости, некоторые параметры приходитс регулировать дл достижени оптимальной эффективности превращени порошка оксида урана в
дисперсный материал, необходимый дл производства сырых таблеток. Этими
параметрами вл ютс , в частности, степень заполнени подвижными телами, котора Страница: 7
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
определ етс соотношением между общим объемом подвижных тел и полезным объемом
емкости, степень заполнени порошком, котора определ етс как соотношение между
общим объемом загруженного в емкость порошка и полезным объемом емкости, и
коэффициентом заполнени «порошок/подвижные тела», который определ етс как
соотношение между общим объемом загруженного в емкость порошка и объемом
свободного пространства между подвижными телами в состо нии поко емкости.
Как правило, заполнение емкости производитс таким образом, чтобы материал
покрывал подвижные тела и заполн л промежутки между ними. Также возможны и другие
варианты заполнени .
Предпочтительно, чтобы емкость с подвижными телами была установлена на
неподвижном основании с возможностью приведени в состо ние вибрации и была бы
снабжена средствами вибрации, состо щими, как правило, из двигател с дебалансом.
Согласно отдельному варианту осуществлени , показавшему себ удовлетворительным
при изготовлении дисперного материала из порошка оксида UO2, полученного сухой
конверсией, была применена дробилка с коммерческим обозначением DM1 фирмы
SWECO.
Емкость дробилки содержит стенку тороидальной формы, установленную вертикально
по оси вращени на неподвижном основании с помощью спиральных опорных пружин с
вертикальной осью. Двигатель дл вибрации жестко св зан со стенкой емкости, при этом
его ось ориентирована по вертикальной оси емкости. Двигатель св зан с дебалансами
таким образом, что при своем вращении он приводит емкость в колебательные движени с
трехмерным качением, причем ось емкости одновременно совершает вращательное и
качающеес движени . В емкости свободно располагаютс подвижные тела, которые могут
иметь, например, сферическую, цилиндрическую или более сложную форму, на которые
насыпаетс обрабатываемый порошок перед включением двигател дл встр хивани емкости. Свободные подвижные тела и порошок перемещаютс под действием движений и
вибрации емкости по трехмерным траектори м и заполн ют значительную часть
внутреннего пространства емкости. Во врем перемещений свободных подвижных тел и
порошка под действием движений и вибрации емкости порошок уплотн етс между
подвижными телами, а также между подвижными телами и стенкой емкости.
При введении в дробилку DM1 SWECO порошка оксида урана, полученного способом
сухой конверсии гексафторида UF6, неожиданно было отмечено непрерывное повышение
гранулометрического состава порошка в зависимости от времени. Дробилка SWECO
обозначена изготовителем как вибрационна , котора позвол ет доводить
гранулометрический состав дисперсного материала или порошка до субмикронных
размеров, составл ющих до 5 мкм. Обработка в этом известном устройстве полученного
сухой конверсией порошка с плотностью около 0,8 г/см 3 и с содержанием кристаллитов
размером от 0,1 до 0,4 мкм, более или менее св занных между собой в виде скоплений,
позвол ет получать в результате уплотнени между подвижными телами частицы,
гранулометрический состав которых гомогенизируетс в зависимости от времени и
составл ет от 10 до 150 мкм. Плотность порошка возрастает непрерывно в зависимости от
времени обработки внутри емкости с подвижными телами и достигает в течение около 2
часов пор дка 2 г/см 3. Сыпучесть полученного способом сухой конверсии порошка
вл етс нулевой, как указывалось выше, и после обработки в течение нескольких минут
в емкости с подвижными телами, совершающей колебательные движени , сыпучесть
частиц достигает показател , превышающего 10 г/см 3, и очень быстро может достигнуть
показателей, составл ющих 60 г/см 3 и более (эти показатели были получены измерением с
помощью упом нутого выше устройства).
Дисперсный материал, полученный обработкой в течение 1 или 2 часов, в отдельных
случа х в течение до 150 минут, в емкости с подвижными телами может быть использован
дл изготовлени сырых таблеток прессованием с учетом его плотности, сыпучести и
уплотн емости, определ емой в числе прочего формой полученных частиц и их
гранулометрическим составом.
