close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Моделирование массопереноса в капельно-пленочных системах с использованием регуляризованной разностной схемы в испарительной литографии

код для вставкиСкачать
На правах рукописи
Колегов Константин Сергеевич
Моделирование массопереноса
в капельно-пленочных системах
с использованием регуляризованной
разностной схемы в испарительной
литографии
05.13.18 Математическое моделирование,
численные методы и комплексы программ
Автореферат диссертации на соискание ученой степени
кандидата физико-математических наук
Астрахань — 2018
Работа выполнена в федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего образования «Астраханский государственный университет».
Научный руководитель: Лобанов Алексей Иванович, доктор
физико-математических наук, профессор, профессор кафедры информатики и вычислительной математики федерального государственного автономного образовательного учреждения высшего образования
«Московский физико-технический институт (государственный университет)».
Официальные оппоненты:
Сахарова
Людмила
Викторовна,
доктор
физикоматематических наук, доцент, профессор кафедры фундаментальной и
прикладной математики федерального государственного бюджетного
образовательного учреждения высшего образования «Ростовского
государственного экономического университета (РИНХ)», г. Ростов-наДону;
Лебедев-Степанов Петр Владимирович, кандидат физикоматематических наук, заведующий лабораторией самоорганизации наночастиц и фотоники ансамблей наночастиц Центра фотохимии РАН
федерального государственного учреждения «Федеральный научноисследовательский центр «Кристаллография и фотоника» Российской
академии наук», г. Москва.
Ведущая организация — федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Южный федеральный
университет», г. Ростов-на-Дону.
Защита состоится ≪28≫ июня 2018 г. в 12:00 ч. на заседании диссертационного совета Д 212.142.03 при ФГБОУ ВО «МГТУ «СТАНКИН»
по адресу: 127055, г. Москва, Вадковский переулок, д. 1.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке и на сайте ФГБОУ
ВО «МГТУ «СТАНКИН», www.stankin.ru.
Автореферат разослан
Ученый секретарь
диссертационного совета
Д 212.142.03
к.т.н.
≪
≫
2018 г.
Т.Б. Тюрбеева
Введение. Общая характеристика работы
Актуальность проблемы. Испаряющиеся с непромокаемого основания жидкости являются открытыми системами с переменной массой. Такие системы привлекают внимание исследователей как с фундаментальной, так и с практической точки зрения. Капли и пленки
используются в приложениях различных сфер деятельности. В технике — разработка новых технических устройств, микроэлектроника, оптика, сенсорные устройства и другие (например, создание прозрачных
электропроводящих покрытий (Layani M. et al., 2009; Shimoni A. et al.,
2014)). В нанотехнологии и оптоэлектронике — производство наноструктур, создание структурированных поверхностей и фотонных кристаллов
(Utgenannt A. et al., 2013; 2016). В медицине — тестирование лекарственных средств и диагностика заболеваний (метод клиновидной дегидратации (Шабалин В. Н., Шатохина С. Н., 2001)). В биофизике — изучение
механических свойств молекул ДНК и РНК, сохранение биоматериалов.
Одним из феноменов, требующих теоретического объяснения, является возникновение течения и перераспределение микро- и наночастиц
в результате испарения. Математическое описание явления дегидратационной самоорганизации в высыхающих жидкостях — задача актуальная, потому что построение моделей распределения компонентов поможет решить фундаментальную научную проблему, заключающуюся в
выявлении механизмов структурообразования в исследуемых открытых
системах и управлении данными механизмами.
Степень разработанности темы. В настоящее время имеется
целый ряд моделей, посвященных массопереносу в высыхающих каплях
и пленках (Deegan R.D. et al., 2000; Fischer B.J., 2002; Tarasevich Yu.Yu.
et al., 2011; Okuzono T. et al., 2009 и другие), но работа в данном направлении не прекращается. Это связано с необходимостью учета множества
различных эффектов, каждый из которых удобнее детально рассматривать в отдельно взятой модели. Одновременный учет множества эффектов в рамках одной модели значительно усложняет уравнения, входящие
в нее. Зачастую это приводит к тому, что стандартные численные методы не позволяют решить нелинейную задачу. Поэтому возникает необходимость разработки новых численных методов или модификации уже
имеющихся. Также существуют несколько альтернативных подходов в
описании процессов переноса массы в испаряющихся коллоидных жидкостях. Некоторые из них мало развиты ввиду сложности реализации
(нестационарные модели). Но не исключено, что эти подходы окажутся более результативными. Кроме того, появление новых приложений,
таких как испарительная литография (Harris D.J. et al., 2007), должно
сопровождаться их детальным теоретическим исследованием. Это позволит понять как можно улучшить существующий метод, к примеру, с
3
целью получения структур на микро- и наноуровне, повторяющих шаблон с большей точностью. К примеру, шаблоном может быть маска,
размещенная над жидкостью (Harris D.J. et al., 2007). В результате испарение вдоль поверхности капли (пленки) происходит неравномерно,
что приводит к возникновению компенсационных потоков. Эти потоки сносят коллоидные части в области под отверстиями в маске, где
испарение наиболее интенсивное. Таким образом, при математическом
описании процесса необходимо учитывать возможность наличия маски.
Цели и задачи исследования. Цель диссертационного исследования заключается в построении математической модели массопереноса
в капельно-пленочных системах, используемых в испарительной литографии. Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие научные задачи:
1) проанализировать состояние проблемы по направлению исследования и установить взаимосвязи массопереноса в капельнопленочных системах с гравитационными, капиллярными и вязкими силами, а также со скоростью и неравномерностью испарения;
2) построить нестационарную модель массопереноса в высыхающих
жидкостях, в том числе и в коллоидных, которые применяются в
испарительной литографии;
3) предложить разностную схему для решения уравнений модели и
разработать алгоритмы расчета скорости радиальных течений в
капле или пленке, массовой доли коллоидных частиц и толщины
жидкого слоя во времени и пространстве;
4) создать комплекс программ для проведения вычислительного эксперимента и исследования массопереноса, возникающего в процессе испарения капель и пленок на твердой поверхности;
5) сравнить квазистационарный и нестационарный подходы в моделировании динамики жидкости испаряющихся капель, сопоставить результаты расчетов с экспериментальными данными других авторов и оценить границы применимости квазистационарного
подхода;
6) предложить и проанализировать метод получения кольцевых
структур из коллоидных частиц, в основе которого лежит испарительная литография.
Объект исследования. Капельно-пленочные системы являются
объектом исследования данной работы. В диссертации теоретически
изучены высыхающие с непроницаемой горизонтальной поверхности
жидкости (без примесей и коллоидные).
Предмет исследования. Массоперенос в каплях и пленках, возникающий в процессе испарения жидкости с подложки, является предметом исследования данной работы.
4
Методы исследования. Описание математической модели массопереноса выполнено с применением уравнений неразрывности,
конвекции–диффузии и движения, полученных из рассмотрения баланса массы и импульса в элементарном объеме. Численные расчеты проводились с использованием программного комплекса, разработанного на
языке Maple.
Научная новизна результатов исследования:
∙ установлены взаимосвязи массопереноса в капельно-пленочных системах с гравитационными, капиллярными и вязкими силами, а
также со скоростью и неравномерностью испарения, которые ранее не рассматривались в совокупности;
∙ на основании установленных взаимосвязей построена нестационарная математическая модель, описывающая массоперенос в испаряющейся капле или пленке, в которой учтены вязкие, капиллярные
и гравитационные силы, а также скорость и неравномерность испарения под маской;
∙ оценены границы применимости квазистационарного подхода в моделировании динамики жидкости высыхающей капли по отношению к скорости испарения и временной стадии процесса;
∙ предложена и реализована регуляризованная Θ-схема, являющаяся модификацией параметрической двухслойной шеститочечной
разностной схемы, для решения плохо обусловленной задачи о высыхающей капле (пленке);
∙ разработаны алгоритмы расчета скорости радиальных течений в
капле или пленке, массовой доли коллоидных частиц и толщины
жидкого слоя во времени и пространстве, реализованные в комплексе программ на основе предложенной модификации численной
схемы;
∙ предложен метод получения кольцевых структур из коллоидных
частиц, в основе которого лежит испарительная литография.
Теоретическая и практическая значимость работы. Построенная модель, разработанная численная схема и проведенные расчеты
вносят вклад в понимание нелинейных процессов дегидратационной самоорганизации, которые недостаточно изучены теоретически. Проведенные исследования способствуют объяснению механизмов переноса
коллоидных частиц в высыхающих каплях и пленках. В перспективе
результаты данных исследований позволят в будущем научиться эффективно управлять методом испарительной литографии. Например,
получать микро- и наноструктуры нужной формы с большей точностью
в размерах.
Разработанный соискателем комплекс программ позволяет проводить расчеты массопереноса в испаряющихся чистых и коллоидных
5
жидкостях: каплях и пленках на непромокаемых горизонтальных подложках, в открытых и закрытых маской цилиндрических ячейках
микро- и миллиметровых размеров. С помощью программного комплекса возможно рассчитать скорость радиального течения, динамику формы поверхности жидкости, эволюцию массовой доли коллоидных частиц
во времени и пространстве при различных модельных законах испарения и параметрах: концентрация частиц, вязкость, объем жидкости и
другие.
Основные положения, выносимые на защиту:
∙ нестационарная модель, описывающая массоперенос в испаряющихся каплях и пленках, в том числе жидкостях, содержащих коллоидные частицы, особенность которой заключается в совместном
учете вязких, капиллярных и гравитационных сил, а также скорости и неравномерности испарения под маской;
∙ регуляризованная Θ-схема, которая является модификацией параметрической двухслойной шеститочечной разностной схемы, для
решения плохо обусловленной задачи о высыхающей капле (пленке);
∙ комплекс программ, основанный на предложенной модификации разностной схемы, который позволяет вычислять скорость
радиальных течений в капле или пленке, динамику границы
«жидкость–газ» и эволюцию массовой доли коллоидных частиц
в процессе испарения;
∙ метод получения кольцевых структур из коллоидных частиц, в
основе которого лежит испарительная литография.
Достоверность положений, выносимых автором на защиту диссертации, обеспечивается качественным и количественным соответствием
результатов расчетов экспериментальным данным и результатам вычислительных экспериментов других авторов.
Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на конференциях и иных научных мероприятиях. Основные из
них:
∙ XX международная конференция «Математика. Экономика. Образование», пос. Дюрсо, 27 мая–3 июня 2012 г.;
∙ VII всероссийская школа-семинар «Математическое моделирование и биомеханика в современном университете», пос. Дивноморское, 28 мая–1 июня 2012 г.;
∙ 14-й международный научно-промышленный форум «Великие реки» (экологическая, гидрометеорологическая, энергетическая безопасность), Нижний Новгород, 2012 г.;
∙ вторая международная конференция и всероссийская молодежная
школа «Процессы самоорганизации в высыхающих каплях мно6
гокомпонентных жидкостей: эксперименты, теории, приложения»,
Астрахань, 17–22 сентября 2012 г.;
∙ международная конференция «Математическое моделирование и
вычислительная физика», Дубна, 2013 г;
∙ IX всероссийская школа-семинар «Математическое моделирование и биомеханика в современном университете», пос. Дивноморское, 26–30 мая 2014 г.
∙ 57-я научная конференция МФТИ с международным участием,
г. Долгопрудный, 24–29 ноября 2014 г;
∙ конференция КОМОД-2017 в г. Санкт-Петербург 3 и 4-го июля
2017 г.
Публикации по теме диссертации. Основное содержание диссертационного исследования отражено в 12 публикациях соискателя:
∙ статей в журналах, входящих в Scopus — 1 [1];
∙ статей в журналах, входящих в перечень рецензируемых научных
