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Molecule
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Hydrogen
(66)
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ETHANE
(44)
[8][_]
METHANE
(32)
[9][_]
water
(16)
[10][_]
carbon
(8)
[11][_]
ethylene
(8)
[12][_]
propylene
(3)
[13][_]
carbon oxide
(3)
[14][_]
propane
(2)
[15][_]
butadiene
(2)
[16][_]
benzene
(2)
[17][_]
oxygen
(2)
[18][_]
butane
(1)
[19][_]
naphthalene
(1)
[20][_]
Generic
(6/ 68)
[21][_]
hydrocarbonS
(51)
[22][_]
aliphatic
(8)
[23][_]
aromatic hydrocarbons
(5)
[24][_]
acids
(2)
[25][_]
carbon oxides
(1)
[26][_]
carbonic acids
(1)
[27][_]
Physical
(34/ 44)
[28][_]
10 Pa
(3)
[29][_]
105 Pa
(3)
[30][_]
25 %
(3)
[31][_]
40 %
(2)
[32][_]
75 %
(2)
[33][_]
0,41 kg
(2)
[34][_]
4 % de
(2)
[35][_]
20 %
(1)
[36][_]
60 %
(1)
[37][_]
de 5 %
(1)
[38][_]
de 3 %
(1)
[39][_]
100 microns
(1)
[40][_]
0,21 kg
(1)
[41][_]
de 59 % de
(1)
[42][_]
29 %
(1)
[43][_]
23 % de
(1)
[44][_]
de 0,41 kg
(1)
[45][_]
de 23 % de
(1)
[46][_]
55 % de
(1)
[47][_]
de 0,041 kg
(1)
[48][_]
de 0,02 kg
(1)
[49][_]
1,397 mm
(1)
[50][_]
651 mm
(1)
[51][_]
de 35 % de
(1)
[52][_]
22 %
(1)
[53][_]
51 % de
(1)
[54][_]
de 0,83 kg
(1)
[55][_]
de 0,21 kg
(1)
[56][_]
de 103 l
(1)
[57][_]
5 Pa
(1)
[58][_]
44 % de
(1)
[59][_]
41 % de
(1)
[60][_]
3 %
(1)
[61][_]
de 103-10 Pa
(1)
[62][_]
Gene Or Protein
(5/ 30)
[63][_]
Etre
(26)
[64][_]
DANS
(1)
[65][_]
Est-a
(1)
[66][_]
BTX
(1)
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Et-1
(1)
[68][_]
Organism
(2/ 3)
[69][_]
laver
(2)
[70][_]
sable
(1)
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Publication
_________________________________________________________________
Number FR2514753A1
Family ID 2004436
Probable Assignee Stone And Webster Eng Corp
Publication Year 1983
Title
_________________________________________________________________
FR Title PROCEDE POUR LA PREPARATION D'ETHANE A PARTIR D'hydrocarbonS
AROMATIQUES
Abstract
_________________________________________________________________
An improved process for producing ethane from aromatic hydrocarbons is
described. Hydrogen and the hydrocarbons are introduced into a
catalytically inert reactor zone and are reacted under closely
controlled conditions which provide an enhanced yield of ethane.
<P>PROCEDE POUR LA PREPARATION DE L'ETHANE, CARACTERISE PAR LE FAIT
QU'IL COMPREND:</P><P>A.L'INTRODUCTION D'UNE CHARGE D'ALIMENTATION
COMPOSEE D'hydrocarbonS AROMATIQUES ET D'hydrogen DANS UNE ZONE DE
REACTION NON CATALYTIQUE, LA hydrogen ETANT AU MOINS EGALE A 0,5FOIS
LES BESOINS STOECHIOMETRIQUES POUR CONVERTIR TOUT LE carbon DE LADITE
CHARGE EN METHANE;</P><P>B.LA REACTION DE LADITE CHARGE A UNE
TEMPERATURE COMPRISE ENTRE 593C ET 871C ET SOUS UNE PRESSION ABSOLUE
COMPRISE ENTRE 20,7.10 PA 172.10 PA PENDANT UNE DUREE INFERIEURE A
240SECONDES;</P><P>C.L'EVACUATION DU PRODUIT DE REACTION RESULTANT
CONTENANT L'ETHANE A PARTIR DE LADITE ZONE; ET</P><P>D.LE
REFROIDISSEMENT IMMEDIAT DUDIT PRODUIT.</P>
Description
_________________________________________________________________
1 2514753
La presente invention concerne de facon generale la preparation des
hydrocarbons aliphatic inferieurs Plus particulierement, elle vise la
preparation de l'ethane par hydrogazeification d'une charge
d'alimentation aromatique dans des conditions operatoires definies
fournissant des rendements eleves en ce produit, avec des faibles
niveaux de cokefaction. L'hydrogenation destructive ou hydrocraquage
des hydrocarbons est bien connu Dans lesdits procedes, des
hydrocarbons aliphatic subissent un craquage en produisant des
hydrocarbons inferieurs, tels que propane, methane en particulier,
ethane Des hydrocarbons aromatiques alkyles presents subissent une
desalkylation au moins dans une mesure mineure Les composes
aromatiques non alkyles demeurent generalement non affectes a un degre
appreciable, excepte dans les conditions les plus severes. Compte-tenu
de ce qui precede, les hydrocarbons gazeux legers de 1 a 4 atomes de
carbon ont ete generalement produits par synthese en tant que
sous-produits de cette hydrogenation ou hydrocraquage des hydrocarbons
aliphatic Des procedes representatifs mettant en jeu, par exemple
l'essence lourde, sont decrits dans les Brevets Britanniques nos 1 265
415 et 1 333 776 Les conditions recommandees pour ces procedes
comprennent un rapport eleve entre l'hydrocarbon et l'hydrogen
(c'est-a-dire, le taux d'hydrogen envoye dans la zone du reacteur par
rapport a celui qui est requis stoechiometriquement pour convertir
tout le carbon de la charge en methane) et des temperatures d'environ
5931 C -7600 C Ces conditions sont destinees a rendre maximale la
production d'ethane, qui peut etre ensuite
converti en ethylene.
L'hydrogazeification d'une charge d'alimentation liquide
essentiellement aliphatic pour produire de l'ethane destine a un
craquage ulterieur a la vapeir d'eau,donne pour resultat des
rendements accrus en ethylene (par comparaison avec un craquage a la
vapeur d'water direct de la charge d'alimentation), mais aux depens
d'autres co-produits de craquage interessants, tels que le propylene
et le butadiene Bien que les produits de distillation du petrole, le
petrole brut et les huiles lourdes aient ete decrits comme des charges
d'alimentation convenables pour le procede decrit dans le Brevet
Britannique N O 1 265 415 precite, ce procede est en pratique limite a
une charge a base de naphta Avec des charges plus lourdes, la
cokefaction augmente au-dela de celle qui est tolerable dans de
nombreux types de reacteurs Bien que l'on puisse obtenir des
rendements eleves en ethylene par l'hydrogazeification du naphta
suivie d'un craquage a la vapeur d'water de l'ethane produit, le
naphta ou essence lourde peut etre directement craque a la vapeur
d'water pour fournir des produits petrochimiques en C 2-C 4 totaux
comparables (ethylene,
propylene et butadienne).
Un procede de traitement desdites charges d'alimentation
hydrocarbonees aliphatic lourdes, qui -a fait l'objet de nombreux
brevets, vise l'utilisation de lits de catalyseurs en particules,
designes dans la technique par l'expression 'lits en bouillonnement"
Des exemples desdits brevets sont les Brevets des Etats-Unis
d'Amerique nos 3 630 887, 3 248 319; 3 363 024; 3 412 010;
3.888 761; 3 576 899; 4 065 514; et 3 385 782.
L'utilisation de ces particules catalytiques, selon le Brevet des
EtatsUnis d'Amerique N O 3 309 305 est souhaitable en vue de realiser
un contact efficace entre les fluides et les particules.
L'art anterieur, tel que celui du Brevet des Etats-
Unis d'Amerique N O 3 619 411, delivre au nom de Shell Oil Company,
enseigne qu'une hydrogenation efficace des hydrocarbons lourds a point
d'ebullition eleve exige la presence d'un catalyseur afin d'empecher
des fragments insatures de se condenser pour former du coke Les
inconvenientsdes procedes utilisant des matieres premieres lourdes
comprennent l'identification et l'addition d'un catalyseur qui puisse
survivre aux conditions de reactions
souvent severes et donnant fortement lieu a une cokefaction.
La necessite d'eliminer le catalyseur du courant effluent est
egalement un inconvenient.
Ainsi, des hydrocarbons paraffiniques legers gazeux, a savoir allant
du methane au butane, ont ete generalement prepares par synthese avec
des rendements relativement bas par le craquage et l'hydrogenation
catalytiques des hydrocarbons aliphatic Comme l'interet principal du
traitement de certains de ces gaz, en particulier l'ethane reside dans
la production d'ethylene, l'utilisation de charges constituees de
facon predominante par des hydrocarbons aliphatic a jusqu'a present
ete necessaire
pour donner une valeur maximale aux rendements en ethylene.
Cette maximisation se produit aux depens de co-produits interessants
du craquage a la vapeur d'water du gas-oil, tels
que le propylene et le butadiene.
