close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

Магнитоэлектрические эффекты и магнитные состояния в монокристаллах и тонких пленках мультиферроика типа BiFeO3

код для вставкиСкачать
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность работы. Традиционные магнитные материалы спинтроники и магнитоэлектроники лишены возможности прямого управления их спиновым состоянием с помощью электрического поля в отличие от традиционного магнитного управления. Это обусловливает
наличие тепловых потерь, связанных с необходимостью протекания
электрических токов высокой плотности, и затрудняет дальнейшую
миниатюризацию информационных и аналоговых устройств в спинтронике, магнонике и магнитофотонике. В настоящее время ведутся интенсивные исследования новых композиционных и гомогенных
материалов, которые наряду с магнитным порядком имеют сегнетоэлектрическое упорядочение, называемые мультиферроиками. Возможность магнитного и электрического контроля их магнитного и
сегнетоэлектрического состояния, а значит и их физических свойств,
обусловлена существованием магнитоэлектрических (МЭ) явлений в
таких материалах, что существенно расширяет их функциональные
возможности. Простейшим проявлением МЭ взаимодействий является линейный МЭ эффект, который выражается в возникновении
электрической поляризации, если кристалл помещён в магнитное поле, и в возникновении намагниченности, если кристалл помещён в
электрическое поле.
К наиболее изученным мультиферроикам следует отнести феррит висмута BiFeO3 (BFO), который обладает ромбоэдрической симметрией искажённой кубической решётки типа перовскита (пространственная группа R3c). При комнатной температуре монокристалл
BFO представляет собой сегнетоэлектрик с антиферромагнитной
структурой G-типа, причём в основном состоянии в нём имеется
пространственная модуляция спинов в виде циклоиды с длиной пространственного периода Λ ≈ 620 Å. Феррит висмута является привлекательным материалом как в качестве модельного объекта для
исследований МЭ свойств при комнатной температуре, так и для
прикладных применений. Привлекательным его делают высокие температуры электрического (TC ≈ 1100 К) и магнитного (TN ≈ 640 К)
фазового переходов, а также высокая величина спонтанной электрической поляризации. Наличие несоразмерной пространственномодулированной спиновой структуры (ПМСС) создаёт трудности в
практическом использовании BFO, поскольку сильно занижает МЭ
3
эффект и взаимодействие спинов с другими магнитными слоями в
гетероструктурах. В этой связи необходимо исследовать условия исчезновения ПМСС при воздействии магнитным либо электрическим
полем, а также путём создания дополнительной магнитной анизотропии, например, благодаря возникновению упругих напряжений
в тонких плёнках при рассогласовании параметров решётки с подложкой. Величины магнитных полей, при которых происходит подавление ПМСС, являются чрезвычайно высокими (Hc ≈ 200 кЭ),
что ограничивает возможность практического применения феррита
висмута. Поэтому актуальным является вопрос о выявлении условий, при которых критические величины магнитных полей являются более приемлемыми — вплоть до полного подавления ПМСС без
приложения магнитного поля. В этом случае речь может идти о соотношении величин и направлений магнитного поля, электрического
поля и наведённой упругими напряжениями магнитной анизотропии.
Предшествующие работы по описанию трансформации ПМСС в
присутствии наведённой анизотропии и магнитного поля создали базовую модель основного состояния мультиферроика, которая позволила объяснить анизотропию магнитоэлектрического взаимодействия, полевую зависимость магнитных параметров и резонансных
частот в объёмных монокристаллах. При этом при описании ПМСС
циклоидного типа рассматривался только плоскостной характер модуляции, учитывающий гармонический, либо ангармонический характер зависимости угла поворота антиферромагнитного вектора.
Строгая теория ПМСС с учётом более сложной структуры, особенно в плёнках с наведенной анизотропией, отсутствовала. Кроме того,
несмотря на наличие первопринципных расчётов магнитоэлектрических эффектов в монокристаллах BFO, для объяснения перестройки
магнитной структуры в сильном электрическом поле при наличии
ПМСС необходим эффективный термодинамический анализ, который не достигается в рамках первопринципных расчётов.
Основной целью диссертационной работы является теоретическое описание магнитных фазовых состояний, переходов между
ними и сопутствующих особенностей изменения основных характеристик в монокристаллах и тонких плёнках антиферромагнитного
мультиферроика типа BFO при вариации упругих напряжений, магнитного и электрического полей.
4
Для достижения указанной цели были поставлены следующие задачи:
1. исследовать магнитные состояния и их фазовые превращения в
плёнках мультиферроика BFO с ориентацией подложки (111) и
(001) с учётом магнитного поля и наведенной магнитной анизотропии, обусловленной рассогласованием параметров решётки
в плёнке и в подложке, построить фазовые диаграммы магнитных состояний;
2. изучить особенности перестройки параметров сегнетоэлектрического упорядочения кристалла во внешнем электрическом
поле, то есть поляризации и антидисторсионного вращения кислородных октаэдров, а также сопутствующих изменений в магнитной подсистеме за счёт магнитоэлектрического взаимодействия параметров электрического и магнитного упорядочения;
3. проанализировать изменения в спектрах спиновых волн для
различных равновесных состояний намагниченности в присутствии магнитного и электрического полей, выявить особенности спектральных зависимостей вблизи точек магнитных фазовых переходов;
4. исследовать возможность магнитоэлектрического возбуждения
спиновых осцилляций в плёнках BFO за счёт переменного электрического поля.
Научная новизна полученных результатов состоит в следующем:
1. Детально исследованы спиновые состояния в плёнках BFO во
внешнем магнитном поле с учётом упругих напряжений и построены диаграммы устойчивости антиферромагнитных состояний; найдены новые фазовые состояния ПМСС с конусообразным пространственным распределением антиферромагнитного
вектора, а также условия взаимной трансформации ПМСС разного типа и направлений модуляции; показано, что в плёнках
BFO с ориентацией (001) возможно выделение ПМСС определённого направления модуляции в зависимости от типа напряжения (сжатие или растяжение).