изданий, в которых должны быть опубликованы основные результаты диссертаций на соискание ученой степени кандидата наук, на
соискание ученой степени доктора наук — 4 [1–4];
∙ статей в прочих изданиях — 1 [5];
∙ тезисов в прочих изданиях — 6 [6–11];
∙ зарегистрированных программ — 1 [12].
Личный вклад автора. В работах, опубликованных в соавторстве, автору диссертации принадлежат следующие результаты: в [2, 4,
6–8] проведение численных расчетов; в [4] добавление объемных сил в
систему уравнений математической модели, анализ расчетных данных
и выводы.
Связь с научными проектами. В основу диссертационного исследования положены работы, выполненные в 2012–2017 годах
в Астраханском государственном университете, Московском физикотехническом институте (государственном университете) и Каспийском
институте морского и речного транспорта филиале ФГБОУ ВО «ВГУВТ» в рамках проектов:
∙ Минобрнауки РФ 1.588.2011 «Математическое моделирование процессов самоорганизации в системах микро- и наночастиц» (исполнитель);
∙ ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной
России» на 2009–2013 годы «Вовлечение организаций высшего профессионального образования в систему подготовки высококвалифицированных молодых специалистов в области приложений суперкомпьютерных технологий», госконтракт 14.A18.21.2086 (исполнитель);
∙ РФФИ 13-01-90711-мол_рф_нр «Математическое моделирование
7
радиального течения жидкости в испаряющейся капле на базе
нестационарного подхода» (руководитель);
∙ РФФИ 17-11-20112-Д_с «Самоорганизация в высыхающих каплях
и пленках» (руководитель).
Соответствие паспорту специальности. Работа соответствует
паспорту специальности 05.13.18 «Математическое моделирование, численные методы и комплексы программ» по следующим пунктам.
Пункт 3. Разработка, обоснование и тестирование эффективных
вычислительных методов с применением современных компьютерных
технологий.
Пункт 4. Реализация эффективных численных методов и алгоритмов в виде комплексов проблемно-ориентированных программ для проведения вычислительного эксперимента.
Пункт 5. Комплексные исследования научных и технических проблем с применением современной технологии математического моделирования и вычислительного эксперимента.
Объем и структура работы. Работа состоит из введения, четырех глав, заключения, приложения и списка литературы из 164 наименований. Объем диссертации — 161 стр.
Основное содержание работы
Во введении обоснована актуальность исследуемой проблемы,
сформулированы цели и задачи диссертационной работы. Раскрывается
научная новизна, теоретическая и практическая значимость.
В первой главе приведен аналитический обзор публикаций по направлению исследования, который частично опубликован соискателем
в материалах второй международной конференции «Процессы самоорганизации в высыхающих каплях многокомпонентных жидкостей: эксперименты, теории, приложения» [5].
В первом разделе описываются явления, наблюдаемые в испаряющихся каплях, а так же их приложения в различных областях. Особое
внимание уделяется массопереносу вещества, вызванному испарением.
Хотя движение масс наблюдается и при возникновении конвективных
потоков из-за перепада температуры или концентрации раствора на поверхности капли (пленки) или в объеме жидкости. Так же следует упомянуть седиментацию частиц под действием силы тяжести, движение
воздушных масс вблизи границы раздела двух фаз и прочее внешнее
воздействие (например, акустические волны или электрические импульсы).
Во втором разделе рассказывается об основных направлениях и подходах в исследованиях по близкой тематике. В математическом моделировании массопереноса в каплях применяют дискретные, полудискретные и континуальные методы. Последние, в свою очередь, делятся на
8
динамический и кинематический подходы. Динамические модели, как
правило, основаны на квазистационарном подходе, приближении смазки или нестационарном подходе.
В третьем разделе проанализированы факторы, влияющие на массоперенос в изучаемых системах. К ним относятся свойства подложки
(теплопроводность, смачиваемость), физические и химические свойства
частиц (форма и размер частиц, скорость их диффузии и так далее),
раствора, потоки компенсационной и конвективной природы, внешнее
воздействие (вращение подложки, понижение атмосферного давения и
так далее).
В четвертом разделе приведен обзор математических моделей распределения компонентов в высыхающих на твердых основаниях жидкостях.
В пятом разделе подробно описывается приближение смазки, которое часто используется для математического описания гидродинамики
в тонком слое жидкости.
В шестом разделе сформулированы выводы на основе литературного обзора:
1) квазистационарный подход и приближение смазки имеют значительные ограничения, которые связаны с малой толщиной жидкого слоя и медленным испарением;
2) при моделировании массопереноса в жидкостях, как правило, учитываются лишь поверхностные силы, что справедливо только для
капель, размер которых меньше капиллярной длины;
3) метод испарительной литографии недостаточно изучен теоретически.
Поэтому в рамках данного диссертационного исследования определяются границы применимости квазистационарного приближения и развивается нестационарный подход в моделировании радиального течения
компенсационной природы и горизонтального перераспределения коллоидных частиц в высыхающих каплях и пленках. Существует несколько нестационарных моделей других авторов, но они, в основном, посвящены чистым жидкостям (Barash L.Yu. et al., 2009; Mollaret R. et al.,
2004 и другие). Также работа посвящена изучению влияния силы тяжести на рассматриваемые системы. Еще одна из задач диссертации — исследование испарительной литографии методами математического моделирования (описание массопереноса при неоднородном испарении с
поверхности жидкости, поверх которой размещена маска).
Во второй главе представлены исследования динамики жидкости испаряющейся с горизонтального непромокаемого основания капли
чистого растворителя. Результаты, полученные в соавторстве с Лобановым А. И., были доложены на конференциях и опубликованы в [2–4, 9].
9
В первом разделе выводятся осредненные уравнения движения жидкости в испаряющейся капле. Закон сохранения массы и уравнение движения принимают вид
ℎ 1 (ℎ)
+
= −,
(1)

 
(︂
)︂



1 


  (︁  )︁ ℎ
+
=−
+

− 2+
,
(2)



 


ℎ   
где ℎ(, ) — высота капли, (, ) — плотность потока пара, аппроксимируемая модельным законом испарения (Fischer, 2002), (, ) —
осредненная
по высоте капли скорость течения,  (, ) — давление,
√︁
=
2
1 + (ℎ/) .
Закон сохранения массы (1) совпадает с уравнением из работ предшественников (Deegan et al., 2000; Fischer, 2002). Уравнение движения (2) учитывает специфику задачи и отличается от рассматриваемых
в (Fischer, 2002) формой записи вязких слагаемых.
Капиллярное давление в капле описывается уравнением Лапласа
 =  (1/1 + 1/2 ), где  — коэффициент поверхностного натяжения, 1 и 2 — радиусы кривизны свободной поверхности жидкости. В
безразмерном виде получаем
(︂
)︂
1
1 ℎ
1 2ℎ
 =−
+
,
(3)
Ca 3 2
 
где Ca — капиллярное число. Во многих работах (Deegan R.D. et al.,
2000; Fischer B.J., 2002; Tarasevich Yu.Yu. et al., 2011; Okuzono T. et
al., 2009 и другие) для случая тонкого слоя жидкости, когда радиус
основания капли значительно превышает высоту капли ( ≫ ℎ(0, 0)),
полагается, что  ≈ 1. Тогда выражение (3) значительно упрощается
(исчезает нелинейность),
(︂
)︂
1 1 
ℎ

,
(4)
 =−
Ca  

что снижает общность модели. Но точные границы, когда следует учитывать , или неровностью свободной поверхности жидкости можно пренебречь, не определены. Есть лишь приближенные численные оценки
(Hu H., Larson R.G., 2005). Поэтому в этой диссертационной работе рассмотрение задачи начинается со случая, когда  ≈ 1 (гл. 2), и затем переходим к сложному случаю, когда  в уравнениях учитывается (гл. 3).
Запишем граничные и начальные условия задачи. По причине осевой
симметрии ℎ(0, )/ = 0, скорость в центре и на краю капли (0, ) =
(,
) = 0, )︀высота капли на краю ℎ(, ) = 0. Профиль капли ℎ(, 0) =
(︀
1 − (/)2 , где  — отношение начальной высоты капли к радиусу ее
основания, начальная скорость (, 0) = 0.
10
Проведены тестовые расчеты системы уравнений (1), (2) c замыкающим соотношением (4) для случая идеальной жидкости. Также численно решалась квазистационарная модель, полученная с помощью приближения смазки (Fischer, 2002), в которой выполнено осреднение радиальной составляющей скорости течения по толщине жидкого слоя.
Отличие квазистационарной модели заключается в том, что скорость
течения рассчитывается по следующей формуле:
(︂
(︂
)︂)︂ 2
ℎ
ℎ
1  1 

.
=
Ca   

3
Это выражение получено в результате некоторых упрощений уравнений Навье–Стокса (Fischer, 2002). Здесь  не зависит от производной
по времени, а определяется лишь формой поверхности. При Ca ≪ 1 результаты, полученные на базе двух моделей, практически не отличаются
(рис. 1).
При проведении вычислительного эксперимента использовались три
модельных закона испарения (Fischer, 2002), соответствующих экспериментам (Deegan et al., 2000):
1 − exp(−( − )2 )
,
 +ℎ
1 − th(( − 0 ))
=
,
4ℎ(0, )
=
=
2 exp(−2 )
,
ℎ(0, )
(5)
(6)
(7)
где , , 0 и  — параметры. Число  задает темп убывания  вблизи
трехфазной границы. Неравновесный параметр  определяет разность
скорости испарения в центре капли и вблизи периферии ( → 0 в случае
быстро испаряющейся жидкости и  → ∞ для нелетучей жидкости).
Число испарения  характеризует интенсивность перехода жидкости в
пар. Параметр 0 определяет точку вблизи трехфазной границы, где
значение  устремляется в ноль.
Выражение (5) описывает плотность потока пара при испарении
капли с подложки, когда  возрастает в сторону контакта трех фаз
(рис. 1a). Модельный закон (6) относится к случаю испарения капли
с подложки, размещенной над блюдцем с водой, когда  равномерна
вдоль поверхности капли (рис. 1c). Замыкающее соотношение (7) используется для описания испарения капли под колпаком с отверстием в
центре, когда  принимает максимальное значение в районе оси симметрии (рис. 1e). От характера испарения зависит направление движения
жидкости в рассматриваемой системе. Если испарение происходит более интенсивно в центральной части, то радиальный поток жидкости
11
(a)
(b)
(c)
(d)
(e)
(f)
Рис. 1. Результаты численных расчетов в пять последовательных моментов времени. На рисунке приведены плотность потока пара (a, c, e)
и осредненная по высоте капли радиальная скорость (b, d, f). Нестационарная модель обозначена линиями, квазистационарная — точками
12
направлен в эту же сторону (рис. 1f). При равномерной скорости испарения вдоль свободной поверхности жидкости и в случае относительно
быстрого испарения вблизи трехфазной границы капли радиальное течение направлено в сторону периферии (рис. 1b, 1d). Кроме того, установлено, что возможен противоток вблизи свободного края капли, зависящий от характера испарения (рис. 2a, 2b). Ранее противоток в районе
периферии наблюдался в экспериментах (Deegan et al., 2000; Bodiguel
H., Leng J., 2010).
(b)
(a)
Рис. 2. Противоток в районе трехфазной границы (на графиках безразмерные величины): (a) результаты численного расчета (врезка к
рис. 1d), (b) результаты эксперимента (Bodiguel H., Leng J., 2010)
Во втором разделе оценены границы применимости квазистационарного подхода. Проанализированы параметры задачи: физические свойства, геометрические параметры, критерии подобия, а также условия
допустимости квазистационарного подхода и приближения смазки. Рассматриваются два случая. В первом капля покоится на горизонтальном
непроницаемом основании в режиме закрепленной трехфазной границы
«жидкость-газ-подложка» (пиннинг). Во втором случае жидкость находится в открытой цилиндрической ячейке. Проведены расчеты с использованием как уравнений нестационарной математической модели,
так и уравнений квазистационарной модели, при различных значениях
капиллярного числа и скорости испарения на примере капель воды и
этиленгликоля. Используются модельные законы испарения из (Fischer,
2002; Cahile, Benihou, Cazabat, 2002). Результаты расчетов по двум моделям хорошо согласуются с экспериментальными данными (рис. 3).
Отличие значений скорости при расчетах по нестационарной и квазистационарной моделям существенно лишь на финальной стадии испарения, когда слой жидкости в центральной части становится примерно
в 30–40 раз тоньше. Значение среднеквадратичного отклонения радиальной скорости течения от экспериментальных данных при расчете по
13
(a)
(b)
Рис. 3. Сравнение результатов расчета скоростей течения с экспериментальными данными (Hamamoto et. al., 2011; Rieger, 2003): (a) вода
( ≈ 0.7,  ≈ 1.2 для квазист. модели, среднеквадратичное отклонение
 ≈ 0.47 для нестац. модели), (b) этиленгликоль ( ≈ 0.2,  ≈ 0.0526
для квазист. модели, среднеквадратичное отклонение  ≈ 0.0358 для
нестац. модели)
нестационарной модели примерно в два раза меньше соответствующего
значения для квазистационарной модели. Согласно экспериментальным
(Hamamoto et. al., 2011; Rieger, 2003) и расчетным данным скорости испарения и радиального течения жидкости зависят от ее вязкости. На
примере этиленгликоля и воды показано, что скорость тока жидкости в
подобных системах может отличаться на порядок.
В третьем разделе пересматривается вид уравнения движения с
учетом не только поверхностных сил, но и объемных,
(︂
)︂



1 


 ℎ  (︁  )︁
ℎ
+
=−
+

− 2+
− Ar ,
(8)



 


ℎ   

где Ar — число Архимеда. Результаты тестовых расчетов нестационарной модели для случая, когда Ca ≪ 1, показали, что значительное влияние на форму поверхности капли сила тяжести оказывает, когда размер
капли превышает капиллярную длину. Таким образом, уравнение движения (8) подходит для описания процессов, протекающих в микро- и
макрокаплях.
В третьей главе методами математического моделирования исследуется массоперенос в испаряющихся коллоидных жидкостях. Результаты докладывались на конференциях и опубликованы в [1,6–8,11].
В первом разделе построена модель, описывающая массоперенос в
испаряющейся коллоидной жидкости. В систему уравнений (1), (8) до14
бавлено уравнение конвекции–диффузии
(︂
)︂


1 1 


+
=
ℎ
+
,
(9)


Pe ℎ 

ℎ
где  — массовая доля коллоидных частиц, Pe — число Пекле. Полученное из рассмотрения закона сохранения массы в элементарном
объеме уравнение (9) совпадает с уравнением, которое использовалось
в работах других авторов (Okuzono T., Kobayashi M., Doi M. 2009;
Tarasevich Yu.Yu., Vodolazskaya I.V., Bondarenko O.P. 2013). Кроме того,
в модельную систему уравнений вводятся две вспомогательные величины:
1 ℎ
,
(10)
=−
Ca 
=

,

(11)
где (, ) — градиент поверхности жидкого слоя, (, ) — скорость
сдвига. Выражение для капиллярного давления (3) записывается как
отдельное уравнение, которое с учетом (10) принимает вид
1 

 = 3
+ .
(12)
 

Взяв во внимание (10), (11) и (12) уравнение движения (8) записываем в следующей форме:
(︂
)︂
(︂
)︂

Ca


1 Ca
+
( − ) = Bo +
−1
−

−
+
, (13)


ℎ
2

ℎ
где Bo = CaAr — число Бонда. Для  используется замыкающее соотношение (5). Записываются начальные условия задачи. Частицы распределены равномерно по объему, (, 0) = 0 , где 0 — начальная
массовая доля дисперсной фазы. Считаем, что в начале процесса жидкость не движется, (, 0) = 0. Начальная форма капли задается как
ℎ(, 0) = (), где
√
1
tg 
2 tg 
√
+
−√
0 ( Bo),
() =
2
Bo

Bo1 ( Bo)
0 и 1 — модифицированные функции Бесселя нулевого и первого порядка соответственно,  — краевой угол. Функция () находятся из
уравнения
( ′ )′ − Bo +  = 0,
(14)
полученного на основании условия равновесного состояния капли в начальный момент времени / + Ar ℎ/ = 0 в допущении малой
кривизны поверхности. Радиус основания капли  находится по фор15
муле
(︂
=
4
 tg 
)︂1/3
+
Bo
Bo2
−
,
11/3
18 tg  81 · 2
( tg )5/3
которая получена из условия () = 0 (Bartashevich M.V. et al., 2010).
Ставятся краевые условия: (0, )/ = (, )/ = 0, (0, ) =
(, ) = 0, ℎ(0, )/ = ℎ(, ) = 0, (0, )/ = 0, которые следуют из условий осевой симметрии, прилипания к подложке на свободном
краю капли и уравнения (9).
Результаты численных расчетов системы уравнений (1), (9)–(13) с
описанными выше граничными условиями показали, что вынос коллоидных частиц радиальным течением на периферию капли характерен также и для макрокапель (рис. 4a), что подтверждается экспериментом (Deegan R.D., 2000). Работы предшественников (Fischer, 2002;
Tarasevich Yu.Yu., Pravoslavnova D.M., 2007) затрагивают лишь частный
случай с микрокаплями. Отличие наблюдается лишь в форме двухфазной границы (рис. 4b). Геометрия профиля большего объема жидкости
характеризуется уплощенной формой. В то время как жидкий слой малого объема по форме больше напоминает сферический сегмент. Это
объясняется тем, что геометрия капли зависит от соотношения силы
тяжести и поверхностного натяжения.
(b)
(a)
Рис. 4. Результаты расчета динамики коллоидной жидкости в микрои макрокапле. На рисунке приведены: (a) массовая доля коллоидных
частиц (макрокапля); (b) толщина жидкого слоя, сплошная линия —
микрокапля (характерный размер  = 1 мм), пунктир — макрокапля
( ≈ 6.7 мм)
Во втором разделе предлагается физический метод получения коль16
цевых структур из микро- и наночастиц в результате испарения пленки
золя из цилиндрической ячейки под специальной маской (рис. 5). Данный подход изучается с помощью математического моделирования.
Рис. 5. (a) Ячейка, закрытая маской. (b) Маска из четырех кольцевых
отверстий. (c) Область рассмотрения задачи. (d) Ожидаемый результат
по перераспределению частиц и формированию твердой фазы в виде
концентрических колец (схематически)
Как и в предыдущем разделе для описания процесса используются уравнения (1), (9)–(13). Отличаются лишь некоторые граничные и
начальные условия: в силу непротекания стенки ячейки (, )/ +
(, )/ = 0, для микроячейки выполняется ℎ(, ) = ℎ(, 0) = , во
втором случае для макроячейки ℎ(, )/ = ctg , ℎ(, 0) = (), где
() является решением уравнения (14),
(︁ √ )︁

 Bo ctg 
0
ctg 
1
(︁ √ )︁ .
() = −2
+
+√
2
Bo 
Bo  Bo
1
С учетом граничного условия для () получаем выражение для краевого угла
⎛
)︃−1 ⎞
√
(︂
)︂ (︃
1
 ( Bo)
2
⎠.
√ 0
√
 = arcctg ⎝  −
−
2
Bo1 ( Bo) Bo
Модельный закон испарения записывается как  = (1 − cos(2/))
/2, где  — количество кольцевых отверстий в маске. Предложенная
соискателем аппроксимация плотности потока пара качественно согласуется с расчетами других авторов (Harris et al., 2007).
Результаты проведенных расчетов показывают, что форма двух17
фазной границы «жидкость–газ» в микро- и макроячейке отличается
(рис. 6a, 6b). Кроме того на гидродинамическом этапе массовая доля частиц значительно возрастает в местах расположения отверстий в маске
(рис. 6c–6f). В расчетах, результаты которых представлены на рис. 6c
и 6d, использовалось значение числа испарения  на порядок большее,
чем в остальных случаях (рис. 6e, 6f). Таким образом, скорость испарения — это ключевой параметр, с помощью которого можно регулировать соотношение частиц в местах под отверстиями и смежных областях. Объяснением тому является конкуренция между диффузионным
переносом и смещением потоком жидкости компенсационной природы.
Четвертая глава посвящена описанию численных методов и
комплекса программ [12], которые использовались для проведения вычислительных экспериментов в предыдущих двух главах.
В первом разделе описывается выбор метода решения. Для решения описанных выше задач выбран метод конечных разностей, который
основан на аппроксимации входящих в исходные дифференциальные
уравнения производных их дискретными (разностными) аналогами.
Во втором разделе описан процесс дискретизации уравнений. В главе 2 квазистационарная и нестационарная модели решаются численно с
использованием Θ-схемы (Stuart A.M., Peplow A.T., 1991). В отечественной литературе она больше известна как параметрическая двухслойная
шеститочечная разностная схема (Самарский А.А., Гулин А.В., 1989).
Общий вид рассматриваемых уравнений записывается как

2

− (, ) 2 − (, , )
− (, ) =  (, , , ′ ),
(15)



с начальным условием (, 0) = 0 (), граничными условиями первого рода (0, ) = 1 (), (, ) = 2 () или условиями второго рода
(0, )/ = 1 (), (, )/ = 2 (), где  в каждом конкретном
уравнении равно либо нулю, либо единице. Если порядок уравнения по
пространству выше второго, то такое уравнение можно переписать в
виде системы уравнений меньшего порядка. Это касается и произвольного порядка по времени. Таким образом, при необходимости уравнение
можно свести к общему виду (15). Так же отметим, что коэффициент
 линеаризуется за счет введения вспомогательной функции . В гл. 2
правая часть  перестает зависеть от ′ из-за использования приближения смазки, когда  ≈ 1, а в гл. 3 — из-за добавления вспомогательной
величины .
Строится сеточная аппроксимация (15) в области  ∈ [0, ]× ∈ [0,  ]


+1 − 
= Λ+1 + (1 − )Λ + +1 + (1 − ) ,

(16)




где оператор Λ =  (+1
− 2 + −1
)/ 2 +  (+1
− −1
)/(2) +   .
18
(a)
(b)
(c)
(d)
(e)
(f)
Рис. 6. Результаты расчета динамики коллоидной жидкости в микро(a, c, e) и макроячейке (b, d, f) для времени  = 0, 0.3 , 0.6 ,  ( ≈
340 с,  ≈ 1.84 мм (a, c, e) и  ≈ 20307 с,  ≈ 14.3 мм (b, d, f)). На
рисунке приведены: (a, b) толщина жидкого слоя, (c, d, e, f) массовая
доля частиц
19
Здесь для сеточных функций используется обозначение  = ( ,  ),
где  = , шаг по координате  = / ,  + 1 — количество узлов
сетки по пространству,  = 0, 1, . . . ,  ,  =  , где шаг по времени
 =  / ,  + 1 — количество узлов сетки по времени,  = 0, 1, . . . ,  .

Соответственно, ±1
= ( ± ,  ), +1 = ( ,  +  ).
В третьем разделе обсуждаются вопросы разностной постановки
начальных и граничных условий. Для граничных условий второго рода
рассматриваются способы повышения порядка аппроксимации. Например, использование дискретного уравнения и фиктивного узла.
В четвертом разделе определяется порядок аппроксимации Θсхемы (16) с помощью разложения функции (, ) в ряд Тейлора. Получены порядки приближения по времени и пространству при разных
значениях веса .
В пятом разделе схема исследуется на монотонность и устойчивость. Получены неравенства, характеризующие условия выполнения
этих двух свойств.
В шестом разделе для решения неустойчивой задачи из разд. 3.1 и
3.2, описанный выше метод был модифицирован. В разностную аппроксимацию одного из уравнений системы введен регуляризатор (Самарский А.А., Вабищевич П.Н., 1990). Регуляризатор представляет собой
¯ +1 −   )/ , где 0 < 
¯ ≪ 1. Тогда сеточную аппроксимаслагаемое (


цию (16) перепишем в виде
+1
− 
= Λ+1 + (1 − )Λ + +1 + (1 − ) .
(17)

Таким образом, задача, в которой не используется следствие из теории
смазки  ≈ 1, решена с применением регуляризованной Θ-схемы (17).
Проблема сложности уравнений из-за некоторых нелинейных слагаемых устраняется за счет введения в систему вспомогательных величин
 и . Но в этом случае получаем некорректную задачу с неустойчивостью решения относительно малых изменений начальных условий. То
есть некорректность в данном случае связана с плохой обусловленностью. Значение числа обусловленности стремится к бесконечности, так
как у матрицы коэффициентов алгебраических уравнений не существует стандартной обратной матрицы. Дело в том, что эта матрица вырожденная, то есть ее определитель равен нулю. Поэтому решить задачу в
такой постановке с помощью стандартного метода (схема с весами без
регуляризатора) не получилось.
Седьмой раздел посвящен описанию численного метода и комплекса программ, разработанного на языке Maple [12]. Дискретная задача
решается методом Ньютона. Комплекс программ включает модули для
расчета массопереноса в чистой жидкости и коллоидном растворе, в
капле на подложке и пленке внутри ячейки, в том числе и при испаре¯ 
( + )
20
нии под маской. Кроме того, реализована возможность использования
регуляризации для решения неустойчивых задач из гл. 3.
В заключении подводятся итоги исследования и формулируются
основные результаты.
В приложении описываются основы теории массопереноса в
капельно-пленочных системах, используемые в разделах диссертации.
Изложенный в диссертации материал, позволяет сформулировать
следующие основные результаты и выводы:
1) Диссертация является научно-квалификационной работой в области математического моделирования массопереноса в капельнопленочных системах с использованием регуляризованной разностной схемы, что имеет большое значение в испарительной литографии.
2) Установлены взаимосвязи массопереноса в капельно-пленочных
системах с гравитационными, капиллярными и вязкими силами, а
также со скоростью и неравномерностью испарения, которые ранее не рассматривались в совокупности.
3) На основании установленных взаимосвязей построена нестационарная модель массопереноса в испаряющейся капле или пленке,
особенность которой заключается в совместном учете вязких, гравитационных и капиллярных сил, а также скорости и неравномерности испарения под маской.
4) Оценены границы применимости квазистационарного подхода в
моделировании динамики чистой жидкости по отношению к скорости и времени испарения, и установлено, что на финальной стадии
испарения результаты нестационарного подхода точнее согласуются с экспериментами на 22%, а наличие противотока вблизи трехфазной границы зависит от плотности потока пара в этой области.
5) Предложена и реализована регуляризованная Θ-схема, являющаяся модификацией параметрической двухслойной шеститочечной
разностной схемы, для решения плохо обусловленной задачи о высыхающей капле (пленке), практическая значимость которой заключается в возможности ее применения с целью получения устойчивых решений для данного класса нелинейных уравнений.
6) Разработаны алгоритмы расчета скорости течений в капле или
пленке, концентрации частиц и толщины жидкого слоя во времени и пространстве, реализованные в комплексе программ на основе
предложенной модификации численной схемы.
7) Предложен метод получения кольцевых структур из коллоидных
частиц, в основе которого лежит испарительная литография, и
особенностью которого является геометрия маски и применимость
практически к любой поверхности без предварительной обработки.
21
8) Полученные результаты рекомендуется использовать для решения
задач массопереноса в капельно-пленочных системах в испарительной литографии, а также при подготовке студентов по направлениям «Прикладная математика», «Прикладная информатика»,
«Прикладная математика и информатика» и «Прикладные математика и физика».
Публикации автора по теме диссертации
1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
Колегов, К. С. Формирование кольцевых структур в высыхающей
под шаблоном пленке коллоидного раствора [Текст] / К. С. Колегов // Вестник ЮУрГУ. Серия «Математическое моделирование и программирование». — 2014. — Т. 7, № 1. — С. 24–33. — (ВАК, Scopus).
Колегов, К. С. Сравнение квазистационарной и нестационарной
математических моделей течений в испаряющейся капле [Текст] /
К. С. Колегов, А. И. Лобанов // Компьютерные исследования и моделирование. — 2012. — Т. 4, № 4. — С. 811–825. — (ВАК).
Колегов, К. С. Сравнение квазистационарной и нестационарной математических моделей течений в испаряющейся капле с учетом вязкости [Текст] / К. С. Колегов // Вестник Удмуртского университета. Математика. Механика. Компьютерные науки. — 2014. — № 3. —
С. 110–122. — (ВАК).
Колегов, К. С. Математическое моделирование динамики жидкости
в испаряющейся капле с учетом капиллярных и гравитационных сил
[Текст] / К. С. Колегов, А. И. Лобанов // Вестник РУДН. Серия
Математика. Информатика. Физика. — 2014. — № 2. — С. 375–380. —
(ВАК).
Колегов, К. С. Факторы и модели распределения компонентов в
высыхающих на твердых основаниях каплях [Текст] / К. С. Колегов // Процессы самоорганизации в высыхающих каплях многокомпонентных жидкостей: эксперименты, теории, приложения. Материалы второй международной конференции, 17–22 сентября 2012 г. —
Астрахань: Астраханский государственный университет, Издательский дом «Астраханский университет», 2012. — С. 211–229.
Колегов, К. С. Математическое моделирование распределения веществ в высыхающей капле многокомпонентной жидкости [Текст] /
К. С. Колегов, А. И. Лобанов // Труды 14 международного научнопромышленного форума «Великие реки-2012». Материалы научнометодической конференции профессорско-преподавательского состава, аспирантов, специалистов и студентов «Проблемы использования и инновационного развития внутренних водных путей в бассейнах великих рек». — Н. Новгород: Изд. ФБОУ ВПО «ВГАВТ»,
2012. — С. 320–323.
Колегов, К. С. Моделирование процессов, протекающих в высыхаю22
8.
9.
10.
11.
12.
щей многокомпонентной капле биологической жидкости [Текст] /
К. С. Колегов, А. И. Лобанов // Математическое моделирование и биомеханика в современном университете. Тезисы докладов
VII Всероссийской школы семинара, пос. Дивноморское, 28 мая–1
июня 2012 г. — Ростов-на-Дону: Южный федеральный университет,
2012. — С. 72.
Lobanov, A. I. Prediction of mass transfer of components in a drop of
biological fluid [Текст] / A. I. Lobanov, K. S. Kolegov // XX Международная конференция «Математика. Экономика. Образование».
VII международный симпозиум «Ряды Фурье и их приложения».
VI Междисциплинарный семинар «Фундаментальные проблемы информационных и коммуникационных технологий». Тезисы докладов. — Ростов н/Д: СКНЦ ВШ ЮФУ, 2012. — С. 167.
Kolegov, K. S. Non-steady mathematical model of fluid flow in a
thin drop [Text] / K. S. Kolegov // Mathematical Modeling and
Computational Physics (MMCP’2013). Book of Abstracts of the
International Conference (Dubna, July 8–12, 2013). — [S. l.] : Dubna:
JINR, 2013. — P. 102.
Колегов, К. С. Математическое моделирование массопереноса в испаряющейся капле коллоидного раствора с учетом капиллярных и
гравитационных сил [Текст] / К. С. Колегов // Математическое моделирование и биомеханика в современном университете. Тезисы докладов IX Всероссийской школы семинара, пос. Дивноморское, 26–
30 мая 2014 г. — Ростов-на-Дону: Южный федеральный университет,
2014. — С. 83.
Колегов, К. С. Математическое моделирование динамики испаряющейся коллоидной жидкости в ячейке под шаблоном из концентрических колец [Текст] / К. С. Колегов // Труды 57-й научной конференции МФТИ: Всероссийской научной конференции с международным участием «Актуальные проблемы фундаментальных и прикладных наук в области физики», Всероссийской молодежной научной конференции с международным участием «Актуальные проблемы фундаментальных и прикладных наук в современном информационном обществе». Управление и прикладная математика. Том
2. — М. : МФТИ, 2014. — С. 53–55.
Свидетельство о государственной регистрации программ для ЭВМ
№ 2016610526 от 13.01.2016 г. Программа для расчета массопереноса
в испаряющихся коллоидных жидкостях микро- и миллиметрового
размера на твердой поверхности или в цилиндрической ячейке. Колегов К. С.
23
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа