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Molecule
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water
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hydrogen
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carbonic anhydride
(6)
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oxygen
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carbon
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carbon oxide
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molecular oxygen
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hydrogen sulfide
(2)
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DES
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D-189
(1)
[16][_]
gold
(1)
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sulfur
(1)
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calcium oxide
(1)
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Gene Or Protein
(7/ 24)
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ETRE
(15)
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DANS
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Frac
(1)
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Lic
(1)
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Tric
(1)
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Tre
(1)
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Cra
(1)
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Generic
(5/ 18)
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hydrocarbonS
(13)
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carbides
(2)
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sulfide
(1)
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oxide
(1)
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cation
(1)
[33][_]
Physical
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5 %
(2)
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10 %
(2)
[36][_]
20 %
(1)
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1000 micrometres
(1)
[38][_]
1,5 m
(1)
[39][_]
30 moles
(1)
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100 m
(1)
[41][_]
150 m
(1)
[42][_]
200 m
(1)
[43][_]
25 %
(1)
[44][_]
40 %
(1)
[45][_]
Substituent
(1/ 1)
[46][_]
oxy
(1)
[47][_]
Organism
(1/ 1)
[48][_]
sable
(1)
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Publication
_________________________________________________________________
Number FR2510596A1
Family ID 29120766
Probable Assignee Exxon Mobil Corp
Publication Year 1983
Title
_________________________________________________________________
FR Title PROCEDE INTEGRE DE COKEFACTION ET DE GAZEIFICATION
Abstract
_________________________________________________________________
L'INVENTION CONCERNE UN PROCEDE CATALYTIQUE INTEGRE DE COKEFACTION
FLUIDE ET DE GAZEIFICATION.
DANS CE PROCEDE, UNE PARTIE 18 DU COKE PRODUIT DANS UNE UNITE 1 DE
COKEFACTION EST GAZEIFIEE A LA VAPEUR D'water DANS UNE UNITE 2 POUR
DONNER UN GAZ CONTENANT DE L'hydrogen ET DU COKE CATALYTIQUE,
PARTIELLEMENT GAZEIFIE. UNE PARTIE 48 DE CE COKE EST BRULEE DANS UNE
ZONE 3 DE COMBUSTION DE LAQUELLE DU COKE PARTIELLEMENT GAZEIFIE ET
CHAUFFE EST RECYCLE VERS LA ZONE 2 DE GAZEIFICATION. UNE PARTIE 19 DU
COKE CATALYTIQUE EST DIRIGEE DE LA ZONE 2 VERS L'UNITE 1 POUR ETRE
MISE EN CONTACT AVEC LE PRODUIT EN PHASE VAPEUR DE CETTE UNITE,
CONTENANT DES hydrocarbonS NORMALEMENT LIQUIDES DONT AU MOINS UNE
PARTIE EST AINSI CRAQUEE.
DOMAINE D'APPLICATION: GAZEIFICATION DU COKE.
Description
_________________________________________________________________
L'invention concerne un procede catalytique
integre de cokefaction fluide et de gazeification.
Il est connu de produire des hydrocarbons nor-
malement liquides et des gaz combustibles par des proce-
des integres de cokefaction fluide et de gazeification tels que ceux
decrits dans les brevets des Etats-Unis
d'Amerique n' 3 661 543, N O 3 702 516 et N O 4 055 484.
Les brevets des Etats-Unis d'Amerique N O 3 803 023
et N O 3 726 791 decrivent des procedes integres de cokefac-
tion et de gazeification dans lesquels un gaz riche en hydrogen est
produit par gazeification du coke a la vapeur d'water. Le brevet des
EtatsUnis d'Amerique N O 3 537 975
decrit un procede combine de craquage catalytique et de coke-
faction fluide Des residus lourds d'une colonne de frac-
tionnement pour le craquage catalytique sont craques dans une conduite
de transfert L'effluent de la conduite de
transfert est decharge dans la partie superieure du reac-
teur de cokefaction.
On sait maintenant que la gazeification d'une partie du coke produit
dans la zone de cokefaction fait apparaitre, a chaque passage dans la
zone de cokefaction, un coke actif du point de vue catalytique,
presentant des
avantages qui ressortiront de la description qui suit.