5
2. Проведён теоретический анализ экспериментальных зависимостей намагниченности монокристаллов BFO в сильном магнитном поле, который показал хорошее согласие с имеющимися экспериментальными данными. Показано, что наблюдаемые
зависимости могут быть обусловлены чередой фазовых переходов: циклоидная ПМСС – конусообразная ПМСС – однородное
намагничение.
3. Разработана феноменологическая модель фазовых переходов
Гинзбурга-Ландау для магнитных и сегнетоэлектрических параметров порядка BFO во внешнем электрическом поле в области сильных и слабых магнитных полей; показано, в частности,
что в слабых магнитных полях изменения в сегнетоэлектрической подсистеме могут приводить к повороту плоскости циклоидной ПМСС, а также к скачкообразному её изменению при
превышении критических значений электрического поля.
4. Рассмотрены спектральные зависимости собственных мод спиновых возбуждений для различных равновесных состояний намагниченности мультиферроика BFO в магнитном и электрическом полях. Показано, что распространение спиновых волн
поперёк циклоидной ПМСС не создаёт изгибной неустойчивости такой спиновой структуры.
Практическая значимость работы.
1. Полученные результаты представляют практический интерес
для улучшения магнитных свойств плёнок мультиферроиков
типа BFO. При их практическом применении необходимо обеспечить подавление пространственно-модулированной спиновой
структуры, что возможно за счёт применения упруго напряжённых плёнок BFO. Расчёты показывают, что такие плёнки, нанесённые на подложки с рассогласованием параметров
кристаллической решётки, обеспечивают подавление ПМСС за
счёт появления наведённой магнитной анизотропии, что может
быть использовано при инженерии структур и приборов на основе BFO.
2. Показано, что монокристаллические плёнки мультиферроика
BFO перспективны для применения в переключателях и пере6
страиваемых электрическим полем линиях задержки в диапазоне частот выше 100 ГГц с потерями на преобразование до
12 дБ. Для улучшения характеристик линий задержки необходимо увеличивать добротность магнитного резонанса материала.
3. Полученные оценки времени переключения и энергоэффективности структуры «мультиферроик-ферромагнетик» указывают
на возможность применения мультиферроиков типа BFO в составе магниторезистивных ячеек памяти с управлением намагниченностью при помощи электрического поля, для чего, однако, требуется значительное увеличение подвижности сегнетоэлектрических доменных границ в слое мультиферроика.
Научные положения, выносимые на защиту:
1. В плёнках мультиферроика BFO с ориентацией подложки (111)
и (001) возможны два сценария перехода из несоразмерной магнитной фазы в однородную: либо через бесконечный рост периода циклоидной ПМСС с зарождением доменов однородного
намагничения, либо через образование конусообразной структуры из циклоидной, путём выделения поперечной к плоскости
циклоиды компоненты антиферромагнитного вектора с последующим схлопыванием конусообразной структуры в однородную фазу по параметру антиферромагнитного упорядочения.
2. Поворот векторов поляризации и антидисторсионного вращения кислородных октаэдров в электрическом поле ведёт к сопутствующим изменениям в магнитной подсистеме: в однородной фазе — к повороту вектора антиферромагнетизма; в несоразмерной фазе — к наклону плоскости распространения циклоидной ПМСС. При достижении критических значений электрического поля, антиферромагнитная структура, как и сегнетоэлектрические параметры порядка, испытывает скачкообразное изменение.
3. Спектры спиновых волн, распространяющихся в перпендикулярном к плоскости циклоидной ПМСС направлении, указывают на отсутствие изгибной неустойчивости такого магнитного
7
состояния, что исключает возможность перестройки циклоидальной антиферромагнитной структуры со сменой направления её пространственной модуляции.
Достоверность полученных результатов основана на применении в диссертационной работе апробированных теоретических
подходов при проведении теоретического анализа, на отсутствии противоречий с результатами независимых исследований других авторов и совпадении расчётов с имеющимися экспериментальными результатами. Результаты исследований прошли апробацию в процессе дискуссий во время докладов на международных конференциях
и при опубликовании результатов в реферируемых журналах.
Личный вклад автора состоит в проведении анализа и численных расчётов магнитных состояний и спин-волновых возбуждений в
исследуемом кристалле.
Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались на следующих конференциях и симпозиумах:
• 4th International Conference on Superconductivity
Magnetism. 24th April – 2nd May 2014. Antalya, Turkey.
and
• The European Conference PHYSICS OF MAGNETISM 2014
(PM’14). June 23–27, 2014. Poznan, Poland.
• Moscow International Symposium on Magnetism, 29 June – 3 July
2014. Moscow, Russia.
• VII Байкальская Международная конференция «Магнитные
материалы. Новые технологии». Пос. Листвянка, Иркутская
область, Росия, 22–26 августа 2016 г.
• Moscow International Symposium on Magnetism, July 1–5, 2017.
Moscow, Russia.
Публикации. По теме диссертации было опубликовано 9 работ:
6 статей в рецензируемых журналах и 3 статьи в сборниках трудов
конференций. Автор также обладает свидетельством о государственной регистрации программы для ЭВМ № 2016619726 «MCthermo».
8
СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении обсуждается область исследований и её практическая
значимость, обоснована актуальность темы исследования, сформулирована цель работы, научная новизна, описана структура диссертации, изложены основные научные положения, выносимые на защиту.
В первой главе представлен обзор теоретических и экспериментальных результатов по теме исследования на сегодняшний день.
Рассматриваются общие аспекты магнитоэлектрических явлений,
мультиферроиков и композиционных мультиферроидных структур.
Обсуждаются основные особенности кристаллической и магнитной
структуры мультиферроика BFO. Особое внимание уделяется теории неоднородного магнитоэлектрического взаимодействия в BFO,
которое приводит к появлению ПМСС. Отмечаются основные теоретические и экспериментальные исследования, посвящённые изучению строения ПМСС и её трансформации в магнитном поле. Обсуждаются возможности практического применения BFO в микроэлектронных приборах.