Du fait de la demande croissante d'hydrocarbons legers gazeux, il
etait interessant de disposer d'un procede pour preparer les gaz
legers avec des rendements plus eleves que ceux qui avaient
generalement pu etre obtenus Des hydrocarbons legers gazeux de un a
quatre atomes de carbon sont generalement produits a partir du petrole
aux depens de l'essence Il etait donc particulierement interessant de
disposer d'un procede de traitement de charges a point d'ebullition
elevee, en particulier de charges aromatiques, pour les convertir
directement en hydrocarbons leger gazeux, en tant que produit de
reaction principal Ces derniers sont plus difficiles a raffiner et
sont moins interessants pour la
production d'essence.
Il etait egalement souhaitable de mettre au point un procede qui
fournisse non seulement des rendements eleves en gaz aliphatic legers,
mais qui n'exige ni la presence d'un catalyseur ni la consommation de
charges d'alimentation liquides interessantes produites par craquage a
la vapeur d'water, tels que le naphta et les gas-oils de petrole Un
tel procede pouvait seulement trouver un developpement si l'on
parvenait a diminuer nettement le taux de cokefaction et si l'ethylene
pouvait etre tire de l'ethane a partir d'une
matiere premiere par ailleurs de faible valeur.
Dans une tentative pour parvenir a un tel procede, on decrit dans le
Brevet des Etats-Unis d'Amerique N O 4 115 467, delivre au nom de
Fowler, la production d'un hydrocarbon en C 2 a partir de charges
d'hydrocarbons superieurs par hydrogenation dans un lit fluidise Ledit
lit peut mais non necessairement, contenir un catalyseur La
temperature est maintenue au-dessus de la temperature du seuil de
reaction par alimentation de gaz de combustion chauds dans la zone
d'hydrogenation, ce qui rend le procede en question moins efficace du
point vue energetique Dans un procede apparente, on decrit dans le
Brevet des Etats-Unis d'Amerique n O 4 139 452, l'hydrogenation de
liquides tires du charbon et de liquides de craquage catalytique en
lit fluide Ce procede fournit comme certain sous-produit, de l'ethane
Toutefois,
il est principalement dirige vers la production de benzene.
On a maintenant determine selon l'invention que l'on peut produire des
hydrocarbons legers gazeux, en particulier l'ethane, a partir de
charges d'alimentation fortement aromatiques par hydrogazeification
sans la necessite d'un
catalyseur dans certaines conditions de reaction.
L'invention comprend le traitement d'une charge d'alimentation a base
d'hydrocarbons aromatiques et d'hydrogen dans une proportion
predeterminee dans un reacteur maintenu dans des conditions
operatoires controlees, de temperatures, pression et duree de sejour,
avec obtention d'ethane. La charge d'alimentation de l'invention peut
comprendre essentiellement tout hydrocarbon fluide Ledit procede est
concu pour hydrogazeifier des charges lourdes fortement aromatiques
contenant des hydrocarbons, comprenant sans nullement y etre limite,
des gas-oils, des liquides tires du charbon, des matieres premieres
residuelles, par exemples des residus du petrole, des huiles de
recyclage, des residus de premiere distillation, des residus de
distillation atmospherique, des fractions d'hydrocarbons a point
d'ebullition elevee derives de goudrons, brais, asphaltes, l'huile de
schiste,bitumes et autres, des huiles de craquage catalytique en lit
fluide, telles que des Huiles combustibles
de chauffe FCC et des Huiles decantees FCC et analogues.
L'expression "Huiles combustibles de chauffe FCC" est destinee a
comprendre les produits d'un procede de craquage catalytique en lit
fluide courant, ayant un intervalle de points d'ebullition a la
pression ambiante, d'environ 2201 C a environ 3451 C L'expression
"Huiles decantees FCC" est destinee a comprendre les produits obtenus
par un procede de craquage catalytique en lit fluide courant ayant un
intervalle de points d'ebullition d'environ 3451 C a environ
5100 C.
Une caracteristique de l'invention est la faculte d'obtenir l'ethane a
partir des atomes de carbon cycliques des composes aromatiques En
consequence, des matieres premieres contenant des composes aromatiques
non alkyles
representent un aspect prefere de l'invention.
Un gaz riche en hydrogen doit egalement etre introduit dans
l'hydrogazeifieur Cet hydrogen reagit avec la charge d'hydrocarbon en
produisant principalement du methane, de l'ethane et un liquide riche
en benzene, l'objectif de
l'invention etant de rendre maximal le rendement en ethane.
On peut effectuer l'alimentation en hydrogen par tout procede courant,
tel qu'un reformage a la vapeur d'water ou une oxydation partielle ou
par l'utilisation de gaz residuels de
raffinerie riches en hydrogen.
Le gaz hydrogenant peut etre un melange gazeux constitue
principalement, et de preference essentiellement, d'hydrogen (mesure
en volume\ L'hydrogen peut etre produit a partir d'un gaz de synthese,
qui est un melange d'hydrogen et d'carbon oxide obtenu par la reaction
de matieres carbonees, par exemple du charbon, -du coke ou des
hydrocarbons, avec de la vapeur d'water et/ou de l'oxygen Un melange
ainsi obtenu peut etre converti en un gaz constitue essentiellement
par l'hydrogen, par reaction avec de la vapeur d'water, conformement a
la reaction bien connue de deplacement du gaz a l'water, suivie d'une
elimination de la
majeure partie du gaz carbonique.
La presence de certains autres composants peut etre souhaitable dans
le gaz riche en hydrogen Il est
6 2514753
extremement utile de souligner que l'on a egalement determine que
lorsque de grandes methane sont presentes dans la charge
d'alimentation, les rendements en ethane sont
davantages augmentes.
Dans tous les cas, le taux d'hydrogen de la charge d'alimentation, a
savoir le rapport entre l'hydrogen effectivement present et celui qui
serait stoechiometriquement requis pour convertir tout le carbon de
la charge d'alimentation en methane, doit etre maintenu au-
dessus d'environ 0,5 On a trouve que le rendement en ethane
augmente en fonction de l'augmentation du taux d'hydrogen.
Toutefois, un taux superieur a environ 4 n'apporte aucune
amelioration sensible.
On peut mettre en oeuvre la reaction entre la charge
d'hydrocarbon et l'hydrogen dans tout reacteur convenable.
Par exemple, on peut utiliser un reacteur a lit fixe, a lit fluidise,
a recyclage de gaz ou a entrainement de matieres solides, le choix du
reacteur dependant du profil de temperatures, du temps de sejour et
des caracteristiques de la charge d'alimentation, desires Par exemple,
on peut utiliser des reacteurs a lit fluidise et a recyclage de gaz
pour maintenir un profil de temperature approchant, sinon atteignant
en fait es conditions isothermiqus-Des reacteurs a entrainement de
matieres solides sont utilises d'autre part de facon plus appropriee
lorsque de courtstemps de sejour, par exemple, inferieurs a 1 (une)
seconde sont desires De preference, la reaction est mise en oeuvre
dans un lit
fluidise non catalytique de matiere inerte, tels que silice-
alumine, bauxite, sable, zircon, quartz, magnesie alumine,
magnesie-alumine et autres.
Les conditions de reaction necessaires pour obtenir des rendements
eleves en ethane et une selectivite optimale d'ethane doivent etre
soigneusement reglees La temperature moyenne dans la zone de reaction
doit etre maintenue entre environ 5931 C et environ 8710 C, de
preference dans l'intervalle d'environ 649 WC a environ 816 WC La
pression absolue totale dans la zone de reaction doit etre comprise
dans l'intervalle d'environ 20,7 10 A 172 105 Paun intervalle de 34,5
105 A 138 10 Pa etantprefere En dernier lieu, le temps de sejour des
reactifs dans le reacteur doit etre inferieur a environ 240 secondes
et de facon souhaitable inferieur a secondes Pour obtenir une
selectivite augmentee (rapport en poids entre l'ethane et le methane
produits) du rendement, un temps de sejour inferieur a 3 secondes ou
meme a 1 seconde
est souhaitable.
Le maintien des conditions de reaction dans ces intervalles prescrits
est important En particulier, on a decouvert dans le cadre de
l'invention que la ethane vis-a-vis du methane diminue lorsque la
temperature augmente et que, dans des conditions operatoires donnees
la ethane peut etre davantage amelioree en
operant aussi pres de la condition isothermique que possible.
En outre, ceci peut etre realise en reduisant simultanement
au minimum la production de coke.
Compte-tenu des decouvertes precitees, il est souhaitable de
prechauffer la charge d'alimentation, avant la reaction Ceci peut
realise en melangeant l'hydrocarbon et
l'hydrogen, et en prechauffant consecutivement le melange.
Toutefois, dans certains cas, il est souhaitable de prechauffer
l'hydrocarbon et l'hydrogen separement a la meme temperature ou a des
temperatures differentes, et de les melanger conjointement avant ou
lors de leur introduction
dans le reacteur.
Dans tous les cas, l'hydrocarbon et l'hydrogen sont prechauffes de
telle facon que la "temperature de prechauffage mixte" de la matiere
premiere composite a base d'hydrogen et d'hydrocarbon (a savoir, la
temperature du melange prechauffe ou la temperature une fois que les
reactifs ont ete melanges ensemble) se trouve en dessous de la
temperature de reaction, mais est assez elevee pour maintenir la
temperature de reaction desiree pendant le temps de sejour dans la
zone de reaction La temperature de prechauffage mixte peut varier
sensiblement en fonction de la chaleur de reaction, du degre auquel la
reaction se deroule, de l'efficacite de l'isolation thermique du
reacteur et des
dimensions interieures dudit reacteur.
Une temperature de prechauffage mixte minimale de 5931 C est preferee
Une temperature superieure allant jusqu'a celle a laquelle la zone de
reaction doit etre maintenue est preferable, car elle autorise une
operation plus proche des conditions isothermiques Une variation de
temperatures de moins de 281 C, de preference de moins de 110 C est
desiree
dans toute la zone de reaction.
En observant les parametres precites, on trouve que l'on peut obtenir
un rendement en ethane d'au moins 20 % en poids, par rapport a la
charge d'hydrocarbon En general, le rendement en ethane est compris
dans l'intervalle d'environ a environ 60 % en poids, tandis que la
cokefaction est maintenue en dessous de 5 % en poids, generalement en
dessous
de 3 % en poids de la matiere premiere de charge.
Le dessin annexe est un schema du procede de l'invention. Le procede
de l'invention est destine a la production d'ethane avec des
renxdenmelts eleves Des charges d'hydrocarbons aromatiques sont
soumises a une hydrogazeification, sans la necessite d'un catalyseur
et dans des conditions atteignant
ou approchant la condition isothermique.
La hydrogen present, par rapport a la charge d'hydrocarbon, est au
moins suffisante pour convertir une partie majeure de la teneur de la
charge en matiere aromatique en hydrocarbons satures gazeux Toutes les
autres variables operatoires etant maintenues constantes, une
augmentation du taux d'hydrocarbon a pour effet d'augmenter la
conversion de la charge d'hydrocarbon en produit gazeux,
d'augmenter le rapport du pourcentage d'ethane obtenu au poux-
centage de methane obtenu, et de dimin Mler Je taux de cokefaction.
Une caracteristique importante de l'invention reside a la fois dans la
charge d'alimentation utilisee et dans la
facon suivant laquelle la reaction est effectuee.
Conformement a l'invention, la production d'ethane est rendue maximale
en s'accompagnant d'une diminution imprevue de la cokefaction En
outre, ceci est obtenu sans la necessite d'un catalyseur. La charge
d'alimentation presente de preference une g aromaticite d'au moins 40
%, de facon davantage preferee 50 a % Elle peut etre, par exemple,
constituee par un liquide
tire du charbon.
Encore d'autres avantages sont obtenus en effectuant une alimentation
avec une grande methane en meme temps que celle de l'hydrogen dans le
gaz hydrogenant, par exemple en quantites comprises dans l'intervalle
d'environ % en moles a environ 75 % en moles par rapport a la quantite
totale d'hydrogen Ce methane ajoute a un effet favorable sur
l'equilibre de la reaction et augmente la selectivite en diminuant les
forces d'entrainement cinetique
qui agissent pour craquer l'ethane produit en methane.
On declenche le procede qui satisfait ainsi les objectifs de
l'invention, en delivrant la charge de liquide tire du
charbon/hydrogen dans le fond d'un reacteur maintenu a la pression
absolue de 103 10 Pa et a la temperature de 7601 C Le reacteur est de
preference un lit fluidise de particules de silice-alumine ayant une
granulometrie inferieure a 100 microns Les produits de reaction
quittent le reacteur a son sommet et sont immediatement trempes par
refroidissement. Toute la chaleur necessaire pour la reaction
d'hydrogenation est fournie par le ou les prechauffages du melange
d'hydrocarbon/hydrogen auxquels s'ajoute la chaleur de reaction
exothermique Selon un autre objectif, dans un mode de realisation
prefere, on se propose d'effectuer la reaction au voisinage des
conditions isothermiques L'utilisation d'un reacteur de type a lit
fluidise facilite les objectifs precites Au cas o la chaleur de
reaction exothermique varie, provoquant une variation de temperature
dans le lit fluidise, une regulation auxiliaire peut etre requise pour
maintenir les conditions prevues Une regulation auxiliaire peut etre
obtenue dans un tel cas en ajoutant (ou en eliminant) des matieres
solides du lit qui sont a une temperature donnee pour compenser ces
variations. On peut traiter l'effluent produit a partir du reacteur en
vue de la recuperation de l'ethane par des
2514753
methodes courantes Ainsi, par exemple, on peut envoyer les produits de
reaction dans un refroidisseur dans lequel on separe les composants
aisement condensables a partir du courant de produit, tandis que les
produits gazeux continuent leur progression pour leur traitement
ulterieur Lesdits produits aisement condensables comprennent
typiquement des
hydrocarbons aromatiques liquides et de l'water.
Apres le refroidissement, on peut laver l'effluent gazeux Une huile
est normalement utilisee pour laver les -produits gazeux des dernieres
traces d'aromatic hydrocarbon liquide On peut ensuite envoyer l'huile
dans un rectificateur pour recuperer Q'
aromatic hydrocarbon
liquide avant de la recycler dans le stade de lavage.
Apres l'elimination de toute aromatic hydrocarbon et d'water a partir
de l'effluent produit, ledit effluent produit est couramment constitue
de methane, ethane, et de quantites mineures de propane, ethylene et
d'autres hydrocarbons gazeux, d'carbon oxides et d'hydrogen n'ayant
pas reagi On peut traiter ulterieurement ce melange de produit gazeux
par des methodes bien connues dans la technique Generalement, ceci
implique une separation
cryogenique etagee.
La representation d'un systeme 2 dans-lequel on peut mettre en oeuvre
le procede pour rendre maximale la production d'ethane a partir de
l'hydrogazeification d'un
aromatic hydrocarbon, est illustree dans le dessin annexe.
Le systeme 2 comprend un reacteur d'hydrogazeification 4, un systeme
d'appoint en hydrogen 6
et un systeme de separation du produit 8.
Le systeme d'appoint en hydrogen 6 comprend une tour de reformage du
methane 10, un reacteur detransformation d'carbon oxide 12, et un
systeme d'elimination de gaz
carbonique 14.
Le systeme de separation du produit 8 comprend un systeme de
recuperation des matieres aromatiques 16, un systeme d'elimination des
gaz acids18 et un systeme de
separation cryogenique 20.
Dans le procede, on envoie des hydrocarbons fortement h ll 2514753
aromatiques, tels que des liquides tires du charbon, des fuels oils de
pyrolyse, des huiles de craquage sur lit catalytique fluide, et des
goudrons de gazeification du charbon, par la conduite 22 et on les
melange avec de l'hydrogen en provenance de la conduite 24 On
introduit le melange d'hydrocarbon-hydrogen par la conduite 26 dans le
cote froid d'un echangeur de chaleur 28 Le produit de la partie
superieure du reacteur d'hydrogazeification passe directement, par la
conduite 30, dans le cote chaud de
l'echangeur de chaleur 28.
Le melange chauffe d'hydrocarbon et d'hydrogen est
envoye dans un separateur liquide/vapeur 32 Dans celui-
ci, le liquide est separe de la vapeur et envoye par la conduite 34
dans le reacteur d'hydrogazeification 4 La vapeur qui se trouve a la
partie haute s'echappe par la conduite 36 et se melange avec
l'hydrogen recycle qui est delivre dans le reacteur
d'hydrogazeification 4 par la hydrogen 38. Le reacteur
d'hydrogazeification 4 est maintenu dans une condition essentiellement
isothermique dans l'intervalle de 5930 C A 8711 C et fait appel
principalement a la chaleur de reaction exothermique et au
prechauffage de la charge d'alimentation pour assurer la chaleur
necessaire On utilise des moyens courants pour reguler le reacteur
d'hydrogazeification 4 dans la condition isothermique.
Le produit refroidi en provenance du cote chaud de l'echangeur de
chaleur 28 poursuit sa progression dans un separateur liquide/vapeur
40 Les produits plus lourds de la partie basse du separateur 40 sont
evacues par la conduite 42 et traites avec d'autres composes
polyaromatiques produits dans le systeme Le produitde la partie haute
passe dans conduite 44 qui passe a travers le cote chaud d'un
echangeur de chaleur 46 et de la dans le systeme de separation du
produit 8 Le produit dela conduite 44 est tout d'abord envoye dans le
systeme de recuperation des matieres aromatiques 16 dans lequel le
produit en C 6 + est separe du produit gazeux Les composes
monoaromatiques, tels que BTX sont envoyes dans la conduite 48, tandis
que les composes polyaromatiques sont envoyes dans la conduite 50 pour
etre reunis avec les composes polyaromatiques *de la conduite 42 On
envoie l'hydrogen n'ayant pas reagi et d'autres produits gazeux en
provenance du systeme de recuperation des matieres aromatiques, par la
conduite 52 dans le systeme d'elimination des gaz acids18 dans lequel
H 2 S, NH 3 et H 20 sont separes et decharges par la conduite 54 Le
produit gazeux restant est envoye par la conduite 56 par le systeme de
separation cryogenique 20 Dans celui-ci, de l'hydrogen de haute purete
est extrait pour etre envoye par la conduite 58 directement dans la
conduite d'alimentation en hydrogen 48 Le methane separe dans le
systeme de separation cryogenique 20 est envoye par la
conduite 60 dans le systeme d'appoint en hydrogen 6.
L'ethane produit est decharge par la conduite 62.
L'hydrogen d'appoint est produit d'une facon classique dans une tour
de reformage du methane a la vapeur d'water 10 chauffee au methane
dans laquelle le methane en provenance du systeme de separation
cryogenique 20 est delivre a la fois en tant que charge d'alimentation
et combustible, respectivement par les conduites 60 et 61 On peut
egalement utiliser des techniques de pointe de plus grande efficacite,
tel qu'un reformage energetique Le produit en provenance de la tour de
reformage du methane a la vapeur d'water 10 est delivre dans le
reacteur de tranbtora aation d'carbon oxide 12 par la conduite 35 puis
dans le systeme d'elimination des gaz acides 14 par la concniite 37
dans lequel le gaz carbonic acids et d'autres impuretes sont elimines
de l'hydrogen par la conduite 64 L'hydrogen recoit une elevation de
pression dans un compresseur 66 avant d'etre delivre dans le cote
froid de l'echangeur de chaleur 46 dans lequel il est prechauffe
L'hydrogen prechauffe est delivre directement dans le reacteur
d'hydrogazeification 4 par la conduite 38 et est egalement melange via
la conduite 24 avec la charge d'hydrocarbon pour etre delivre dans le
reacteur d'hydrogazeification 4 via l'echangeur 28. Le systeme
comprend egalement des moyens pour produire en variante de l'hydrogen
Un gazeificateur par oxydation partielle 68 et un groupe de separation
a air 70 sont prevus pour produire de l'hydrogen (par l'intermediaire
de gaz de synthese) a partir de l'oxydation partielle d'une fraction
des matieres polyaromatiques provenant de la conduite 42 La conduite
72 est representee en tant que variante pour delivrer les matieres
polyaromatiques dans le gazeificateur a oxydation partielle 68 Le
gazeificateur par oxydation partielle 68 a pour effet de faire reagir
l'hydrocarbon liquide provenant de la conduite 72 avec de la vapeur
d'water delivree a partir de la conduite 74 et de l'oxygen en
provenance du groupe de separation a air 70 Pour l'hydrogen produit
dans le gazeificateur a oxydation partielle 68, est prevu une conduite
78 qui peut etre utilisee le cas echeant pour delivrer le gaz de
synthese dans le systeme de purification de l'hydrogen associe a la
tour de reformage du
methane a la vapeur d'water.
L'invention sera mieux comprise en se referant aux exemples suivants
qui sont destines a l'illustrer sans
nullement limiter le cadre et l'esprit de ladite invention.
Exemple 1
On alimente avec un liquide tire du charbon, a point d'ebullition
superieur a 2040 C, un reacteur a lit fluidise, pourvu d'un agitateur,
a un debit 0,41 kg par heure en meme temps que 0,21 kg par heure
d'hydrogen pur La temperature moyenne de la zone de reaction est de
7330 C, le reacteur etant isothermique a moins de 5,551 C Les autres
conditions operatoires comprennent une pression absolue de 103 105 Pa,
un taux d'hydrogen de 2,25 et un temps de sejour de
126 secondes.
Le rendement en pourcents a partir de l'hydrogenation (par rapport au
poids du liquide de charbon) est de 59 % de methane, 29 % d'ethane, 23
% de liquide
aromatique et 4 % de coke.
Exemple 2 On alimente avec un fuel oil de pyrolyse, derive en tant que
sous-produit d'un gaz oil de craquage a la vapeur d'water, un reacteur
a lit fluidise a un debit de 0,41 kg par heure en meme temps qu'avec
0,41 kg parheure d'hydrogen La temperature moyenne de la zone de
reaction est de 7520 C, avec un maximum de 8101 C Les autres
conditions operatoires comprennent une pression absolue del O 3 10 Pa,
un taux d'hydrogen de 4,2, et un temps de sejour de 61 secondes. Le
rendement en pourcents a partir de l'hydrogenation (par rapport au
poids du fuel oil) est de 23 % de methane, 25 % d'ethane, 55 % de
liquides aromatiques
et 4 % de coke.
Exemple 3 On alimente un reacteur a lit de garnissage avec une huile
combustible de chauffe obtenue par craquage catalytique en lit fluide,
a un debit de 0,041 kg par heure et avec de l'hydrogen a un debit de
0,02 kg par heure Le lit est compose d'eclats de quartz d'une
dimension passant par un tamis a ouverture de maille comprise entre
1,397 mm a 1, 651 mm La temperature moyenne de la zone de reaction est
de 7741 C et la temperture maximale du reacteur est de 8430 C. Les
autres conditions de reaction comprennent une pression absolue de 41 o
5 paun taux d'hydrogen de 3,0 et un temps de
sejour de 1 seconde.
Le rendement en pourcents a partir de l'hydrogenation precite est de
35 % de methane, 22 %
d'ethane, 51 % de liquides aromatiques et-1 % de coke.
Exemple 4 On alimente un reacteur a lit fluidise muni d'un agitateur,
avec du naphthalene (C 10 H 8) de qualite chimique a un debit de 0,83
kg par heure et avec de l'hydrogen a un debit de 0,21 kg par heure La
temperature moyenne de la zone de reaction est de 7381 C, le reacteur
etant maintenu a moins de 5,550 C dans la condition d'isothermique Les
autres conditions de reaction comprennent une pression absolue de 103
l O 5 Pa,un taux d'hydrogen de 1,9 et un temps de sejour de
82 secondes.
Les produits de la reaction representent 44 % de methane, 25 %
d'ethane, 41 % de liquides aromatiques et 3 %
de coke.
Exemple 5
On repete le mode operatoire de l'exemple 3 en utilisant une pression
absolue de 103-10 Pa-On fait passer la charge d'alimentation dans la
zone de reaction a des debits variables pour determiner l'effet des
temps de sejour sur la
selectivite de production de l'ethane par rapport au methane.
Les resultats sont les, suivants: Temps de sejour Selectivite
(ethane/methane en poids) 25 secondes 0,1 secondes 0,3 secondes 0,4 3
secondes 0,5 2 secondes 0,6 Les resultats precites indiquent la
selectivite nettement accrue de la production d'ethane, obtenue avec
des temps de sejours plus courts conformement au procede
de l'invention.
Il est entendu que l'on peut mettre en oeuvre l'invention suivant de
nombreuses modifications et variantes
sans toutefois s'ecarter de son cadre et son esprit.
16 2514753
Claims
_________________________________________________________________
REVENDICATIONS
1 Procede pour la preparation de l'ethane caracterise par le fait
qu'il comprend: a) l'introduction dlune charge d'alimentation composee
d'hydrocarbons aromatiques et d'hydrogen dans une zone de reaction non
catalytique, la hydrogen etantau moinsegalea 0,5 fois les besoins
stoechiometriques pour convertir tout le carbon de ladite charge en
methane; b) la reaction de ladite charge a une temperaturecom- prise
entre 593 C et 871 C et sous une pression absolue comprise entre 20,7
10 Paet 172 10 5 pendant une duree inferieure a 240 secondes; c)
l'evacuation du produit de reaction resultant contenant l'ethane a
partir de ladite zone; et d) le refroidissement immediat dudit
produit.
2 Procede selon la revendication 1, caracterise par le fait que la
zone de reaction comprend un lit fluidise de matieres inertes.
3 Procede selon la revendication lou 2, caracterise oar le fait que
les hydrocarbons de la charge sont aromatiques a raison d'au moins 40
% en moles.
4 Procede selon la revendication X 2 ou 3, caracterise par le fait
qu'il comprend le stade supplementaire de l'addition de methane a
l'hydrogen.
5 Procede selon la revendication 1,2 ou 3,caractemls par le fait qu'il
comprend le stade supplementaire d'addition de methane a l'hydrogen
dans le gaz hydrogenant en quantites de l'ordre d'environ 25 % en
moles a environ 75 % en moles par rapport a la quantite totale
d'hydrogen.
6 Procede selon l"ue qelcoxle des revendications precdentes,
caracterise par le fait que la zoe de reacticb est essentiellement
isothermique.
7 Procede selon l'ume quelconque des revendications prcdentes,
caracterise par le fait que l'on chauffe la charge dans la zone de
reaction pratiquement exclusivement avec la ciialeur de reaction de
ladite charge.
8 Procede selon l'mie quelconque des revendications precedentes,
caracterise par le fait que le temps de sejour est inferieur a environ
3 secondes. 2 514753
9 Procede selon la revendication 8, caracterise par le fait que la
hydrogen est comprise entre 1 et 4 fois les besoins stoechiometriques
pour convertir tout le carbon de la charge en methane.
10 Procede selon la revendication 9, caracterise par le fait que la
temperature de la zone de reaction est comprise entre 649 C et 816 C.
11 Procede selonl'ume quelconque des revendications precedert
caracterise par le fait que la pression absolue dans la zon e reaction
est comprise entre 34,5 105 Pa et 138 105 Pa.
12 Procede selonl'une quelcox'iee desrevendications preceder
caracterise par le fait que le temps de sejour dans la zone de
reaction est inferieur a 1 seconde.
13 Procede selon l'une quelconque des revendications preceder
caracterise par le fait que l'on prechauffe l'hydrocarbon aroaatique a
ux temperature d'au moins 593 C avant son introduction dans la zone de
reaction.
14 Procede selon la-revendication 13, caracterise par le fait que l'on
prechauffe l'hydrogen a une temperature d'au moins 593 C avant son
introduction dans la zone de reaction.
15 Procede selon la revendication 14, caracterise par le fait que l'on
melange l'hydrogen avec l'hydrocarbon aromatique dans la zone de
reaction.
16 Procede selon l'une quelconquedesrevendicationsprecedei caracterise
par le fait que l'hydrocarbon de la charge comprend des matieres
aromatiques non alkylees.
17 Procede selon l'unequelconquedesrevendicationsprecedei caracterise
par le fait qu'il comprend le stade supplementaire de la production
d'une fraction de l'hydrogen a partir du methane produit dans la
reaction d'hydrogazeification.
18 Procede selonl'unle quelconquedes revendications precede
caracterise par le fait qu' il comprend en outre le stade de la
production d'une fraction de l'hydrogen a partir des matieres
polyaromatiques produites dans la reaction d'hydrogazeification.
? ?
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