L'invention concerne un procede integre de coke-
faction et de gazeification comprenant les etapes qui con-
sistent: (a) a mettre en reaction une charge carbonee dans
une zone de cokefaction contenant un lit de solides flui-
dises maintenu dans des conditions de cokefaction fluide
pour donner un produit en phase vapeur contenant des hydro-
carbides normalement liquides, et du coke qui se depose sur les
particules solides fluidisees; (b) a faire reagir une partie desdits
solides, sur lesquels du coke s'est depose, avec de la vapeur d'water,
dans une zone de gazeification maintenue dans des conditions de
gazeification pour donner du coke catalytique, partiellement gazeifie,
presentant une surface specifique elevee, et un courant gazeux
contenant de l'hydrogen; (c) a recycler une premiere
partie du coke catalytique, partiellement gazeifie, resul-
tant de l'operation (b) afin de la mettre encontact avec le produit en
phase vapeur de l'operation (a) et craquer ainsi de maniere
catalytique au moins une partie desdits hydro- carbides normalement
liquides; (d) a faire reagir une seconde partie du coke partiellement
gazeifie, resultant de l'operation (b), avec un gaz contenant de
l'oxygen,
dans une zone de combustion et dans des conditions de com-
bustion, afin de faire bruler une partie du coke gazeifie et de
produire un gaz contenant de l'carbonic anhydride pour chauffer ainsi
le coke partiellement gazeifie restant; et (e) a recycler une partie
du coke partiellement gazeifie restant et chauffe, de ladite zone de
combustion vers
ladite zone de gazeification.
L'invention sera decrite plus en detail en regard des dessins annexes
a titre d'exemples nullement limitatifs et sur lesquels:
la figure 1 est un schema simplifie d'une pre-
miere forme de realisation d'une installation mettant en oeuvre le
procede de l'invention; et la figure 2 est un schema simplifie d'une
autre forme de realisation d'une installation mettant en oeuvre
le procede de l'invention.
Comme represente sur la figure 1, une charge carbonee, presentant un
residu de carbon Conradson d'environ 20 % en poids, par exemple, tel
qu'un residu lourd ayant un point
initial d'ebullition (a la pression atmospherique) d'envi-
ron 540 C+, est dirigee par une conduite 10 vers une zone
12 de cokefaction dans laquelle est maintenu un lit flui-
dise de solides (par exemple des particules de coke d'une
dimension de 40 a 1000 micrometres), ayant un niveau indi-
que en 14 Des charges carbonees convenanta l'unite 1 de
cokefaction selon l'invention comprennent des huiles hydro-
carbonees lourdes; des petroles bruts lourds et reduits; des queues de
distillation atmospherique du petrole, des queues de distillation sous
vide du petrole; du brai; de l'asphalte, des bitumes et d'autres
residus hydrocarbons lourds; de l'huile de sable asphaltique; de
l'huile de schiste; des produits liquides derives de procedes de
liquefaction du charbon et comprenant des queues de lic-
faction du charbon, ainsi que du charbon, des boues de charbon, et des
melanges de ces matieres En general, de telles charges ont un residu
de carbon Conradson d'au mains 5 % en poids, et de preference
superieur a 10 % en poids (tel que defini dans la norme "ASTM Test
D-189-65 ") Si cela-est souhaite, un catalyseur de craquage ou un
catalyseur de gazeification peut etre ajoute a la charge ou introduit
directement dans l'unite de cokefaction Un gaz de fluidi-
sation est introduit a la base de l'unite 1 de cokefaction par une
conduite 16, en quantite suffisante pour que l'on
obtienne une vitesse superficielle de fluidisation de gold-
dre d'environ 0,09 A 1,5 m par seconde Des gaz convena-
bles de fluidisation comprennent de la vapeur d'water, de
l'hydrogen, de l'hydogene sulfide, des hydrocarbons nor-
malement gazeux, des hydrocarbons normalement liquides, mais
vaporises, et leurs melanges Le gaz de fluidisation comprend de
preference de l'hydrogen et de l'hydrogen sulfide, par exemple un
melange gazeux comprenant au moins moles pour cent d'hydrogen sulfide
et 30 moles pour cent d'hydrogen Des solides dont la temperature est
superieure de 55 a 4450 C a la temperature reelle de travail de la
zone 12 de cokefaction sont introduits par une conduite 19 dans une
phase diluee 13 au-dessus du lit fluidise 12 a phase dense de l'unite
1 de cokefaction, de maniere qu'ils entrent en contact avec le produit
sous forme de vapeur s'elevant du lit fluidise dense et qu'ils
provoquent un
craquage catalytique des produits hydrocarbons normale-
ment liquides Les solides sont injectes dans la phase diluee au-dessus
du lit dense de maniere a provoquer un
entrainement des solides du lit fluidise dense et a main-
tenir la temperature regnant dans la phase diluee 13 a une valeur
superieure d'environ 5 a 300 C a la temperature du lit fluidise dense
Une quantite suffisante de solides chauds est mise en circulation pour
maintenir la temperature de cokefaction dans la zone 12 a une valeur
comprise entre environ 455 et 760 'C, et de preference a une
temperature
comprise entre environ 480 et 650 'C La pression manome-
tric regnant dans la zone 12 de cokefaction est maintenue entre
environ O et 1050 k Pa, et de preference entre environ et 700 k Pa La
charge carbonee, au contact des solides chauds, subit une pyrolyse
degageant des produits hydrocarbons plus legers en phase vapeur,
comprenant des hydrocarbons normalement liquides, et deposant un
residu carbon (coke) sur les solides La partie inferieure de
l'unite de cokefaction sert de zone d'extraction pour eli-
miner des solides les hydrocarbons occlus Un courant de solides sur
lesquels du coke s'est depose est retire de la
zone d'extraction de l'unite de cokefaction par une con-
duite 18 et est dirige vers une unite 2 de gazeification.
On fait passer a travers la phase diluee le produit de conversion en
phase vapeur de l'unite de cokefaction, puis
on le fait passer dans un cyclone 20 qui elimine les soli-
des entraines, ces derniers etant renvoyes vers la zone 12 de
cokefaction au moyen d'un tube plongeur 22 Les produits en phase
vapeur de l'unite de cokefaction sortent du
cyclone par une conduite 24 et sont diriges vers un epura-
teur 25 monte sur l'unite de cokefaction Si cela est souhaite, un
courant de matiere lourde condensee dans l'epurateur peut etre recycle
par une conduite 26 vers l'unite 1 de cokefaction Les produits de
conversion en
phase vapeur de l'unite de cokefaction sortent de l'epura-
teur 25 par une conduite 28 pour etre fractionnes d'une maniere
classique Dans l'unite 2 de gazeification, les solides extraits de
l'unite 1 de cokefaction (solides froids) sont introduits dans un lit
fluidise de solides dont le niveau superieur est indique en 30 Un gaz
contenant de la vapeur d'water est introduit par une conduite 32 dans
l'unite 2 de gazeification afin de servir de gaz de fluidisation et de
reagir avec au moins une partie du coke depose sur les solides pour
produire un gaz contenant de l'
hydrogen
et de l'carbon oxide, et un coke catalytique, partiel-
lement gazeifie, ayant une surface specifique elevee, par exemple une
surface specifique d'au moins environ 100 m 2/g,
avantageusement superieure a environ 150 m 2/g, et de pre-
ference superieure a environ 200 m 2/g, telle que basee sur le coke
residuel et mesuree par la methode BET Le terme "catalytique" applique
au coke partiellement gazeifie est utilise dans le present memoire
pour signifier que le coke partiellement gazeifie presente une
activite de craquage catalytique sur les hydrocarbons Le gaz contenant
de la vapeur d'water peut egalement comprendre de l'carbonic anhydride
Des gaz contenant de l'oxygen, tels que de l'air ou de l'oxygen
industriel, ne sont pas introduits, de preference, dans l'unite de
gazeification Cependant, des gaz contenant de l'oxygen peuvent etre
utilises pour
la mise en marche ou pour un reglage fin de la temperature.
La zone de gazeification de l'unite 2 est maintenue a une temperature
comprise entre environ 705 et 9250 C, et de preference entre environ
760 et 8700 C, et a une pression manometrique comprise entre environ O
et 1050 k Pa, et de preference entre environ 35 et 700 k Pa La
gazeification est de preference conduite dans des conditions
provoquant une gazeification de plus d'environ 25 % en poids du coke
depose au cours de chaque passe dans l'unite de cokefac-
tion, la gazeification portant de preference sur plus d'environ 40 %
en poids du coke depose sur les solides dans l'unite de cokefaction,
au cours de chaque passage Un courant de purge constitue de solides
peut etre evacue au moyen d'une conduite 34 L'effluent gazeux de
l'unite 2 de gazeification, qui comprend de l'hydrogen et de l'
oxide
de carbon, ainsi que des fines carbonees solides entrai-
nees, s'ecoule par une conduite 36 vers un cyclone 37, puis dans un
echangeur indirect 38 de chaleur Les gaz passent ensuite dans une zone
39 de conversion du gaz a l'water contenant un catalyseur de
conversion du gaz a l'water tolerant le sulfur, puis ils sont diriges
par une conduite dans un separateur 42 de fines dans lequel une partie
-10596
des fines solides entrainees est separee des gaz Les fines sont
evacuees par une conduite 44 Si cela est souhaite, une partie de la
charge constituee du residu lourd peut etre introduite dans une zone
42 de separation par une conduite 46 et melangee aux fines afin que la
conduite 44 contienne un melange de residu et de fines qui, si cela
est souhaite, peut etre recycle dans la conduite 10 de charge du
residu Un courant de solides sur lesquels du coke partiellement
gazeifie s'est depose est dirige par une conduite 48 vers une zone 3
de combustion du coke qui
peut etre un bruleur de conduite de transfert, comme mon-
tre sur la figure 1, ou bien un bruleur a coke classique comportant un
lit fluidise de coke Un gaz contenant de l'molecular oxygen tel que de
l'air ou de l'oxygen industriel, ou bien des melanges de ces gaz, est
introduit dans le bruleur 3 de la conduite de transfert au moyen d'une
conduite 50 et, si cela est souhaite, egalement au moyen de conduites
52 et 54 Le bruleur de la conduite de transfert est mis en oeuvre a
une temperature superieure d'environ 100 a 300 'C a la temperature a
laquelle l'unite de gazeification est utilisee, afin de bruler au
moins une partiedu coke qui n'a pas ete gazeifiee dans cette unite de
gazeification Cependant, une certaine quantite de coke reste sur les
solides Lorsque le coke constitue la totalite des solides en
circulation, seulement de 2 a 10 % en poids, environ, du coke sont
brules par passe L'entree en contact
du gaz contenant de l'molecular oxygen et du coke pro-
duit un gaz contenant de l'carbonic anhydride Le gaz peut
egalement contenir une petite carbon oxide.
La zone de combustion fonctionne de preference de maniere que
l'effluent gazeux de cette zone presente un rapport molaire de
l'carbonic anhydride a l'
carbon oxide
d'au moins environ 2:1, et de preference superieur a 10:1.
L'effluent gazeux passant par la conduite 3 de transfert, qui contient
des solides, est dirige par une conduite 56 vers un separateur 58 tel
qu'un cyclone Un gaz de carneau sort du separateur 58 par une conduite
60 Les solides sortent du separateur 58 par une conduite 62 et sont
introduits dans l'unite 2 de gazeification En variante, au lieu de
faire passer les solides du separateur 58 dans l'unite 2 de
gazeification, on peut introduire les solides provenant du separateur
58 et ceux provenant de la conduite 18 de l'unite de cokefaction dans
un melangeur a colonne montante 33 dispose au-dessous de la partie
principale de l'unite 2 de gazeification, comme montre sur la figure 2
Les hydrocarbons residuels presents sur les solides
passant dans la conduite 18 sont ainsi de preference cra-
ques pour donner de l'hydrogen En outre, l'unite de coke-
faction peut comporter un melangeur a colonne montante 21 dispose
interieurement et dans lequel des solides provenant de l'unite de
gazeification peuvent etre introduits, comme montre sur la figure 2,
ou bien un melangeur a colonne montante place exterieurement a l'unite
de cokefaction (non represente sur la f igire), qui peut etre utilise
pour melanger des solides provenant de l'unite de gazeification a des
solides provenant de l'unite de cokefaction afin-de
permettre un meilleur controle de la difference de tempera-
ture entre le lit dense et la phase diluee Si cela est souhaite, un
courant supplementaire de vapeur d'water peut
etre introduit dans la zone 12 de cokefaction par une con-
duite 64 et un courant de vapeur d'water peut egalement etre introduit
dans l'unite 2 de gazeification par une conduite 66. Bien que le
procede ait ete decrit, pour plus de
clarte, comme utilisant du coke en circulation comme soli-
des fluidises, il est evident que les particules fluidi-
sees de base sur lesquelles le coke se depose peuvent etre des
particules de silice, d'alumine, de zircone, de ma gnesie, d'calcium
oxide, d'alundum, de mullite,
de bauxite et autres.
Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent etre apportees au
procede decrit et represente sans
sortir du cadre de l'invention.
25105 96
Claims
_________________________________________________________________
REVENDICATIONS
1 Procede integre de cokefaction et de gazeifi-
cation, caracterise par les operations qui consistent: (a) a mettre en
reaction une charge carbonee ( 10) dans une zone ( 12) de cokefaction
contenant un lit ( 14) de
solides fluidises, maintenu dans des conditions de cokefac-
tion fluide pour donner un produit en phase vapeur conte-
nant des hydrocarbons normalement liquides, et du coke qui se depose
sur les solides fluidises;
(b) a faire reagir une partie ( 18) desdits soli-
des, sur lesquels du coke est depose, avec de la vapeur d'water dans
une zone ( 2) de gazeification maintenue dans des conditions de
gazeification afin de produire du coke
catalytique, partiellement gazeifie, presentant une sur-
face specifique elevee, et un courant gazeux contenant de l'hydrogen;
(c) a recycler une premiere partie ( 44) du-coke partiellement
gazeifie resultant de l'operation (b) pour le mettre en contact avec
le produit en phase vapeur de
l'operation (a) et provoquer ainsi un craquage catalyti-
que d'au moins une partie desdits hydrocarbons normale-
ment liquides;.
(d) a faire reagir une seconde partie ( 48) du coke catalytique,
partiellement gazeifie, resultant de
l'operation (b) avec un gaz ( 50,52,54) contenant de l'oxy-
gene moleculaire, dans une zone ( 3) de combustion et dans des
conditions de combustion, afin de bruler une partie du coke
partiellement gazeifie et de produire un gaz ( 56) contenant de
l'carbonic anhydride pour chauffer ainsi le coke partiellement
gazeifie qui reste; et
(e) a recycler une partie ( 62) du coke partiel-
lement gazeifie restant et chauffe, de la zone de combus-
tion vers la zone de gazeification.
2 Procede selon la revendication 1, dans lequel le courant gazeux
resultant de l'operation (b) contient des solides entraines,
caracterise par les operations supplementaires qui consistent a
separer au moins une 2 ae 5 10596 partie &#x003C; 42) des solides
entraines du courant gazeux et a recycler au moins une partie ( 44)
des solides separes vers
la charge carbonee ( 10).
3 Procede selon la revendication 1, caracterise en ce que la zone de
combustion fonctionne dans des condi- tions de combustion telles que
le gaz resultant contient de l'carbonic anhydride et de l'carbon oxide
dans un
rapport molaire d'au moins 2 a 1.
4 Procede selon la revendication 1, caracterise
en ce que la surface specifique du coke catalytique, par-
tiellement gazeifie, de l'operation (b) est d'au moins
m 2/g.
Procede selon la revendication 1, caracterise en ce que les conditions
de gazeification comprennent une temperature d'environ 705 a 9250 C. 6
Procede selon la revendication 1, caracterise
en ce que la zone de combustion fonctionne dans des condi-
tions telles que la temperature est maintenue a une valeur superieure
d'environ 100 a 3000 C a la temperature reelle
de la zone de gazeification.
7 Procede selon la revendication 1, caracterise en ce que les
conditions de cokefaction comprennent une temperature d'environ 455 a
760 'C, et notamment d'environ
480 A 6500 C.
8 Procede selon la revendication 1, caracterise en ce que la charge
carbonee presente un residu de
carbon
Conradson d'au moins environ 5 % en poids.
9 Procede selon la revendication 1, caracterise
en ce que la charge carbonee comprend une huile hydrocar-
bonee ou du charbon.
Procede selon la revendication 1, caracterise en ce que la
gazeification est conduite sans apport de gaz
contenant de l'molecular oxygen.
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