Страница: 8
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
Кроме того, обработка внутри вибрирующей емкости с подвижными телами позвол ет
одновременно получить однородную смесь из порошков оксида урана, приготовленных
способом сухой конверсии, и добавок, таких как PuO2, ThO2, Gd2О3, Er2О3, или же
порообразующих веществ, таких как органические или минеральные вещества, способные
разрушатьс при спекании, или смазывающих веществ, таких как стеарат цинка или
алюмини или этиленбистеарамид, или присадок, вносимых дл изменени кристаллической структуры спеченных таблеток. В наход щуюс в емкости смесь можно
ввести любую другую добавку, такую как упом нута выше, вызывающа изменение
структуры и состава таблеток.
В смесь могут также вводитьс смазывающие вещества, оказывающие порообразующий
эффект и служащие дл замены обычных порообразователей, таких как продукт, известный
под обозначением AZB или оксалат аммони или его производные.
Введение добавок в порошок оксида (содержащего, как правило, UO2 и U3O8) может
производитьс полностью или частично в момент загрузки емкости перед началом
обработки или во врем обработки в определенный момент.
Смазывающее или смазывающие вещества добавл ютс и смешиваютс с уже
сформировавшимис зернами, а не с исходным порошком дл получени смазывающего
эффекта на последующем этапе прессовани .
Способ согласно изобретению позвол ет изготавливать топливо с содержанием
преимущественно оксида урана UO2 и других веществ, например, поглотителей
нейтронов, таких как оксид гадолини или эрби или расщепл ющиес топливные
материалы, такие как оксид плутони , или же топливные материалы, такие, как оксид
тори . Эти продукты ввод т в емкость в произвольный момент дл обеспечени надежного
соединени указанных материалов с частицами оксидов урана в виде порошка,
полученного конверсией UF6.
В случае применени токсичных и/или радиоактивных материалов, таких как оксид
плутони , необходимо, разумеетс , прин ть меры предосторожности, известные среднему
специалисту. Однако способ согласно изобретению, позвол ющий получить дисперсный
материал, необходимый дл изготовлени сырых таблеток, за одну операцию внутри
единственной емкости с подвижными уплотн ющими телами позвол ет легко проводить
операции без опасности дл операторов в результате размещени емкости в защитной
камере типа перчаточного бокса, при этом операци ми по составлению загрузки, введению
добавки и приведению емкости в состо ние вибрации можно управл ть с наружной
стороны защитной камеры.
Согласно предпочтительному варианту осуществлени подвижные тела дл уплотнени и смешивани наход тс внутри емкости в полностью свободном состо нии и вл ютс частью загрузки, вводимой в емкость. В этом случае в емкость прежде всего загружают
тела дл уплотнени , например шарики или цилиндры, в заданном количестве. Затем
загружают порошок, полученный непосредственно способом сухой конверсии гексафторида
UF6, и при необходимости разные добавки. Затем емкости сообщают движени ,
предпочтительно колебательные. Подвижные тела остаютс в емкости, а обработанный
продукт выпускают через решетку в ее основании.
Согласно предпочтительному варианту осуществлени расположенные внутри емкости
подвижные тела выполнены из глинозема Al2O3 большой твердости. При осуществлении
способа согласно изобретению кинетическа энерги , сообщенна подвижным телам и
обеспечивающа уплотнение порошка, вл етс умеренной, благодар чему снижаетс энерги удара подвижных тел друг о друга и об стенку емкости. Следовательно,
подвижные тела дл уплотнени и смешивани подвержены очень ограниченному
разрушению, в результате чего загр знение порошков материалами этих подвижных
уплотн ющих тел очень незначительное. Кроме того, введение глинозема в малых
количествах в топливные таблетки не вл етс недостатком, при этом алюминий может
даже оказывать положительное вли ние. Проведенные измерени показали, что
загр знение алюминием не превышает нескольких частей на миллион.
Страница: 9
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
В случае применени подвижных тел из спеченного оксида урана UO2 вместо глинозема
полностью устран етс опасность загр знени элементами, отсутствующими в порошке
оксида урана. Кроме того, сокращаетс врем обработки и увеличиваетс кинетическа энерги благодар возросшей плотности подвижных тел из спеченного оксида урана
(расчетна плотность = 10,96 г/см 3). Однако поступление урана в виде его спеченного
оксида в порошок вследствие определенного разрушени подвижных тел существенно
ухудшает спекание смеси и не обеспечивает других существенных преимуществ.
Дл лучшего понимани сущности изобретени ниже описываютс несколько примеров
осуществлени способа.
Привод тс три примера осуществлени изобретени , а именно №№1, 2, 3, и один
сравнительный пример.
Присущий способу согласно изобретению этап, на котором обрабатываютс порошки,
полученные непосредственно способом сухой конверсии, в емкости с подвижными телами
дл получени дисперсного материала дл изготовлени из него сырых таблеток, провод т
в вибрационной дробилке фирмы SWECO под обозначением DM1.
В описанных четырех примерах осуществлени изобретени емкость дробилки,
имеюща тороидальную форму с вертикальной осью, вмещает в себ 20 кг подвижных тел
в виде цилиндров из спеченного глинозема диаметром и длиной около 1/2 дюйма (12,7
мм). Дл проведени обработки порошок засыпают на подвижные уплотн ющие тела,
расположенные совершенно свободно внутри емкости. Затем емкость привод т в
колебательные движени посредством закрепленного на емкости двигател с дебалансом.
Пример 1
Последовательно составили несколько загрузок из дисперсного материала на основе
оксида урана UO2, полученного способом сухой конверсии гексафторида UF6. Дл составлени восьми загрузок первой серии в емкость дробилки с подвижными телами из
глинозема загрузили 10 кг материала в виде порошка, содержавшего 89% мас. оксида
урана UO2, 6% мас. UROX и 5% мас. U3O8, в который добавили 0,2% мас.
этиленбистеарамида и 0,55% мас. оксалата аммони .
Дл составлени 8 загрузок второй серии в емкость последовательно ввели загрузку из
материала того же состава, что и восемь загрузок первой серии, в который добавили
0,2% мас. этиленбистеарамида и 0,47% мас. оксалата аммони .
Известный продукт под маркой UROX представл ет собой оксид урана U3O8,
полученный либо из оксифторида урана UO2F2 во врем конверсии гексафторида UF6 дл получени оксидов урана, либо из оксида урана UO2 в высокотемпературной печи.
Оксид U3O8, введенный в смесь вместе с UROX, извлекали из топливных таблеток в
процессе или в конце их изготовлени .
Каждую загрузку первой серии и каждую загрузку второй серии подвергали встр хиванию
в емкости таким образом, чтобы загрузка и подвижные тела совершали движение во всех
направлени х пространства.
После обработки в течение около 120 минут из емкости отобрали гранулированный
материал, состо вший преимущественно из оксидов урана со следующими свойствами:
- средн плотность в неуплотненном состо нии: около 2,2 г/см 3,
- средн плотность в уплотненном состо нии: около 2,9 г/см 3,
- средн сыпучесть: около 57 г/с.
Частицы восьми загрузок каждой серии гомогенизировали в смесителе дл достижени одинаковых свойств (в частности, дл получени указанных выше показателей плотности и
сыпучести).
Дл гомогенизации загрузок каждой из двух серий в смеситель с вращающейс емкостью, обычно примен емый на предпри ти х, выпускающих таблетки дерного
топлива, ввели восемь загрузок дисперсного материала, после чего емкость привели во
вращение.
Предпочтительно, чтобы емкость смесител была выполнена двухконусной формы.
Така емкость, называема двойным конусом, примен етс обычно на заводах,
Страница: 10
RU 2 335 815 C2
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
производ щих дерное топливо.
Применили двойной конус вместимостью не менее 80 кг, в который ввели восемь
загрузок каждой из серий, затем двойной конус привели во вращение длительностью около
5 минут дл получени однородного дисперсного материала со средними
характеристиками, указанного выше.
Совершенно очевидно, что в случае промышленного применени изобретени и при
использовании перемешивающей емкости с подвижными телами, имеющей достаточную
вместимость (например, 80 кг), перемешивание смеси исходных порошков можно вести за
одну операцию и получить однородную массу дисперсного материала без последующей
гомогенизации в двойном конусе.
Однако двойной конус примен етс как после гомогенизации загрузок, так и после
смешивани порошков в емкости большой вместимости дл приготовлени смеси из
смазывающего вещества и дисперсного материала.
В том случае когда двойной конус примен етс дл гомогенизации загрузок, то в
гомогенизированную загрузку в двойном конусе добавл ют смазывающее вещество, а если
всю массу дисперсного материала получают за одну операцию, то его перевод т в двойной
конус и добавл ют смазывающее вещество.
Так, например, в дисперсный материал добавл ют 0,25% мас. этиленбистеарамида.
Документ
Категория
Без категории
Просмотров
0
Размер файла
149 Кб
Теги
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа