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Physical
(36/ 53)
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80 percent de
(2)
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79 percent de
(2)
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de 40 percent
(2)
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6 percent de
(2)
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2 mm
(2)
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de 30 percent
(2)
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30 minutes
(2)
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40 bars
(2)
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20 percent de
(2)
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500 bars
(2)
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500 microns
(2)
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30 bars
(2)
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15 minutes
(2)
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23,6 cm
(2)
[20][_]
400 g
(2)
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de 3 mm
(2)
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de 21 percent de
(2)
[23][_]
21 percent de
(1)
[24][_]
de 3,3 g/cm
(1)
[25][_]
80 mol percent
(1)
[26][_]
60 percent
(1)
[27][_]
3 N
(1)
[28][_]
1,8 N
(1)
[29][_]
4,5 cm
(1)
[30][_]
650 g
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600 g
(1)
[32][_]
800 g
(1)
[33][_]
de 79 percent de
(1)
[34][_]
80 percent
(1)
[35][_]
20 percent
(1)
[36][_]
26 g
(1)
[37][_]
de 728 amperes
(1)
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de 142 W
(1)
[39][_]
30 percent de
(1)
[40][_]
de 3,3 grams per cubic centimetre
(1)
[41][_]
80 Mol
(1)
[42][_]
Molecule
(9/ 48)
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LITHIUM
(23)
[44][_]
Li
(10)
[45][_]
tin
(5)
[46][_]
molybdenum
(3)
[47][_]
DES
(2)
[48][_]
LITHIUM nitride
(2)
[49][_]
Cl
(1)
[50][_]
nexion
(1)
[51][_]
carbon
(1)
[52][_]
Gene Or Protein
(6/ 13)
[53][_]
Etre
(5)
[54][_]
Est-a
(4)
[55][_]
DANS
(1)
[56][_]
Cer
(1)
[57][_]
Ves
(1)
[58][_]
Tre
(1)
[59][_]
Polymer
(2/ 9)
[60][_]
Teflon
(5)
[61][_]
Polyolefine
(4)
[62][_]
Generic
(4/ 8)
[63][_]
transition metals
(3)
[64][_]
sulfides
(3)
[65][_]
alkali metals
(1)
[66][_]
halide
(1)
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Publication
_________________________________________________________________
Number FR2513817A1
Family ID 29333303
Probable Assignee Europ Agence Spatiale
Publication Year 1983
Title
_________________________________________________________________
FR Title PERFECTIONNEMENTS APPORTES AUX PILES ET BATTERIES
Abstract
_________________________________________________________________
LA PRESENTE INVENTION EST RELATIVE A DES GENERATEURS ELECTROCHIMIQUES.
ILS SE CARACTERISENT EN CE QUE L'ANODE 2 EST COMPOSEE DE 70 A 80 DE
LITHIUM ET DE 20 A 30 DE PLOMB ETOU D'tin, EN CE QUE LA CATHODE 3 EST
COMPOSEE D'OXYDES ETOU DE transition metalssulfides SUSCEPTIBLES DE
SUBIR DES REACTIONS D'INTERCALATION EN REAGISSANT AVEC LE LITHIUM ET
EN CE QUE L'ELECTROLYTE SOLIDE CONTIENT, COMME INGREDIENT ACTIF, DU
LITHIUM nitride IMPREGNE DANS UNE MATIERE PLASTIQUE.
APPLICATION AUX PILES ET BATTERIES A ANODE AU LITHIUM ET A ELECTROLYTE
SOLIDE.
Description
_________________________________________________________________
La presente invention est relative a des perfec- tionnements apportes
aux piles et batteries ayant une ener- gie specifique elevee et a leur
procede de fabrication Des recherches et des travaux effectues pour
pouvoir augmenter le rapport energie par unite de masse, c'est-a-dire
pour accroitre les densites d'energie massique (et volumique) des
piles ont conduit a l'utilisation des alkali metals et en particulier
du lithium en tant qu'anodes On peut ainsi citer les couples suivants
Cu S Li Ag CI Li Cu CI Li Ag 2 Cr O 4Li Ag 2 S Li etc Ces differents
couples possedent une bonne energie volumique et sont donc
particulierement interessants pour la fabrica- tion de piles
miniatures D'autres couples tels que Li Al -Fe S ne sont possibles
qu'a temperature tres elevee, ce qui limite leur performance en termes
de cyclage L'introduction de l'electrolyte solide a permis d'autre
part de remedier a des defauts classiques des piles a solvants (aqueux
ou organi- ques) comme le manque d'etancheite des elements ou l'insta-
bilite thermodynamique des anodes vis-a-vis des solvants Un bon
electrolyte solide doit avoir une conductivite ionique maximale et une
conductivite electronique minimale Toutes les recherches menees
actuellement visent a optimiser ces deux parametres souvent
contradictoires.
D'autre part, l'introduction sur le marche de cer- tains electrolytes
solides a base de composes de lithium
(cf notamment le Brevet francais no 80 10531), a rendu pos- sible
l'abaissement de la temperature interne des piles, le- quel
abaissement, a son tour, a permis l'utilisation des nouveaux alliages
a base de lithium pour les anodes Plu- sieurs piles a electrolyte
solide et a anode de lithium sont actuellement utilisees mais en
general si l'on obtient des piles a densite d'energie elevee, elles
sont souvents limi- tees au point de vue debit de courant.
La presente invention s'est fixe pour but de pour- voir a des
nouvelles piles et batteries qui repondent mieux aux necessites de la
pratique, que les generateurs electro- chimiques visant au meme but
anterieurement connus et no- tamment en ce qu'elles sont obtenues de
maniere simple et economique, en ce qu'elles sont fiables, de bonne
conserva- tion et d'une energie specifique tres elevee.
La presente invention a pour objet des generateurs electrochimiques
tels que piles et batteries a anodes au lithium et a electrolyte
solide, caracterises en ce que 1 o l'anode est composee de 70 a 80
percent de lithium et de 20 a percent de plomb et/ou d'tin, en ce que
la cathode est com- posee d'oxydes et/ou de transition metalssulfides
susceptibles de subir des reactions d'intercalation en reagis- sant
avec le lithium et en ce que l'electrolyte solide con- tient comme
ingredient actif du lithium nitride impregne dans une matiere
plastique.
Selon un mode de realisation particulierement avan- tageux de l'objet
de l'invention, l'anode est constituee d'un alliage contenant 79
percent de lithium et 21 percent de plomb et/ou de l'tin d'une densite
voisine de 3,3 g/cm 3.
Selon un autre mode de realisation avantageux de l'objet de
l'invention, la cathode est composee d'un mate- riau pris dans le
groupe qui contient Ti 52, Mo 53, Mo O 3,
Ni P 53, Ni 52, Fe 52.
Selon un mode de realisation particulierement avan- tageux de l'objet
de l'invention, la cathode est composee d'un melange Ti 52 Mo 53
contenant environ 80 mol percent de Ti 52.
Selon une autre modalite de realisation, la cathode est composee d'un
melange Ni 52 Fe 52, dans la proportion molaire de 40 percent et 60
percent respectivement.
Conformement a l'invention, les materiaux consti- tuant la cathode
peuvent etre melanges intimement avec 1 a 6 percent de leur poids de
poudre de molybdenum et/ou d'une resine polyfluorocarbonee telle que
le Teflon.
L'electrolyte solide qui contient comme constituant actif du Li 3 N
peut etre melange avec un halogenure de lhalide- thium L'electrolyte
compose de Li 1,8 N 0,4 C 0,6 (ou Li 12 No 4 + Li 6 Cl 6) de
conductivite ionique voisine de 1 x 10 _(ohm-cm) mesuree a 200 'C
(electrolyte decrit dans le Brevet francais N O 80 10531 deposee au
nom de Max-Planck-Gesellschaft, precedemment cite) convient
parfaitement aux piles et batteries conformes a la presente invention.
Conformement a l'invention, la matiere plastique de l'impregnation de
l'electrolyte solide est une polyolefine.
Selon un autre mode de realisation, la matiere plastique de
l'impregnation de l'electrolyte est une resine polyfluorocarbonee
telle que le Teflon.
Selon un mode de realisation avantageux de l'objet de l'invention,
l'epaisseur de la couche de l'electrolyte separant les electrodes est
de 1 a 2 mm.
Conformement a l'invention, la cathode et l'anode sont en matieres
frittees remplissant l'interieur d'un cadre metallique formant
collecteur et support de bornes de con- nexion.
Selon un mode de realisation prefere de l'objet de l'invention et afin
d'avoir le meilleur rapport energie/ poids, les generateurs
electrochimiques conformes a l'in- vention sont composes d'unites a
quatre elements, c'est-a- dire de quatre paires d'electrodes positives
et de quatre paires d'electrodes negatives.
La presente invention est egalement relative a un procede de
fabrication des generateurs electrochimiques conformes a l'invention,
caracterise en ce que: a) l'on prepare les anodes en remplissant le
cadre metallique par l'alliage de lithium, de maniere a avoir une
surface de contact parfaitement plane et une porosite fi- nale de
l'ordre de 30 percent; b) l'on forme les cathodes par pressage pendant
10 a 30 minutes, de ses constituants dans un cadre collecteur de
courant muni de separateur en molybdenum sous une pression d'environ
40 bars a une temperature de l'ordre de 400 'C; c) l'on prepare
l'electrolyte en impregnant et/ou en enrobant ses constituants actifs
avec environ 20 percent de matiere plastique (polyolefine ou resine
polyfluorocarbonee) et en le soumettant a une pression d'environ 500
bars et a une temperature de l'ordre de 2000 C sous atmosphere de gaz
inerte.
Selon un mode de realisation de ce procede confor- me a la presente
invention, l'anode est realisee par moulage de l'alliage de lithium
fondu a 700-800 'C.
Selon un autre mode de realisation particulierement avantageux du
procede objet de la presente invention, l'anode est preparee en
reduisant tout d'abord l'alliage de lithium en poudre fine (dimension
des particules 200 a 500 microns), puis en soumettant cette poudre,
placee auparavant par vibra- tion mecanique dans un cadre metallique
approprie, a une pression d'environ 30 bars aux environs de 2001 C,
pendant a 15 minutes. Outre les dispositions qui precedent,
l'invention comprend encore d'autres dispositions, qui ressortiront de
la description qui va suivre qui se refere au dessin annexe dans
lequel: - la figure unique represente un generateur electrochimique a
quatre elements.
Il doit etre bien entendu, toutefois, que ce dessin et les parties
descriptives correspondantes, sont donnes uniquement a titre
d'illustration de l'objet de l'invention dont ils ne constituent en
aucune maniere une limitation.
Comme represente au dessin, la batterie a quatre elements,
c'est-a-dire a quatre paires d'electrodes positi- ves et negatives,
conforme a la presente invention, a par exemple les dimensions
suivantes 23,6 cm x 23,6 cm x 4,5 cm et a necessite pour sa
construction: 1 650 g d'alliage 79 Li 21 Pb (anodes) 2 600 g de Ti 52
-Mo 53 (cathodes) 1 400 g d'acier inoxydable, 800 g de collecteur de
courant, 400 g d'alumine, g d'electrolyte.
La ceramique d'alumine 1 (cinq feuilles de 3 mm d'epaisseur), est
destinee a isoler les electrodes 2 et 3 du boitier L'anode 2 est
formee, par exemple, de 79 percent de lithium et de 21 percent de
plomb; la cathode 3 est constituee, par exemple, de Ti 52 80 percent,
Mo 53 20 percent + 26 g de Teflon.
Une entretoise en feutre de carbon (4) de 3 mm d'epaisseur, est placee
au milieu entre deux electrodes centrales Les deux barres omnibus sont
representees en 5.
Le poids de lithium present dans cet exemple de realisation, donne une
capacite theorique de 728 amperes/heure.
L'energie specifique de ce generateur (qui pese 7 050 g) est de 142 W
heure/kg.
Ainsi que cela ressort de ce qui precede, l'inven- tion ne se limite
nullement a ceux de ses modes de mise en oeuvre, de realisation et
d'application qui viennent d'etre decrits de facon plus explicite;
elle en embrasse, au con- traire, toutes les variantes qui peuvent
venir a l'esprit du technicien en la matiere, sans s'ecarter du cadre,
ni de la portee, de la presente invention.
Claims
_________________________________________________________________
REVENDICATIONS
1 Generateur electrochimique tel que piles etbatteries a anode au
lithium et a electrolyte solide, carac-terise en ce que l'anode (2)
est composee de 70 a 80 percent de lithium et de 20 a 30 percent de
plomb et/ou d'tin, en ce que la cathode (3) est composee d'oxydes
et/ou de transition metalssulfides susceptibles de subir des reactions
d'intercalation en reagissant avec le lithium et en ce que
l'electrolyte solide contient, comme ingredient actif, lithium
impregne dans une matiere plastique.29 Generateur electrochimique
selon la Revendica-tion 1, caracterise en ce que l'anode (2) est
constituee d'un alliage contenant 79 percent de lithium et de 21
percent de plomb et/ou d'tin d'une densite voisine de 3,3 grams per
cubic centimetre Generateur electrochimique selon la Revendica-tion 1,
caracterise en ce que la cathode (3) est composee d'un materiau pris
dans le groupe qui contient Ti 52, Mo 53,Mo O 3, Ni P 53, Ni 52, Fe
52.4 Generateur electrochimique selon la Revendica-tion 3, caracterise
en ce que la cathode (3) est composeed'un melange Ti 52-MO 53
contenant environ 80 Mol percent de Ti 52. Generateur electrochimique
selon la Revendica- tion 3, caracterise en ce que la cathode (3) est
composee d'un melange Ni 52-Fe 52 dans la proportion molaire de 40
percent A60 percent respectivement.6 Generateur electrochimique selon
l'une quelcon-que des Revendications 1 a 5, caracterise en ce que les
ma-teriaux constituant la cathode (3) peuvent etre melanges intimement
avec 1 a 6 percent de leur poids de poudre de molybdeneet/ou d'une
resine polyfluorocarbonee, telle que le Teflon.7 Generateur
electrochimique selon l'une quelcon-que des Revendications 1 a 6,
caracterise en ce que la ma-tiere plastique de l'impregnation de
l'electrolyte solideest une polyolefine.8 Generateur electrochimique
selon l'une quelcon-que des Revendications 1 a 6, caracterise en ce
que la ma-tiere plastique de l'impregnation de l'electrolyte est
uneresine polyfluorocarbonee telle que le Teflon.9. Generateur
electrochimique selon l'une quelcon-que des Revendications l a 8,
caracterise en ce que l'epais-seur de la couche de l'electrolyte
separant les electrodes,est de l a 2 mm. Generateur electrochimique
selon la Revendica-tion 1, caracterise en ce que la cathode (3) et
l'anode (2)sont en matieres frittees remplissant l'interieur d'un
ca-dre metallique formant collecteur et support de bornes de
connexion.11 Generateur electrochimique selon la Revendica-tion 1,
caracterise en ce qu'il est compose d'unites a qua-tre elements,
c'est-a-dire de quatre paires d'electrodes po-sitives et de quatre
paires d'electrodes negatives.12 Procede de preparation de
generateurselectrochimiques selon l'une quelconque des Revendicationsl
a il, caracterise en ce que: a) l'on prepare les anodes en remplissant
le cadre metallique par l'alliage de lithium de maniere a avoir une
surface de contact parfaitement plane et une porosite finale de
l'ordre de 30 percent; b) l'on forme les cathodes par pressage,
pendanta 30 minutes, de ses constituants dans un cadre collec-teur de
courant muni de separateur en molybdenum sous une pression d'environ
40 bars a une temperature de l'ordre de4000 C;c) l'on prepare
l'electrolyte en impregnant et/ou en enrobant ses constituants actifs
avec environ 20 percent de matiere plastique (polyolefine ou resine
polyfluorocarbonee) et en le soumettant a une pression d'environ 500
bars et a une temperature de l'ordre de 2000 C sous atmosphere degaz
inerte.13 Procede selon la Revendication 12, caracterise en ce que
l'anode est realisee par moulage de l'alliage delithium fondu a
700-800 'C.14 Procede selon la Revendication 12, caracterise en ce que
l'anode est preparee en reduisant tout d'abordl'alliage de lithium en
poudre fine (dimension des parti-cules: 200 A 500 microns), puis en
soumettant cette poudre placee auparavant par vibration mecanique,
dans un cadre metallique approprie, a une pression d'environ 30 bars
auxenvirons de 200 'C pendant 5 a 15 minutes.
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