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Molecule
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ammonia
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sodium
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SODIUM CARBONate
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sodium bicarbonate
(13)
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bicarbonate
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sulfur dioxide
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sulfate
(7)
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sulfite
(5)
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carbon dioxide
(5)
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sulfur
(4)
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ammonium
(4)
[17][_]
DES
(3)
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calcium
(3)
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sulfur oxide
(3)
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strontium
(2)
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sodium sulfate
(2)
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calcium sulfate
(2)
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calcium sulfite
(2)
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chloride
(2)
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carbonate
(2)
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hydroxide
(1)
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carbonic acid
(1)
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barium
(1)
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hydrogen
(1)
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Cl
(1)
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16,1e-sulfite
(1)
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barium hydroxide
(1)
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calcium carbonate
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water
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oxygen
(1)
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niac
(1)
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CO
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sodium 1e-carbonate
(1)
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sulfite sodium
(1)
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calcium oxide
(1)
[41][_]
calcium hydroxide
(1)
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ammonium sulfate
(1)
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Generic
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sulfur oxides
(7)
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metals
(7)
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alkaline earth metal
(7)
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oxide
(5)
[48][_]
sulfites
(5)
[49][_]
alkali
(4)
[50][_]
sulfates
(4)
[51][_]
acid
(2)
[52][_]
sulfurs
(1)
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hydroxides
(1)
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sulfide
(1)
[55][_]
Gene Or Protein
(5/ 16)
[56][_]
Etre
(12)
[57][_]
Trai
(1)
[58][_]
Tir
(1)
[59][_]
Frac
(1)
[60][_]
Est-a
(1)
[61][_]
Organism
(2/ 16)
[62][_]
TRONA
(15)
[63][_]
alca
(1)
[64][_]
Physical
(13/ 15)
[65][_]
90 percent
(2)
[66][_]
344 kg
(2)
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50 micrometres
(1)
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30 minutes
(1)
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5 atmospheres
(1)
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103 Pa
(1)
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317 kg
(1)
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2,6 moles
(1)
[73][_]
6,5 moles
(1)
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11,5 kg
(1)
[75][_]
689 kg
(1)
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> 8 kg
(1)
[77][_]
299 kg
(1)
[78][_]
Substituent
(1/ 1)
[79][_]
hydroxy
(1)
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Publication
_________________________________________________________________
Number FR2513141A1
Family ID 2000017
Probable Assignee Mercantile Safe Deposit And Trust Co
Publication Year 1983
Title
_________________________________________________________________
FR Title PROCEDE POUR L'ELIMINATION DES sulfur oxides DES FUMEES
Abstract
_________________________________________________________________
PROCEDE POUR L'ELIMINATION DES sulfur oxides A PARTIR DE FUMEES. ON
MET LE GAZ EN CONTACT AVEC UN SORBANT CHOISI PARMI LE TRONA ET LE
SODIUM CARBONate ACTIVE ET, EN UTILISANT UNE LIQUEUR D'ammonia
ALCALINE DE MANIERE A REDUIRE LES DEBITS ET LA PERTE D'ALCALINITE, ON
REGENERE LE SORBANT EPUISE AVEC UN oxide OU UN alkaliOTERREUhydroxide.
Description
_________________________________________________________________
La presente invention concerne un procede pour l'ab- sorption des
sulfur oxides a partir de fumees industriel- les avec un sorbant
solide et la regeneration du sorbant solide pour un reemploi.
Dans la combustion des combustibles fossiles et dans de nombreux
procedes industriels,la combustion des constituants sulfurs qu'ils
contiennent pose un serieux pro- bleme Les sulfur oxides nuisibles
produits constituent un polluant de l'environnement et des efforts
considerables IO ont ete developpes ces dernieres annees pour eliminer
les sulfur oxides des gaz de combustion degages dans l'atmos- phere On
connait plusieurs procedes pour l'elimination de ces oxydes Par
exemple,-on peut citer les brevets US 3 852 410 de Rivers et al et 3
846 535 de Fonseca Mais, a la connaissance de la demanderessetous les
procedes de la technique anterieu- re presentent certains
inconvenients et, en consequence,un procede perfectionne pour une
elimination economique et fai- ble des sulfur oxides des melanges
gazeux serait souhaita- ble et est fourni ici.