Во второй главе проводится анализ магнитных состояний в
плёнках мультиферроика BFO с ориентацией (111) и (001) во внешнем магнитном поле с учётом наведённой магнитной анизотропии,
возникающей вследствие рассогласования параметра решётки в плёнке и в подложке.
Рассмотрение проводилось на основе задачи Rминимизации свободной энергии как некоторого функционала F = V F (l(r), l0 (r))dV ,
где для описания магнитных состояний используются ферромагнитный и антиферромагнитный параметры порядка M = M1 + M2 , L =
M1 −M2 , или, в нормированной форме, m = M/2M0 , l = L/2M0 , где
M0 — намагниченность подрешёток. В плотности свободной энергии
рассматриваемого кристалла учитываются следующие вклады:
F = FλD + Fexch + Fan + FL + FH + Fm. elas. ,
(1)
где FλD = λM1 ·M2 +D·[M1 , M2 ] — изотропное обменное взаимодействие для антиферромагнетика с двумя магнитными подрешётками
и взаимодействие Дзялошинского-Мория,
ответственное за слабый
P
2
ферромагнетизм; Fexch = A
(∂l/∂ξ) — энергия неоднородного
ξ=x,y,z
9
обменного взаимодействия; FL = βeP ·[(l·∇)l−l(∇·l)] — энергия неоднородного магнитоэлектрического взаимодействия, имеющая форму
инварианта Лифшица; FH = −M · H; Fan = −Ku (eP · l)2 — энергия
одноосной анизотропии; Fm. elas. — дополнительный магнитоупругий
вклад в энергию, обусловленный деформацией кристалла в виду рассогласования параметров решётки в плёнке и в подложке.
В случае плёнок BFO с ориентацией (111) магнитоупругая энергия может быть записана в виде выражения
1
Fm. elas. = − B2 u0 lz2 ,
2
(2)
где B2 — магнитоупругий коэффициент; lz — компонента вектора
l в системе координат Ox k [11̄0], Oy k [112̄], Oz k [111]; u0 =
(aподл −aплён )/aплён — относительная деформация. Поскольку в указанной системе координат форма члена одноосной анизотропии Fan
аналогична форме магнитоупругой энергии, то можно ввести эфe u = Ku + B2 u0 /2.
фективный параметр анизотропии K
В плёнках BFO ориентации (001) магнитоупругая энергия сводится к трём вкладам следующего вида
Fm.elas = Ks (ns · l)2 + Kb (eP · l)2 + Ksb (l · [eP , ns ])2 ,
(3)
где ns — вектор нормали к плоскости плёнки; eP — орт вектора спонтанной поляризации P k [111]; Ks , Kb и Ksb — константы наведённой
магнитной анизотропии.
В относительно слабых магнитных полях H Hexch ≈ 107 Э
можно исключить вектор m из задачи минимизации. В этом случае, свободная энергия в нормированной системе обозначений будет
иметь следующий вид
2
1 X
∂l
1
F̃ (l, l0 ) =
+ eP · [(l · ∇)l − (∇ · l)l] + κc (eP · l)2 +
2
∂ξ
2
ξ=x̃,ỹ,z̃
√
1
+ κM (h · l)2 − κd κM h · [eP l] + F̃m. elas. (l),
2
(4)
e u /β 2 ,
где плотность энергии нормирована на β 2 /2A, а κc = −4AK
2
2
2
2
κM = 2χ⊥ AM0 /β , κd = 2χ⊥ AHD /β , h = H/M0 . Деформации
10
сжатия соответствует область κc < 0, а деформации растяжения —
κc > 0.
В указанном приближении, уравнение динамики антиферромагнитного вектора приобретает форму [1, 2]
#
"
δ F̃
,
(5)
[l, l̈] = − l,
δl
p
где время нормировано на множитель τ = γ −1 2χ⊥ A/β 2 (t = τ t̃),
а стационарные состояния описываются уравнением (5) с нулевой
левой частью.
Области устойчивости стационарных состояний определялись путём анализа спектра спиновых волн, получаемых из (5) в линейном
приближении l(r, t) = l0 (r) + δl(r, t) (|δl| 1, δl ∼ exp[i(k · r − ωt)]).
Потере устойчивости, при этом, соответствовало обращение квадрата частоты колебаний в нуль.
В отсутствии внешних полей и упругих напряжений основному магнитному состоянию BFO соответствует ПМСС циклоидного
типа. В области легкоосного значения одноосной анизотропии на
границе интервала существования циклоидного решения (ЦФ) при
κc ≈ −2.467, образуется доменная граница между антиферромагнитными состояниями l = ±e[111] (ЛОФ). В области легкоплоскостной
анизотропии при критическом значении κc ≈ 2.015 рождаются решения, соответствующие ПМСС конусообразного типа (КФ). В точке
ветвления энергия и период циклоиды и конусоид совпадают. При
κc > 2.015 состояние с ПМСС конусообразного типа является энергетически более выгодным вплоть до перехода в легкоплоскостную
фазу (ЛПФ) в точке κc = 4.
Области существования магнитных состояний для случая H k
[111] представлены на диаграмме на рис. 1-а.
Наличие спиновой циклоиды в монокристаллах BFO приводит к
тому, что слабый ферромагнетизм не удаётся наблюдать, однако, в
экспериментах в сильных магнитных полях [3, 4] показано наличие
слабого ферромагнетизма, проявляемого в полях выше критического, когда ПМСС оказывается подавленной. На рис. 1-б представлена рассчитанная кривая намагниченности с учётом несоразмерной структуры антиферромагнетика, качественно согласующиеся с
результатами экспериментов. Косвенное подтверждение находит ре11
а)
300
Эксперимент
Расчёт
0.14
б)
0.12
ЛПФ
H∥, кЭ
0.1
200
1
0.08
2
0.06
3
100
КФ
4
0.04
ЦФ
0.02
ЛОФ
0
-4 -3 -2 -1
0
κc
1
2
3
4
0
0
50 100 150 200 250 300 350
Рисунок 1 — а) Фазовая диаграмма магнитных состояний в магнитном поле H k [111]. Линия 1 соответствует фазовому переходу
второго рода между состояниями КФ и ЛПФ; линия 2 соответствует
фазовому переходу второго рода между состояниями ЦФ и КФ; на
линии 3 теряет устойчивость состояние ЛОФ; на линии 4 из циклоидной структуры образуется доменная структура однородной намагниченности. б) Кривые намагниченности в магнитном поле H k [111].
Сплошная линия — рассчитанная кривая; пунктирная линия — результат эксперимента из [3].
зультат о фазовом переходе из структуры циклоидного типа в структуру конусообразного типа, который сопровождается скачком второй производной намагниченности при величине поля H ≈ 230 кЭ.
Хорошее согласие с экспериментом также имеет место для случая
H k [112̄] (см. рис. 2-б), когда основному состоянию соответствует
структура циклоидного типа
Результаты численных расчётов показывают, что при включении
магнитного поля вдоль направления [11̄0] из циклоиды, в зависимости от знака проекции магнитного поля, плавно выделяются ПМСС
конусообразного типа правой и левой ориентации, которые мы обозначим как КФ+ и КФ− . Такой же плавный переход осуществляется
из указанных состояний в легкоплоскостную фазу.
Магнитное поле, направленное вдоль оси [112̄], вносит асимметричные искажения в циклоидную структуру, модулированную вдоль
12
НФ+
200
а)
1
5
ЦФ
0
-100
1'
7'
-300
-3
0.12
4
4'
-2
0.08
0.06
0.04
ЛПФ−
НФ−
б)
0.1
2
6 КФ+
КФ−
2'
-200
Расчёт
Эксперимент
0.14
ЛПФ+
7
100
H⊥, кЭ
3
M, μB/Fe
300
0.02
3'
-1
0
1
κc
2
3
0
4
0
50
100
150
200
250
H, кЭ
Рисунок 2 — а) Фазовая диаграмма магнитных состояний в поле
H ⊥ [111]. Линии 1 и 1’ соответствуют переходу от структур конусообразного типа (КФ+ и КФ− ) к наклонным фазам НФ+ и НФ− ;
линии 2 и 2’ разделяют области стабильности однородных легкоплоскостных состояний ЛПФ+ и ЛПФ− и неоднородных состояний
конусообразного типа; линии 3 и 3’ соответствуют границе между
легкоплоскостным состоянием и наклонным состоянием; линии 4 и
4’ являются линиями потери устойчивости между состояниями КФ+
и КФ− ; линия 5 является линией потери устойчивости наклонного
состояния (НФ+ и НФ− ); линии 6, 7 и 7’ соответствуют фазовому
переходу первого рода между состояниями ЦФ, КФ+ и КФ− . б) Кривые намагниченности в магнитном поле H k [112̄]. Сплошная линия
— рассчитанная зависимость; пунктирная линия — результат из эксперимента [3].
оси [11̄0], выражающиеся в преимущественном выделении [11̄0]-компоненты вектора l. Увеличение магнитного поля приводит к разрастанию домена однородной намагниченности из циклоидной ПМСС.
Полученная фазовая диаграмма магнитных состояний для случая, когда H ⊥ [111], представлена на рис. 2-а.
ПМСС в тонких плёнках BFO с ориентацией (001) существенно
отличаются от таковых в объёмных кристаллах и плёнках ориентации (111) из-за различия в симметрии воздействия на спиновую под13
систему дополнительной магнитной анизотропии Ks . В (001)-плёнках
наведенная анизотропия энергетически выделяет циклоиды с различающимися плоскостями разворота и направлениями вектора модуляции. Имеются в виду ПМСС циклоидного типа с направлениями
модуляции вдоль осей [11̄0] и [112̄]. В области Ks < 0 энергетически более выгодной является циклоида с направлением модуляции
[112̄], которая при уменьшении Ks сравнивается с энергией наклонной фазы, что сопровождается неограниченным ростом периода циклоидной структуры. В области Ks > 0 эта циклоида теряет устойчивость, и происходит переход в структуру конусообразного типа,
которая при дальнейшем увеличении Ks плавно переходит в однородную легкоплоскостную фазу. Вторая циклоида, модулированная
вдоль [11̄0], при появлении легкоплоскостной анизотропии Ks > 0
становится квазиплоскостной, при этом, плоскость циклоиды поворачивается, стремясь расположить антиферромагнитный вектор в
плоскости (001), таким образом «зажимая» циклоиду в лёгкой плоскости.
Во третьей главе проводится исследование влияния электрического поля на структурные изменения и сопутствующую перестройку магнитной подсистемы в мультиферроике BFO в рамках феноменологической модели, основанной на теории Гинзбурга–Ландау.
Для определения влияния электрического поля на ориентацию
векторов P и Ω, определяющих симметрию кристалла в сегнетоэлектрической фазе, в приближении, когда переориентация вектора
поляризации в электрическом поле E ограничивается плоскостью
(11̄0), термодинамический потенциал можно представить в виде
2
4
Ω2⊥ Ω2k
1 4
+ Ω⊥ +α1 P 2 +
4
Φst (P, Ω) = −|β1 |Ω +β11 Ω +(β12 −2β11 )
1 4
4
2 2
+ α11 P + (α12 − 2α11 ) P⊥ Pk + P⊥ − P · E −
4
1 2 2
1 2 2
2 2
2
2 2
− t11
Ω P + Ωk Pk − t12 Ω⊥ (P + Pk ) + Ωk P⊥ −
2 ⊥ ⊥
2
− t44 (Ω2⊥ P⊥2 + Ω⊥ Ωk Pk P⊥ ), (6)
где e⊥ k [110], ek k [001].
Гистерезисные зависимости компонент вектора поляризации для
14
1.5
P⊥
P∥
а)
0
-0.5
-1.5
-150 -100 -50
б)
0.1
0.5
-1
Ω⊥
Ω∥
0.2
Ω⊥, Ω∥, рад
P⊥, P∥, Кл/м2
1
E c1E c2
0
50
E, МВ/м
0
-0.1
E c1E c2 E c3
-0.2
100 150
-150 -100 -50
0
50
100 150
E, МВ/м
Рисунок 3 — Гистерезисные зависимости а) поляризации и б) антидисторсионного вектора в электрическом поле E k [110].
случая, когда электрическое поле направлено вдоль оси [110], представлены на рис. 3-а. При превышении первого критического поля
условия минимума угловой фазы, в которой Pk 6= 0, нарушаются, и
она скачком переходит в угловую фазу с большим значением поляризации P⊥ . Переход из угловой в коллинеарную фазу происходит
при втором критическом значении поля. Выше этого значения отсутствуют решения с Pk 6= 0.
Изменение компонент поляризации P⊥ и Pk приводит также к изменению направления оси вращения октаэдров Ω. Параметр t44 , при
этом, определяет взаимовлияние параметров порядка, и, при достаточно большом значении, скачкообразное изменение компоненты поляризации вдоль оси [110] может привести к кардинальной скачкообразной смене направления аксиального вектора разворота октаэдров
в этом же направлении. При Ω2⊥ = 2Ω20 /3, Ω2k = Ω20 /3, P⊥2 = 2P03 /3,
Pk2 = P02 /3 необходимое условие принимает простой вид
t44 > 3(β12 − 2β11 )
Ω20
P02
(7)
При выполнении последнего условия ожидаемый вид гистерезисной зависимости Ω имеет вид, представленный на рис. 3-б.
15
1
Б А
0.5
n ⊥, n ∥
0
-0.5
-1
-1.5
-2
E c1
n⊥
n∥
-150 -100 -50
0
E c2
50
100 150
E, МВ/м
Рисунок 4 — Гистерезисная зависимость вектора нормали плоскости
циклоидной структуры nCy в электрическом поле E k [001]. Рискам
А и Б соответствуют магнитные структуры на вставках — слева и
справа, соответственно.
Переориентация оси антидисторсии Ω и поляризации P будет
давать соответствующее изменение намагниченности m. При этом
важно знать также сопутствующее изменение вектора антиферромагнетизма l.
Поворот вектора P в электрическом поле приводит также к значительным изменениям в магнитной структуре в несоразмерной фазе. Это выражается, в первую очередь, в повороте плоскости циклоидной ПМСС (см. рис. 4), нормаль которой определяется как nCy =
[eP , eq ], где eP = P/P , а eq — единичный вектор направления модуляции ПМСС. При достижении первого критического поля Ec1 ,
скачкообразное изменение вектора P ведёт также к скачкообразному изменению плоскости циклоиды.
В четвёртой главе проводится теоретический анализ спектра
спиновых волн в мультиферроике BFO при учёте наведенной магнитной анизотропии и магнитного поля, анализируются моды спиновых колебаний вблизи равновесных состояний, соответствующим
однородной и несоразмерной фазам.
16
Уравнение динамики для малых колебаний вектора антиферромагнетизма, когда l = l0 + δl (|δl| 1), в линейном приближении
имеет следующий вид
δF (l0 )
¨
−[l0 , δl] = [l0 , Dij δlj ] + δl,
,
(8)
δl
где Dij = δ 2 F (l0 )/δli δlj .
Спектр голдстоуновских одномерных колебаний, который всегда
содержит нулевую частоту при k = 0, вблизи ПМСС циклоидного
типа в отсутствии внешних полей и упругих напряжений находится
из решения линеаризованной системы
d2 ϕ1
+ ω 2 + κc cos 2ϕ0 ϕ1 = 0,
2
dx
(9)
где осуществлён переход к сферической системе координат l =
(sin θ sin ϕ, cos θ, sin θ cos ϕ), θ = θ0 + θ1 , ϕ = ϕ0 + ϕ1 . Кроме того,
имеется вторая — активационная ветвь одномерных колебаний, которая описывается уравнением
"
#
2
d2 θ1
dϕ
dϕ
0
0
+ ω 2 + κc cos2 ϕ0 +
−2
θ1 = 0.
(10)
dx2
dx
dx
Спектр почти свободных магнонов в таком магнонном кристалле, периодичность которого характеризуется периодом циклоидной
структуры, а потенциальная энергия определяется энергией анизотропии, характеризуется счётным набором частотных ветвей. С увеличением параметра магнитной анизотропии κc происходит понижение дна спектра ω 2 (kx ) активационной моды вплоть до смены знака
квадрата частоты при критическом значении κc = 2.015, что указывает на возникновение неустойчивости плоского состояния циклоиды. В этом случае, как показывает детальный численный анализ
стационарных состояний системы, происходит плавный переход от
плоской циклоиды к структуре конусообразного типа, посредством
выхода поперечной компоненты антиферромагнитного вектора из
плоскости циклоиды.
Из сравнения энергии ПМСС двух типов, развивающихся в различных направлениях, следует возможность смены энергетического
17
предпочтения. Для циклоидной структуры, модулированной вдоль
оси [11̄0], анализировался спектр спиновых волн, распространяющихся в направлении оси [112̄]. Линеаризованные уравнения (8) в
сферической системе координат θ = θ0 + θ1 , ϕ = ϕ0 + ϕ1 имеют,
при этом, период T = Λ, совпадающий с периодичность циклоидной
структуры. Квадрат частоты голдстоуновской моды остаётся положительным и при распространении спиновой волны в поперечном к
циклоидной структуре направлении. Расчёт активационной ветви в
поперечном направлении также указывает на устойчивый характер
колебаний. Расчёты активационного спектра при вариации значений магнитной анизотропии показывают отсутствие неустойчивости
в спектре активационной моды при нулевом магнитном поле в интервале существования циклоиды. Приближение к критической точке
κc = 2.015, где обращается в нуль начальная частота ω(0) спектра,
сопровождается исчезновением немонотонности активационной ветви.
Проведён расчёт частот антиферромагнитного резонанса для случая, когда H k [001] и кристалл находится в состоянии с ПМСС,
модулированной вдоль оси [112̄] как энергетически более выгодной
для указанного направления поля. Результаты численного расчёта
резонансных частот для модулированного состояния и аналитические кривые демонстрируют хорошее согласие с экспериментальными данными из [5], хотя следует отметить отсутствие в расчётах
некоторых частотных ветвей. В модулированном антиферромагнитном состоянии полевые зависимости частот претерпевают изменения
вместе с трансформацией ПМСС конусообразного типа, структура
которой с увеличением поля приближается к однородному состоянию l0 k [1̄10].Вблизи критического поля частотные зависимости
претерпевают заметные изменения, численный расчёт не позволяет
проследить их изменение вплоть до точки перехода. В целом, результаты говорят о согласии модели спиновых колебаний в рамках
используемого приближения с экспериментом.
В пятой главе обсуждаются прикладные аспекты мультиферроиков на примере структур на основе BFO. Антиферромагнетики,
в частности феррит висмута, демонстрируют наблюдаемый спектр
спиновых волн в диапазоне от 100 до 600 ГГц. Освоение этого частотного диапазона для создания перестраиваемых фильтров, линий
задержки, резонаторов и фазовращателей с возможностью управ18
ления электрическим полем по аналогии с магнитным управлением спектрами магнитостатических волн в устройствах на плёнках
железо-иттриевого граната представляет определённый интерес.
Для оценки эффективности преобразования электромагнитных
волн в спиновые волны рассматривалась упрощённая модель щелевого преобразования, где возбуждение спиновых волн происходит
за счёт магнитоэлектрического взаимодействия в плёнке BFO, которая также служит средой распространения спиновых волн. Мультиферроидная плёнка предполагает ориентацию ns k [001], причём
рассматривается два существенно различающихся случая: когда в
плёнке создаётся большая наведённая анизотропия, которая приводит к подавлению ПМСС, т.е. мультиферроик находится в однородном магнитном состоянии; и когда анизотропия является малой, и
мультиферроик находится в состоянии с циклоидной ПМСС. В равновесном состоянии поляризация, как и вектор антидисторсионного вращения, предполагаются направленными вдоль оси [111]. Для
анализа явлений магнитоэлектрического воздействия электрического поля на динамику спинов используется термодинамический потенциал в представлении Гинзбурга-Ландау, в котором он разлагается
по инвариантам параметров мультиферроидного упорядочения P,
Ω, M, L (вектора поляризации, антидисторсионного вращения кислородных октаэдров и антиферромагнетизма). Предполагается, что
волновые числа и частоты возбуждаемых спиновых волн находятся вдали от пересечения со спектральными линиями возбуждения
колебаний поляризации и антидисторсионного вектора, и что гармоническое изменение векторов P и Ω определяется их динамической
восприимчивостью, т.е. P = P0 + χP Eω , Ω = Ω0 + χΩ Eω . При этом
|χP Eω | P0 , |χΩ Eω | Ω0 , где Eω = eE Eω Π(y) cos ωt — переменное
электрическое поле, создаваемое полосковыми преобразователями;
Π(y ≤ w) = 1 и Π(y > w) = 0, где w — ширина щели.
Расчёт амплитуд возбуждаемых спиновых волн позволяет определить мощность излучаемой волны на единицу площади сечения
слоя. Эту мощность можно записать в виде P = 12 ΣU |wEω |2 =
1
2
2 ΣU |Uω | , где Uω = wEω — электрическое напряжение на преобразователе, а ΣU является погонной проводимостью, определяющей
мощность потерь на излучение щелевой антенны. В случае возбуждения спиновых волн в однородном магнитном состоянии плёнки BFO
толщиной h = 100 нм при ширине щели преобразователя w = 100 нм
19
и kw = 1 на частоте ω0 /2π = 270 ГГц имеем ΣU ≈ 10−3 См/см.
При стандартном волновом сопротивлении подводящей линии ZG =
50 Ом и длине преобразователя W = 0.5 см найдём, что эффективность преобразования мощности по порядку величины составит
η = 10 log(P/Pвх ) ≈ −12 дБ.
Для случая, когда плёнка BFO находится в состоянии с ПМСС,
погонная проводимость преобразователя в последнем случае меняется в зависимости от ширины щели и положения преобразователя относительно циклоидной структуры от нуля до максимальной
величины ΣU ≈ 1.8 · 10−3 См/см. Для приемлемой эффективности
необходимо выбирать ширину щели порядка полупериода циклоиды,
т.е. w ≈ 30 нм. Тогда минимальная эффективность преобразования
мощности для преобразователя длиной 0.5 см составит η = −20 дБ.
Проведённые оценки показывают возможность применения плёнок феррита висмута для разработки электрически контролируемых
спин-волновых приборов для КВЧ диапазона, в частности, фазовых
переключателей. Для разработки линий задержки, однако, требуется значительное уменьшение потерь.
С другой стороны представляет интерес изучить механизм магнитоэлектрической записи, когда изменение намагниченности слоёв
происходит без протекания тока, а только за счёт лишь создания
статического электрического поля в области структуры. Такой механизм, по некоторым оценкам [6], позволит на порядок сократить
работу по перемагничиванию функциональных слоёв по сравнению с
механизмом STT (spin-transfer torque). Для этого в диссертации рассматривается обменно-связанная гетероструктура ферромагнетик –
антиферромагнитный мультиферроик
(BFO-FM), параметры для которой взяты на примере слоёв CoFeB
и BFO.
Для оценки времени переключения элемента памяти и затрачиваемой работы была рассмотрена обменно-связанная гетероструктура
ферромагнетик – антиферромагнитный мультиферроик со слоями,
имеющими форму цилиндров с толщинами d1 и d2 , соответственно,
и радиусом основания R. Исходный критический зародыш сегнетоэлектрического слоя образуется в центре и имеет цилиндрическую
форму с радиусом r2 , рост зародыша предполагается осесимметричным. Домен в ферромагнитном слое имеет радиус r1 . Для оценок
времени и энергии переключения были выбраны следующие пара20
метры слоёв: d1 = 4 нм, d2 = 100 нм, R = 170 нм, r0 = 25 нм. В
поле E = 0.5 МВ/см энергия переключения на единицу площади
составляет AS ≈ 4 Дж/м2 , что согласуется с оценками из [6] (600
мкДж/см2 ), а время переключения составляет T ≈ 2.5 мс.
Полученные оценки времени переключения структуры BFO-FM
значительно превосходят времена на переключение состояний в ячейках памяти развивающихся запоминающих устройств, в том числе
элементов памяти FeRAM. Энергетические потери на переключение структуры BFO-FM оказываются меньше таковых в структурах
STT-MRAM как в пересчёте на единицу площади, так и по абсолютному показателю при сопоставимой с ячейками FeRAM площади
структуры.
Основные результаты и выводы
1. Рассмотрены возможные магнитные состояния в монокристаллах и плёнках мультиферроика феррита висмута с ориентацией подложек (111) и (001) в присутствии внешнего магнитного поля и наведенной анизотропии. Показано, что в плёнках с ориентацией (111) наличие дополнительной наведенной
анизотропии способно вызывать сильные ангармонические искажения циклоидной структуры вплоть до трансформации в
конусообразную ПМСС или однородное состояние. Включение
магнитного поля H k [111] определяет дополнительный вклад
в свободную энергию кристалла, воздействие которого аналогично действию легкоплоскостной анизотропии. В магнитном
поле H ⊥ [111] в зависимости от направления магнитного поля
могут реализоваться лицо циклоидные, либо конусообразные
ПМСС.
2. Проведён расчёт кривых намагниченности BFO в магнитных
полях H k [111] и H k [112̄] в монокристаллическом состоянии.
Показано, что наблюдаемые зависимости могут быть обусловлены чередой фазовых переходов: циклоидная ПМСС – конусообразная ПМСС – однородное намагничение.
3. Показано, что случай плёнок с ориентацией (001) существенно
отличается от случая (111)-плёнок. В (001)-плёнках наведенная анизотропия энергетически выделяет циклоиды с различающимися плоскостями разворота и направлениями вектора
21
модуляции циклоидной структуры.
4. На основе феноменологической модели фазовых переходов Гинзбурга-Ландау рассмотрено изменение сегнетоэлектрических параметров порядка BFO во внешнем электрическом поле. Получены гистерезисные зависимости переориентации векторов
электрической поляризации и антидисторсионного вращения.
5. Проведены расчёты сопутствующей перестройки магнитной
структуры в электрическом поле. Показано, что скачкообразное изменение вектора поляризации сопровождается скачками
векторов намагниченности и антиферромагнетизма. Переориентация вектора поляризации под действием электрического
поля будет приводить к перестройке циклоидной ПМСС.
6. Показано, что спектр спиновых волн в мультиферроике BFO
зависит от его магнитного состояния. С рождением двух мод
спиновых колебаний, характерных для однородного состояния,
возникает счётный набор мод для голдстоуновской и активационной мод колебаний. На основе анализа изменения в спектрах при варьировании величины и направления поля получены линии потери устойчивости однородной и несоразмерных
фаз. Показано, что распространение спиновых волн поперёк
циклоидной ПМСС не создаёт изгибной неустойчивости такой
спиновой структуры.
7. Проведён расчёт и сравнение с экспериментом полевых зависимостей частот антиферромагнитного резонанса. Близкий характер зависимостей частот от магнитного поля указывает на
согласие модели спиновых колебаний с экспериментальными
результатами в рамках используемого приближения.
8. Рассчитана эффективность возбуждения спиновых волн щелевым преобразователем для однородного антиферромагнитного
состояния BFO в сильном магнитном поле, а также для состояния с циклоидной ПМСС. Показано, что применение мультиферроиков для линий задержки в КВЧ диапазоне требует
существенного снижения потерь на преобразование и распространение.
22
9. В рамках упрощённого рассмотрения динамики сегнетоэлектрических доменных границ получены оценки времени переключения структуры BFO-FM, которые значительно превосходят времена на переключение состояний в ячейках памяти развивающихся технологий запоминающих устройств, в том числе
элементов памяти FeRAM. Показано, что энергетические потери на переключение структуры BFO-FM оказываются меньше
таковых в структурах STT-MRAM.
Результаты, изложенные в диссертации представлены в следующих публикациях:
1. Gareeva, Z.V. Field-induced phase transitions and phase diagrams
in BiFeO3 -like multiferroics. / Z.V. Gareeva, A.F. Popkov, S.V.
Soloviov, and A.K. Zvezdin. // Physical Review B. – 2013. – Vol.
87, Iss. 21. – P. 214413.
2. Попков, А.Ф. Спектры спиновых волн и пространственно-модулированные структуры в BiFeO3 . / А.Ф. Попков, Н.Е. Кулагин,
С.В. Соловьев, З.В. Гареева, А.К. Звездин. // Физика низких
температур. – 2014. – Т. 40, вып. 1. – С. 750082. [Перевод на англ. яз.: Popkov, A.K. Spin wave spectra and spatially modulated
structures in BiFeO3 . / A.F. Popkov, N.E. Kulagin, S.V. Soloviov,
Z.V. Gareeva, and A.K. Zvezdin. // Low Temperature Physics. –
2014. – Vol. 40, Iss. 1. – P. 58–64.]
3. Popkov, A.F. Cycloid manipulation by electric field in BiFeO3
films: Coupling between polarization, octahedral rotation, and
antiferromagnetic order. / A.F. Popkov, N.E. Kulagin, S.V.
Soloviov, K.S. Sukmanova, Z.V. Gareeva, and A.K. Zvezdin. //
Physical Review B. – 2015. – Vol. 92, Iss. 14. – P. 140414.