En resume,le procede de l'invention consiste a trai- ter les fumees(ou
gaz brules) contenant des sulfur oxides (qui sont principalement,et
qui sont consideres pour plus de commodite ci-apres comme etant,du
dixoyde de sulfur) avec un sorbant solide choisi parmi le sodium
carbonate active,le trona et leurs melangesqui peut eliminer 90
percent ou plus du sulfur dioxide Le trona est le nom mineral pour Na
2 C 03 Na HC 03 2 H 20 Le sodium carbonate active peut etre obtenu a
partir de bicarbonate de sodiumdbicarbonate trona ou d'un melange de
ces deux substances, par calcination a une temperature comprise entre
environ 70 et 2000 C Pour un sodium bicarbonate ayant une dimension de
particules caracteristique d'environ 50 micrometres,une duree de
calcination d'environ 10 a 30 minutes,a une temperature d'environ 1500
C, suffit Le gaz propre est decharge et les solides resultants n'ayant
pas reagi, les sulfites et sulfa- tes de sodium et leurs melanges,sont
dissous dans une li- queur d'ammonia basique,suffisamment alcaline
pour conver- tir l'carbonic acid en bicarbonate,pour former des
composes de sodium solubles La carbonatation de la liqueurresultante
forme un precipite sodium contenant du bicarbonate,du trona ou leurs
melanges.
Le precipite est separe de la liqueur carbonatee et la liqueur traitee
avec un compose de precipitation choisi parmi des metalshydroxides
alkaline earth metal, des metalsoxides alkaline earth metal et des
melanges de ces composes pour former des sulfates et metalssulfites
alkaline earth metal, Lsnolubtlks,et des melanges de ces composes.
Comme metals alkaline earth metal appropries,on peut citer le
calciumle barium et le strontium Apres avoir separe les solides,on
recycle la liqueur pour traiter le sorbant epuise.
La presence d'ammonia dans le procede fournit divers avantages
distincts D'abord,elle permet l'utilisation de debits plus faibles
dans la section de regeneration du procede Un autre avantage important
resulte de de que, l'ammonia ne se degradant pas chimiquement ou
biologiquement a un degre significatif, il n'y a que peu de perte
d'ammonia dans le systeme$ce qui reduit en consequence la quantite de
materiaux utilisee dans le procede De plus,etant donne que
l'ammonia-n'agit pas comme agent reducteur dans la section de
regeneration ou dans la zone d'elimination des residus solidesles
sulfites et/ou sulfates presents ne sont pas reduits en des composes
de sulfur nuisibles Comme,par exemple,le hydrogen,qusulfide peuvent
presenter de serieux problemes de sante et d'evacuation.
La figure unique du dessin annexe est une representa- tion schematique
du procede de l'invention.
Comme indique sur la figure a laquelle il convient de se referer,un
gaz de fumee contenant du sulfur dioxide est introduit par la conduite
2 dans une cuve de contact gaz-sooide 4 La cuve de contact 4,qui peut
avoir des formes diverses (par exemple lit fixe,lit mobile,lit
fluidise,etc) est de facon appropriee un collecteur a sacs utilisant
des surfaces de recueil des poussieres a filtre de tissu de type
tubulaire,prechargees avec un sorbant approprie qui est introduit dans
la cuve de contact 4 par la conduite 6 En variante,le sorbant peut
etre introduit dans le courant gazeux en amont de la cuve de contact
En passant dans la cuve de contact 4,le sulfur dioxide dans le gaz de
fumee reagit avec le sorbant sodium pour produire du sulfi- te et du
sodium,laissansulfate un gaz de fumee prati- quement debarrasse de
tout sulfur dioxide et qui est evacue de la cuve de contact 4 par la
conduite 8.
Un produit a base de solides est extrait de la cuve de contact 4 par
la conduite 10 et transfere -dans un reservoir pour le sorbant epuise
12 A ce stadele produit de solides contient du sorbant
non-utilise,introduit initia- lement dans la cuve de contact
gaz-solide 4 plus du sulfite et/ou du sulfate (de sodium)soluble
resultant de la reac- tion du sorbant avec le sulfur dioxide dans le
gaz de fumee Le produit fait de solides est transfere dans une cuve de
malaxage 16 par la conduite 14,o il est melange avec une liqueur de
recyclage alcaline contenant de l'ammonia pro- venant de la conduite
18 et des produits chimiques d'appoint qui peuvent comprendre NH 4 CI,
(NH 4)2504, Na 2 Co 3, Na 2 SO 4,Ha Cl ou differents melanges de ces
composes Dans la cuve de malaxage 16,1e-sulfite et/ou le sulfate
soluble qui sont formes par la reaction du sulfur dioxide avec le
sorbant, sont dissous La liqueur provenant de la cuve de malaxage 16
est transferee par la conduite 22 vers un filtre a cendres volantes
24, qui retient toute cendre volante presente, evacuee par la conduite
26 La conduite 26 peut aboutir au reacteur 64 lorsqu'une partie
seulement du sulfite ou du sodium sulfate provenant de la cuve de
sorbant epuise 12 est dissoute dans la cuve de malaxage 16 La liqueur
sans cendres volantes quitte le filtre 24 par la conduite 28, est
introduite dans la cuve de carbonatation 30 et reagit avec C
02,introduit dans la cuve de carbonatation 30 par la conduite 32.
Des Ions bicarbonate sont formes et transferes par la con- duite 36
dans un cristalliseur 38 et convertis en bicarbo- sodium solide, qui
cristallise a partir de la solution Le C 02 en exces quitte la cuve de
carbonatation 30 par la conduite 34 pour s'echapper dans l'atmosphere
ou, si on le prefere,pour etre evacue dans la cheminee de gaz propre
par la conduite 8 Le sodium bicarbonate et/ou le trona cristallises
dans le cristalliseur 38 sont transfe- res par la conduite 40 vers le
filtre a sodium bicarbonate 42 Du carbon dioxide peut egalement etre
ajoute dans le cristalliseur 38 pour rendre la cristallisation du
sodium bicarbonate plus complete Le sodium bicarbonate recupere a
partir du filtre 42 est transfere par la conduite 46 vers un
sechoir/calcinateur 48 o il est seche et calcine en une forme active
de sodium bicarbonate et transfere par la conduite 52 vers la cuve de
stockage du sorbant regenere 54 En variante du trona peut etre forme
dans le cristalliseur 38 Il peut etre seche j ou seche et calcine pour
former un sodium carbonate active dans le sechoir /calcinateur 48 et
transfere par la conduite
52 vers la cuve de stockage du sorbant regenere 54.
Le liquide provenant du filtre 42 passe par la conduite 44 dans une
colonne de fractionnement du carbon dioxide 56, o il est mis en
contact a contre-courant avec un gaz de fractionnement (par exemple de
la vapeur) introduit dans la partie inferieure de la colonne de frac-
tionnement 56 par la conduite 58 Une partie du C 02,d'au tres gaz
nondissous et tout gaz de fractionnement restant sont decharges de la
colonne de fractionnement 56 par la conduite 60 Ce gaz contenant du C
02 peut etre ajoute a la cuve de carbonatation 30 ou au cristalliseur
38 La liqueur exempte de C 02 provenant de la colonne de
fractionnement 56 est introduite, par la conduite 62, dans un reacteur
64 o elle est mise en contact avec un agent de precipitation alcalinde
preference de la chaux, introduite par la conduite 64 Dans le reacteur
64, l'agent de precipitation,par exemple la chaux,reagit avec le
sulfite et/ou le sodium sulfate soluble pour produire du calcium
sulfate et/ou du calcium sulfite insoluble et regenerer la liqueur
alcaline.
Le melange dans le reacteur 64 est transfere par la conduite 68 dans
une cuve d'essorage des boues 70 o le sulfate et/ou calcium sulfite
insolubles sont evacues par la conduite 72, le liquide provenant de la
cuve 70 etant recycle,comme indique ci-dessus,vers la cuve de malaxage
16 par la conduite 18. A Comme le montre le dessin,le procede comprend
deux stades fondamentaux,un stade de sorption et un stade de
regeneration Au stade de sorption,le sulfur dioxide dans le gaz de
fumee est mis en contact avec le sorbant et conver- ti en composes de
sulfate et/ou de sulfite solubles Au stade ou dans la section de
regeneration,l'espece sulfur est defi- nitivement eliminee du
processus sous forme de compose de sulfur insoluble et le sorbant est
regenre pour son re- emploi dans le stade de sorption.
Le sorbant est de preference un sodium carbonate obtenu par
calcination d'un compose contenant du sodium,tel que le
sodium,lbicarbonate trona ou un melange de ces composes,a une
temperature comprise entre environ 70 et C On a trouve que bien que le
sodium carbonate qui a ete produit par cristallisation directement a
partir d'une solution n'agisse pas comme un sorbant efficace dans le
procede de l'invention,le sodium carbonate produit par calcination de
sodium bicarbonate ou de trona fait un excellent sorbant et est
facilement obtenu par calcination du sodium bicarbonate precipite
produit dans le cristalli- seur 38.
Pour eliminer les sulfites et/ou sulfates solubles du systeme,on
utilise un agent de precipitation d'un hydroxy- de,de
alkalioterreux,d'un alkalioxide- terreux,ou d'un melange de ces
composes C'est ainsi,par exemple que le procede peut utiliser un oxide
ou calcium,barium hydroxide ou strontium,ou des melanges de ces compo-
ses Le alkalioterreux prefere est le calcium.
Tel que note ci-dessuseu egard a la description s'appuyant sur le
dessin annexe,le procede utilise avantageu- sement une colonne de
fractionnement de carbon dioxide.
La colonne de fractionnement,qui peut etre tout systeme de contact
gazliquide a contre-courant,sert pour eliminer du procede l'exces de C
02, qui autrement serait precipite sous forme de calcium carbonate
dans la cuve 64 j augmentant ainsi la consommation de chaux dans le
procede Le gaz fractionne de C 02 peut comprendre de la vapeur d'water
ou un milieu gazeux contenant de l'oxygen,tel que par exemple l'air.
Comme indique cidessus,le procede de l'invention utilise de l'ammonia
dans la liqueur dans la cuve de malaxage 16 La source ultime
d'alcalinite dans le procede est fournie par l'agent de precipitation
(appele ici "chaux" pour des raisons de commodite) ajoute dans le
reacteur 64 Cependant, sans l'utilisation d'un certain milieu pour
transferer l'al- calinite de la phase solide (chaux) a la phase
liquide,l'alca. linite de la solution serait rapidement epuisee
pendant l'operation de carbonatation En consequencepour une vitesse de
circulation donnee dans le systeme,la production de bicar- sodium dans
la cuve de carbonatation serait tres reduite Cela necessiterait une
vitesse de pompage ou de circulation accrue dans le systemeau point de
rendre le pro- cede non-economiquement realisable L'ammonia sert a
effec- tuer le transfert d'alcalinite de la chaux a la phase liquide
et peut ainsi etre considere comme un "support d'alcalinitet'.
Ce support d'alcalinite a une forme acid(ion ammonium) et une forme
base (ammonia),et se trouve dans la forme base lorsqu'il quitte le
reacteur 64 Le liquide clair qui est separe du filtre a cendre 24 et
utilise pour dissoudre les solides de la cuve de contact gaz-solide
provenant de la cu- ve de contact 4 est pompe vers la cuve de
carbonatation 30, o l'alcalinite de la phase liquide du support est
maintenant echangee contre l'alcalinite de la phase liquide
bicarbonate.
L'alcalinite de la phase liquide au bicarbonate est alors convertie en
l'alcalinite de la phase solide du sodium bicarbonate dans le
cristalliseur Le support d'alcalinite dans le liquide clair provenant
du cristalliseur 38 est maintenant sous une forme acide,c'est-a-dire
ion ammonium.
En penetrant dans le reacteur 64, l'ion ammonium est de nouveau en
contact avec l'alcalinite de la phase solide fournie par la chaux,et
converti en la forme basique (ammo- niac) et le cycle est repete. Il
est clair que le support d'alcalinite peut etre ajoute sous sa forme
de base,soit de l'ammonia,ou sous la forme acidde ses sels respectifs
C'est ainsi par exemple,que l'ammonia peut etre ajoute sous la forme
de sulfate ou de ammonium,ochloride similaire.
Les limites relatives a l'ammonia peuvent etre determinees a partir
des considerations suivantes Comme supports d'alcalinite,il est
souhaitable de maximiser leur concentration. La concentration en
ammonia est limitee par la tension de vapeur de l'ammonia Elle est
plus elevee a temperature et p H eleves Une limite superieure est la
tension de vapeur de la solution totale (eau,ammonia et C 02)de la
solution,egale a 5 atmospheres absolues
(41,3 103 Pa).
Les exemples suivants sont donnes a titre d'illus- tration des modes
de mise en oeuvre preferes de l'invention.
EXEMPLE I
On a traite un gaz de fumee contenant 317 kg mo 11/w heure de 502 par
344 kg mole/heure de sodium carbonate active et on a fait reagir avec
90 percent du sulfur dioxide dans le gaz de fumee On a recueilli les
gaz resultants dans un collecteur a sacs On a dissous les gaz du
collec- teur a sacs en utilisant 5 110 1/minute d'une liqueur de
recyclage contenant 2,6 moles d'ammonia et 6,5 moles de sodium,ainsi
que d'autres especes dissoutes telles que des calcium,etc.
On a egalement dissous dans la liqueur du carbonate de soudcarbonate
d'appoint a un taux de 15,8 kgomole/heure On a alors carbonate la
liqueur resultante avec 344 kg mole/ heure de CO 2 provenant d'une
combinaison de gaz de fumee propre et de C 02 recycle a partir
d'autres parties du procede.
On a combine un exces de C 02 avec le gaz de fumee propre.
On a egalement ajoute de l'ammonia d'appoint a un taux de
11,5 kg mole/heure dans la tour de la cuve de carbonatation.
On a refroidi la liqueur chaude carbonatee resultante a
350 C, de maniere a precipiter 689 kg mole/heure de bicarbonate de
sodium On a separe les solides de sodium bicarbonate de la
liqueur,seche,et calcine a 1491 Cde maniere a former un sodium
carbonate active qu'on a recycle vers le collecteur a sacs pour
traiter le gaz de fumee On a fait passer la liqueur separee dans une
colonne de fraction- nement de C 02 pour eliminer 40 > 8 kg mole/heure
de carbon dioxide de la liqueur On a traite la liqueur quittant la
colonne de fractionnement de C 02 avec 299 kg mole/heure de chaux dans
un reacteur pour precipiter les solides de sulfite et/ou de calcium
sulfate On a separe ces solides de la suspension quittant le reacteur
et ils constituaient le produit residuaire On a recycle la liqueur
separee, comme note ci-dessuspour dissoudre les solides du collecteur
a sacs.
L'exemple II ci-apres,mis en oeuvre selon le procede general de
l'exemple Imais en l'absence d'un support d'alcalinite comme indique
dans le tableau suivant, demontre que la vitesse de circulation serait
accrue d'au moins 1000 fois (si c'etait techniquement realisable) par
rapport aux 5110 1/min representant la vitesse de circulation de
l'exemple I.
EXEMPLE Mola lite, moles/kg de FI 20 Vitesse de circulation
ammonia 1/min.
II O 5 110 000 et nlu-
9 ___ 25131 t 41
Claims
_________________________________________________________________
REVENDICATIONS
1 Procede pour l'elimination de l'sulfur oxide de fumees industrielles
contenant ce compose,caracterise en ce qu'il comprend les etapes
consistant a: (a) mettre ledit gaz en contact avec un sorbant solide
choisi parmi le sodium 1e-carbonate trona et des melanges de ces
composes,en une quantite suffisante pour qu'il reagisse avec
pratiquement la sulfur oxide present dans le gazde maniere a former
des solides du sorbant qui n'a pas reagi, de sodium,dsulfite
sodiumsulfate et de leurs melanges,et des fumees pratiquement
debarassees de l'sulfur oxide; (b)evacuer les fumees resultantes hors
du procede, dissoudre lesdits solides dans une liqueur alcaline
d'ammonia pour former des composes de sodium solubles; c)carbonater la
liqueur de sodium alcaline resultant du stade (b) et refroidir a une
temperature suffisante pour former des cristaux de sodium bicarbonate
ou de trona; (d)separer les cristaux de sodium bicarbonate ou de trona
de la liqueur du stade (c), secher le trona et recycler vers le stade
(a),ou chauffer les cristaux de bicarbonate et de trona pendant un
temps et a une temperature suffisants pour former du sodium carbonate
active,et recycler le sodium carbonate active vers le stade (a); et
(e) eliminer le carbon dioxide de la liqueur refroidie du stade
(c),ajouter un agent de precipitation choisi parmi des hydroxydes et
metalsoxides alkaline earth metal et leurs melanges,a la liqueur
resultante pour la rendre alcaline et former des solides insolubles
comprenant des metalssulfates alkaline earth metal,des metalssulfites
alkaline earth metal et leurs melanges,separer lesdits solides et
recycler la liqueur alcaline resultante versle stade (b).2 Procede
selon la revendication l,caracterise en ce queledit sorbant comprend
du trona.3.Procede selon la revendication l,caracterise en ceque ledit
sorbant comprend du sodium carbonate active.4.Procede selon la
revendication l,caracterise en ce que l'agent de precipitation
comprend de l'calcium oxide. Procede selon la revendication
l,caracterise en ce que l'agent de precipitation comprend de l'calcium
hydroxide. 6.Procede selon la revendication l,caracterise en ce qu'on
utilise du ammonium sulfate ou du chlorure d'ammoniumpouchloride
fournir de l'ammonia.7.Procede selon la revendication l,caracterise en
ce qu'on utilise un sodium carbonate active comme sorbantavec un agent
de precipitation de chaux.8 Procede selon la revendication
2,caracterise en ce qu'on ajoute du C 02 dans la cristallisation pour
rendrecomplete la cristallisation du sodium bicarbonate.
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