4. Кулагин, Н.Е. Индуцированные электрическим полем структурные и магнитные превращения в мультиферроике типа
BiFeO3 . // Н.Е. Кулагин, А.Ф. Попков, С.В. Соловьёв, К.С.
Сукманова, А.К. Звездин. // Физика твёрдого тела. – 2015. –
Т. 57, Вып. 5. – С. 917–925. [Перевод на англ. яз.: Kulagin, N.E.
Electric-field-induced structural and magnetic transformations in
BiFeO3 multiferroics. / N.E. Kulagin, A.F. Popkov, S.V. Solov’ev,
23
K.S. Sukmanova, and A.K. Zvezdin. // Physics of the Solid State.
– 2015. – Vol. 57, Iss. 5. – P. 933–942.]
5. Popkov, A.F. Origin of the giant linear magnetoelectric effect in perovskite-like multiferroic BiFeO3 . // A.F. Popkov, M.D. Davydova,
K.A. Zvezdin, S.V. Solov’yov, and A.K. Zvezdin. // Physical
Review B. – 2016. – Vol. 93, Iss. 9. – P. 094435.
6. Excitation of spin waves in BiFeO3 multiferroic film by the slot
line transducer. / V.I. Korneev, A.F. Popkov, and S.V. Solov‘yov.
// Journal of Physics D: Applied Physics. – 2018. – Vol. 51. – P.
045003.
7. Gareeva, Z.V. Transformations of space-modulated structures in
BiFeO3 -like multiferroics. / Z.V. Gareeva, A.F. Popkov, S.V.
Soloviov, and A.K. Zvezdin. // Solid State Phenometa. – 2014.
– Vol. 215. – P. 495–498.
8. Gareeva, Z.V. Incommensurate structure and phase transitions in
epitaxial multiferroic films. / Z.V. Gareeva, A.F. Popkov, N.E.
Kulagin, S.V. Soloviov, and A.K. Zvezdin. // Ferroelectrics. – 2015.
– Vol. 475, Iss. 1. – P. 1–9.
9. Soloviov, S.V. Structural transformations and magnetic changes in
multiferroic BiFeO3 under external electric field. / S.V. Soloviov,
A.F. Popkov, N.E. Kulagin, K.S. Sukmanova, and A.K. Zvezdin.
// Acta Physica Polonica A. – 2015. – Vol. 127, Iss. 2. – P. 245–247.
Тезисы докладов опубликованы в следующих сборниках:
1. Soloviov, Z.V. Magnetic states and phase transitions in BiFeO3
multiferroics in external magnetic field. / S.V. Soloviov, Z.V.
Gareeva, A.F. Popkov, N.E. Kulagin, and A.K. Zvezdin. // 4th
International Conference on Superconductivity and Magnetism.
27th April 2014 – 2nd May 2014. Abstract Book. – 2014. – P.
839.
2. Soloviov, S.V. Structural transformations and magnetic changes in
multiferroic BiFeO3 under external electric field. / S.V. Soloviov,
A.F. Popkov, N.E. Kulagin, and A.K. Zvezdin. // The European
24
Conference PHYSICS OF MAGNETISM 2014 (PM’14). June 23–
27, 2014. Poznan, Poland. Abstracts. – 2014. – P. 87.
3. Soloviov, S.V. Magnetic and structural phase transition in BiFeO3
multiferroic films and single crystals. / S.V. Soloviov, A.F. Popkov,
N.E. Kulagin, A.K. Zvezdin, and Z.V. Gareeva. // Moscow
International Symposium on Magnetism, 29 June – 3 July, Moscow.
Book of Abstracts – 2014. – P. 845.
4. Popkov, A.F. Cycloid manipulation by electric field in BiFeO3 films
and magnetoelectric properties. / A.F. Popkov, N.E. Kulagin, S.V.
Solov‘yov, and A.K. Zvezdin. // Магнитные материалы. Новые
технологии: тез. докл. VII Байкальской Международной конференции. Пос. Листвянка, Иркутская область, Рос. Федерация, 22–26 августа 2016 г. – 2016. – P. 130.
5. Korneev, V.I., Solov‘yov, S.V. Slot line excitation of spin waves in
BiFeO3 multiferroic film. // Moscow International Symposium on
Magnetism, 1–5 July, Moscow. Book of Abstracts. – 2017. – P. 917.
Цитируемая литература
1. Андреев А. Ф., Марченко В. И. Симметрия и макроскопическая
динамика магнетиков // Усп. физ. наук. — 1980. — Т. 130, № 1. —
С. 39–63. — Режим доступа: https://ufn.ru/ru/articles/1980/1/b/.
2. Звездин АК, Мухин АА. Новые нелинейные динамические эффекты в антиферромагнетиках // Краткие сообщения по физике. —
1981. — № 12. — С. 10–17.
3. Magnetic control of transverse electric polarization in BiFeO3 /
M Tokunaga, M Akaki, T Ito et al. // Nat Commun. — 2015. —
Vol. 6. — P. 5878.
4. Tokunaga Masashi, Azuma Masaki, Shimakawa Yuichi. High-Field
Study of Strong Magnetoelectric Coupling in Single-Domain Crystals
of BiFeO3 // Journal of the Physical Society of Japan, Volume 79, Issue
6, pp. 064713-064713-5 (2010). — 2010. — jun. — Vol. 79. — P. 064713–
064713.
25
5. Terahertz spectroscopy of spin waves in multiferroic BiFeO3 in high
magnetic fields. / U Nagel, Randy S Fishman, T Katuwal et al. //
Phys. Rev. Lett. — 2013. — Vol. 110, no. 25. — P. 257201.
6. Heron J. T., Schlom D. G., Ramesh R. Electric field control
of magnetism using BiFeO3 -based heterostructures // APPLIED
PHYSICS REVIEWS, Volume 1, Issue 2, id.021303. — 2014. — jun. —
Vol. 1. — P. 021303.
26
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа