close

Вход

Забыли?

вход по аккаунту

?

bd000102182

код для вставкиСкачать
На правах рукописи
БУРАЕВА ЕЛЕНА АНАТОЛЬЕВНА
РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКИЙ МОНИТОРИНГ
ЭКОСИСТЕМ, В К Л Ю Ч А Ю Щ И Й ОПРЕДЕЛЕНИЯ
РАДИОНУКЛИДОВ с НИЗКОЙ ЭНЕРГИЕЙ ГАММА
ИЗЛУЧЕНИЯ
Специальность - 03.00.16 - экология
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации не соискание ученой степени
кандидата хшшческих наук
Кра«<од{ц>
2005г.
Работа выполнена в Отдельной лаборатории ядерной физики
при Научно-исследовательском ивституте Физики
Ростовского госудефственного университета
доктор физико-математических наук
Научный руководитель:
ДАВЫДОВ Михаил Гаврилович
доктор химических наук, профессор
Официальные оппоненты:
ПАНЮШКИН Виктор Терентаевич
кандидат физико-математических наук
КУЗНЕЦОВ Павел Иванович
Ведущая организация;
Радиевый институт им. В.Г. Хлопина
Санкг-Пеп5рбург
Защита состоится «30» ноября 2005 года в
_
часов на заседании
диссертационного совета Д 220.038.05 при Кубанском государственном
агрсфном университете по адресу:
350044, г. Краснодар, ул. Калинина, 13
С
диссертацией
можно
ознакомиться
в
библиотеке
Кубанского
государственного аграрного университета.
Автореферат разослан «20» октября 2005 года
Ученый секрет^ь
диссертационного совета, доцент
ск
А.Ф. Куликова
^м&^
гцмоо
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность
работы. Со второй половины X X
века особое место
занимают проблемы радиоэкологии, решение которых прямо связано
с
радиационной безопасностью человека. Эти проблемы решаются методами
радиоэкологического мониторинга: определение содержаний естественных и
искусственных радионуклидов ( Е Р Н и И Р И ) в объектах экосферы, источников
и путей переноса (миграции) радионуклидов, их количественных параметрюв и
динамики изменения
во
времетш. Среди этих источников
могут
Оыть
природные радиоактивные аномалии, а также техногенно повышенный фон
ЕРН
в
районах
расположения
предприятий
по добыче
и
переработке
минерального сырья, техногенно повышенный фон И Р Н в результате ядерных
взрывов (глобальное захрязнение) и работы предприятий ядерно-топливного
цикла ( Я ' Щ ) , в том числе А Э С в нормальном режиме работы и при авариях
(например, чернобыльские выпадения).
В работах отечественных и зарубежных авторов (Тертышник (1978г.),
Шумилин (1974г.), Murray (1987г.)) показано, что одним из эффективных
методов радионуклидного анализа является гамма-спектрометрический метод,
пгароко примекяюпщйся в радиоэкологических исследованиях для оценки
состояния объектов окружающей среды по содержанию в них Е Р Н и И Р Н ,
обеспечивающий минимальные затраты труда и времени на вьшолнение
анализов
и
одновременное
определение
в
одной
пробе
нескольких
радионуклидов.
Большинство искусственных и естественных радионуклидов испускают
низкоэнергетическое (мягкое) гамма - и характеристическое рентгеновское
излучение ( М Г И и Х Р И ) (5+120кэВ), причем для многих из них выход этого
излучения существенно больше, чем выход высокоэнергетического излучения.
Имеющиеся разработки методик радионуклидного анализа по М Г И и Х Р И
использовались эпизодически. В этих разработках использовались в основном
детекторы малого объема, предварительные радиохимические выделения и
определялся, обычно, один из радионуклидов. ; ^ № С й № Ш ^ ^ ' ^ ^ № & о в
БИБЛИОТЕКА,
СПстсгйЗфГ
Щй 1Щ/ШЯА
с
4
одновременным
инструментальным
определением
максимального
числа
методических
основ
радионуклидов такие методики не применимы.
Актуальность
исследования метрологических
инструментального
возрастающим
гамма-спектрометрического
объемом
работ
по
и
метода
обусловлена
радиоэкологическому
все
мониторингу
окружающей среды (например, в связи с деятельностью В Д
АЭС)
и,
соответственно, возрастеиощими требованиями к методикам радионуклидного
анализа - к номенклатуре одновременно определяемых радионуклидов, к
чувствительности, правильности и точности определений, к затратам труда и
времени. Основными объектами наншх исследований в настоящей работе
являются наземные и водные экосистемы 30км. зоны В Д А Э С , в которых
определяли " » U , " * Г Ь , ^^«TRa, ^ ,
внимание
уделено
динамике
' " C s , а также ^"*РЬ, ^^
процессов
изменения
и ' * ' А т . Особое
радиоэкологического
состояния экосистем.
Диссертационная рабо-га выполнена в рамках тематического плана 1ВДИ
физики при Ростовском государственном университете: Г Р № 01.200.2 05046.
Г Р № 01.200.1 12836., а также Межотраслевой научно-технической программы
сотрудничества Министерства образования Р Ф и Министерства Р Ф по атомной
энергии по направлению «Наз^чно-инновационное сотрудничество»: Г Р
№
01.200.1 17862, Г Р №01.200.1 17861, Г Р № 01.2001.12831.
Цель работы. Изучение радиоэкологического состояния и динамики
изменения земной поверхности и водных экосистем ЗОкм. зоны расположения
В Д А Э С на основе р)езультатов определения радионуклидов в объектах
окружающей среды гамма-спектрометрическим методом, в том числе по
низкоэнергегическому излучению (ЗО-ЮОкэВ).
При выполнении поставленной цели нами б ь т и решены следующие
задачи:
1.
Предложено
метрологическое
и
методическое
обеспечение
инструментального гамма-спектрометрического метода (с учетом особенностей
регистрации
гамма-квантов
с
энергией
<120кэВ)
на
основе
создания
5
калибровочных
источников
гамма-излучения
с использованием
фоновых
природных материалов и растворов радионуклидов-реперов, исследований
эффектов самопоглощения квантов в счетных образцах и эффектов влияния
матрицы (эффектов интерференции).
2.
Проведен
сравнительный
анализ
различных
способов
гамма-
спектрометрического определения " ' U и ^^Th в природных объектах.
3
Апробирована
усовершенствованная
методика
гамма-
спектрометрического определения Е Р Н и И Р Н , включая, ^'*U, ^'*Th, ^'"Pb, " ' A m
по низкоэнергетическому излучению в различных природных объектах.
4
Изучено радиоэкологическое состояние и динамика его изменения
для наземных и водных экосистем района расположения В Д А Э С на основе
массовых определений содержания ^'*U, ^'''Th, ^*Ra, ^'Vb, " ^ , "*Ra, **K, ''Be,
" ' C s и ^ ' A m в почвах, растительности, воде, донных отложениях.
Научная новизна работы. 1. Экспериментально в лабораторных условиях
показана возможность получения растворов ряда радионуклидов-реперов ('^Мп,
"•"Со, * ' Y , " * Т [ П , "'• " " С е , ^"'Hg) путем активации двухфазных мишеней на
тормозном излучении электронного ускорителя (микротрона) и приготовления
калибровочных источников гамма-излучения на основе фоновой почвы и
радиоактивных
растворов
радионуклидов-реперов
для
метрологического
обеспечения гамма-спектрометрического метода в области энергий 5+120кэВ и
более.
2.
Теоретически
особенности
и
экспериментально
инструментального
изучены:
методические
гамма-спектрометрического
определения
радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению, в том числе, эффект
самопоглощения М Г И и Х Р И в счетных образцах, зависимость эффекта от
энергии квантов, вещественного состава, насыпной плотности и толщины
счетных образцов; источники систематических и случайных погрешностей в
низкоэнергетической
методика
области.
инструментального
3. Впервые
предложена
гамма-спектрометрического
определения радионуклидов по их низкоэнергетическому
и
апробирована
одновременного
(ЗО^ЮОкэВ)
и
высокоэнергетическому (до 2500кэВ) излучению на одном детекторе и в одном
б
счетном образце. 4. Впервые на основе массовых радионуклидных анализов
получена
количественная
формирования, уровнях
информация
об
источниках,
содержания и динамике
особенностях
изменения
содержания
радионуклидов в наземных и водных экосистемах района расположения
ВДАЭС.
Практическая
значимость
работы.
Разработанная
система
метрологического и методического обеспечения гамма-спектрометрического
метода радионуклидного
анализа
может
быть
применена
в
различных
лабораториях радиационного контроля (в зависимости от их оснащения).
Методика одновременного определения Е Р Н ^Ве, * ^ , ^ ' U , ^^*Пг, ^^*Ra, ^'"РЬ,
^^Th, ^^*Кл и И Р Н '^'Cs, ^*'Ага в почвах, донных отложениях и других объектах
используегся
для
аналитического
обеспечения
радиоэкологического
мониторинга наземных и водных экосистем района расположения В Д А Э С , а
также может быть использована для организации контроля радиоэкологической
обстановки в других регионах, включая и чрезвычайные ситуации.
Положения работы, выносимые на защиту.
1.
Приготовление растворов радионуклидов-реперов ( ' V i n , •"•'*Со,
**¥, "*"1п, "'''*'Се, ^'''Hg и др) методом акгавации двухфазных мишеней на
тормозном излучении электронного ускорителя, обеспечиваюхций требуемый
уровень их удельных
активностей, радиопуклидной, радиохимической и
химической чистоты.
2.
Приготовление и виутрилабораторная аттестация калибровочных
источников на основе фоновой почвы и растворов радионуклидов-реперов для
калибровки и аттестации счетных геометрий в интервале энергий 5-25О0кэВ.
3.
методики
Совершенствование методического обеспечения и опробование
одновременного
радионуклидов ^Ве, '«^, ^«U. ''^,
гамма-спектрометрического
^*Ra, ^ ' % . ^''ТЬ. « V
почвах, донных отложениях и других объектах.
определения
'"Cs и " ' Л т в
7
4.
Особенности связи профилей распределения " ' C s в почвах района
В Д А Э С с ее агрохимическими характеристиками и перехода его из почвы в
растения.
5.
Особенности формирования профилей распределения ' " C s и ^"РЬ в
донных отложениях Приплотинного участка Цимлянского водохранилища и в
водоеме охладителе и закономерности долгосрочной динамики загрязнения
' " C s глобального и чернобыльского происхождения с момента создания этих
экосистем.
Апробация
работы.
Материалы
диссертации
докладывались
и
обсуждались на научно- практической конференции "Проблемы развития
атомной энергетики на Дону" (Ростов-на-Дону, 2000г.), Южно- Российской
научно- практической конференции "Здоровье города - здоровье человека"
(Ростов-на-Дону,
2001
г.),
научно-технической
конференции
"Научно-
инновационное сотрудничество" (Москва, 2002 г.), VITI Всероссийской научной
конференции студентов-физиков и молодых ученых (Екатеринбург, 2002г.), I
Всероссийской конференции "Аналитические приборы" (Санкт-Петербург,
2002 г.), X I
молодых
Всероссийской научной конференции студентов-физиков
ученых
(Екатеринбург,
2005г.),
Междуйародном
и
ccumiape
«Современные технологии мониторинга и освоения природных ресурсов
южных морей» (Ростов-на-Дону, 2005г.).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 20 работ.
Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, 3-х глав,
выводов, списка литературы, содержит 149 страниц печатного текста, в том
числе
10 рисунков, 50 таблиц и список литературы, включающий 97
наименований.
СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении рассматриваются актуальность темы, сформулированы цель
работы и задачи исследований, перечислены положения, выносимые на защиту,
показана
новизна
и
практическая
значимость
полученньк
результатов.
«
приведены сведения об их апробации, публикациях, объеме и структуре
работы.
Первая
1'лава
особенностей
(анализ
литературы)
использования
посвящена
низкоэнергетического
инструментальном
гамма-спектрометрическом
анализа различньк
объектов
и
методе
рассмотрению
излучения
в
радионуклияного
оценке влияния действую1цих
АЭС
на
окружающую среду.
Вторая глава посвящена развитию метрологического и методического
обеспечения
инструментального
гамма-спек1ромстрического
метода
определения радионуклидов по низкоэнергетическому излучению в объектах
экосферы.
Описан предложенный и реализованный способ получения растворов
радионуклидов-реперов
путем
активации
водных
суспензий
на
основе
нерастворимых оксидов в пучке тормозного излучения микротрона СТ. При
этом использовался эффект перехода продуктов фотоактивации с поверхности
твердой
фазы
в
воду
в
результате
ядерной
отдачи
и
радиационно-
стимулированной диффузии.
Абсолютную
активность
Ао.Бк
полученных
радионуклидов-реперов
определяли по нескольким гамма-линиям Р Р в области спектра Еу>120кэВ при
5-7 кратных измерениях. Среднеквадратическая пофеппгость определения
величины Ап при доверительной вероятности 0,95 не превышала 1%отн.
Из 22-х мишеней, подвергнзтых активации, только для I I
суспензий
(CeOz, HgO, MnOa, NiO, CojOj. YjOj, InjOi, Ag3P04, M0O3, PbO, ZnO) получены
достаточно высокие удельные активности в растворе- Ао=(0.35-«-33,5)-10*Бк/л
при объеме мишеней ~4см^, токе пучка электронов микротрона СТ 1пучка=4,05,0мкА и энергии электронов 20МэВ. Остальные РР
не соответствуют
требованиям, предъявляемьп( к образцовым РР по удельной активности,
радионуклидной
и
изотопов-носителей.
радиохимической
чистоты,
содержанию
стабильных
9
Разработана
калибровочных
схема
изготовления
многореперных
и
внутрилабора:горной
источников
гамма-излучения
аттестации
(КИГИ)
с
энергиями от 5 до 120 кэВ и выше на основе фоновых светло-каштановых почв
путем их пропитки аттестованными радиоактивньши растворами.
Для калибровки различных счетных геометрий в диапазоне 5-2500 кэВ
были
использованы
аттестованные
радиоактивные
растворы
НПО
« В Н И И Ф Т Р И » на основе ' " В а , ' " E U , ^'"Bi, ^*Ra и ^*'Am и специально
приготовленные на основе '^Мп, "-"Со, '^,
'"""In, '"■ ""Се, ^ ^ g .
Внутрилабораторная аттестация радиоактавных растворов собственного
приготовления вьтолнена на установке РЭУС-11-15 (рабочий эталон I I разряда)
по высокоэнергетическим реперным у-линиям в геометрии Д 0,1 л со
статистической погрешностью 0,5-3,0% при доверительной вероятности 0,95.
Удельная активность радионуклидов в большинстве исходных растворов
(2'10*-] -Ю' Бк/л) обеспечивает минимальную статистическую погрешность при
наборе спектров за приемлемое время. Погрешность
аттестации
8-9%,
радиохимическая чистота >99,9 % , рН 1.
Представлены
также
результаты
расчетов
и
экспериментов
по
оптимизации счетной геомефии, рассмотрено влияние параметров детекторов
на
случайные
погреигаости,
пределы
определения
и
систематические
похрешности метода в области низких энергий.
Расчетным
способом
бьиш
получены
характерные
зависимости
коэффициентов самопоглощения Кс от энергии Е, толщины счетных образцов
Н, от их вещественного состава и плотности р, а также оценки влияния
вариаций этих величин на величину эффекта самопоглощения.
Для
оценки
влияния
вариации
вещественного
состава
почв
были
вычислены относительные изменения коэффициентов самопоглощения для
почвы (стандарт CII-3) в геометрии D I (У=Ю,1л) при р=1,2г/см^ в зависимости
от энергии
квантов
5-!-150кэВ при изменении содержания каждого
из
нескольких элементов (Ni, Sr, Ва, Sn, Се, Y b ) (для заданного изменения
содержаний элементов 0 , 1 % и 0,01%).
10
Для подтверждения и/или уточнения соотношений, предложенных для
описания счетных геометрии, была
установке
РЭУС-11-15
для
трех
проведена
счетных
серия экспериментов
геометрий
с
иа
использованием
стандартных источников типа СИГИ-С на основе " ' В а , '*^Eu и ^ ' A m .
Корректность
точностью
расчетов
используемых
в
эффектов
расчетах
самопоглощения
величин
массового
определяется
коэффициента
самопогпощения Цт{Е) для области низких энергий. Поэтому результаты
расчетов |Лп,(Е) для воды и почвы были проверены экспериментально в
измерениях Цт(Е) в так называемой, <«орошей» геометрии. Расхождение
результатов расчетов и экспериментов по Hm(Ei) во всем диапазоне и.зменения
Ej от 40кэВ до 1500кэВ для воды и для почвы не превышало погрешности
измерения Ц|п(Е|).
Корректность
самопоглощения
расчета
Кс
была
абсо-шотных
проверена
значений
экспериментально
коэффициента
по
сравнению
активностей А (сигналов Sc) от водных растворов, содержащих ' " В а , "^Еи,
' " С е и '*'Се и от почвы, в которзто введены эти водные растворы с известными
активностями.
Для низких энергий экспериментальные Sa/Sn больп1е расчетных Ксв/Ксп в
1Д-1,6 раз, для высоких энергий - в 1,4 раза.
Расхождение рассчитанных и измеренных сигналов от толшиш.1 счетных
^ (fT F'\
образцов Н=3:6:11 и 35мм —'^
' — не выходят за пределы погрешностей
S^{H « 35, £)
измерения сигналов (1-15%).
Проведенные
эксперименты
подтвердили
приемлемую
точность
выбранных приближений для расчета эффектов самопоглощения для типичных
счетных геометрий, применяемых в гамма-спектрометрии в области энергий
30+120кэВ.
Третья глава содержит результаты мониторинга различных объектов
(почв, донных
отложений, растительности, воды).
Также
представлены
результаты проведенного сравнительного анализа гамма-спектрометрического
11
и гамма-активационного методов определения
ТГ и '"^Th в почве и донных
отложениях.
Для определения радиоиуклидного состава различных объектов экосферы
наряду
с
известной,
расширяющая
использовалась
возможности
усовершенствованная
гамма-спектрометрического
методика,
определения
радионуклидов в объектах экосферы по числу одновременно определяемых
радионуклидов и по минимальной летектирубмой активности (МДА). Это
достигается за счет: 1) применения установки ЮУС-П-15 с коаксиальным
GeHP детектором с эффективностью 2 5 % в диапазоне 30-г-1500кэВ, отношением
пик/комптон
51,7:1
(модель
7229N-7500sl-2520,
фирмы
Canberra);
2)
оптимальных счетных геометрий Д0,02л и Д0,04л, Фильтр и Фильтр!,
обеспечивающих минимальное самопоглощение квантов с энергией <100кэВ;
3)
комбинированной
пассивной
защиты
с
кратностью
ослабления
аппаратурного фона Кф=30; 4) увеличения времени набора спектра до 24 часов.
С
использованием
новой
методики
выполнено
радиоэкологаческое
мониторинговое исследование наземных и водных экосистем зоны наблюдения
В Д А Э С . Новая методика позволила определить в объектах экосферы в
дополнение
к
обычно
определяемьпл
инструментальным
спекгрометрическим методом ('Ве, " * U , ^^*Ra, ^ ^ , ^
гамма-
и ' " C s ) также ^'^Th,
^'°Pb и ^ ' A m . Особое внимание уделено определению источников поступления
радионуклидов в данную экосистему, путей перехода их из одного элемента
экосистемы в другой, динамике изменения их содержания во времени
Для радионуклидов, излучающих кванты в области энергий <100 кэБ
(^*Th и ^"*РЬ), их удельная активность выше ~ в 3,0 и в 1,5 раза для "*1Ъ и ^ " И
соответственно. При этом существенно (~ в 10 раз) снизились погрешности
определения,
а
систематические
погрепгаости
отсутствзтот.
Удельные
активности остальных радионуклидов совпадают в пределах погрешности
измерений (табл. 1).
12
Таблица 1
Сравнение результатов определения радионуклидов в пробах почвы.
Радионуклид
"'UCnolSeicoB)
"*1Ъ (по бЗкэВ)
"'ТЬСпоЭЗкоВ)
''^(no^'Vb.^'^Bi)
■""Pb (по 4б,5кэВ)
'"'Th(no™Ac)
™Ra(no^''^Pb.'''hl)
""К (по 1460,8кэВ)
"'С8(по662кэВ)
Для
определения
А,, (Бк/кг)
Ge(Li) детектор.
Геометрия - ДО, 100л
Средняя(по
5(%)
150 пробам)
60,5
18^0
22-:-60
64,9
20+60
91.5
29,2
2-^29
22-^0
175,2
39,7
2-60
4-!-42
42,0
660,8
3-18
33,7
3-42
диапазонов
вариации
Ао (Бк/кг)
G e H P детектор,
Геометрия - Д0,020л
Средняя ( п о
150 пробам)
50,4
300,7
2+21
1-13
309,8
1+14
46,9
5+25
224,0
48,2
1+6
4-25
48,4
и
5(%)
7-32
618,7
3-15
32,7
10-36
средних
содержаний
радионуклидов в объектах экосферы районов исследования по новой методике
проанализированы -325 проб почвы, 40 проб полевой растительности, ~100
проб воды и донных отложений. В диссертационной работе представлены
сводки результатов радионуклидного анализа данных проб.
Наземные экосистемы района ВДАЭС. Радиоэкологические исследования
наземных
экосистем
производились
в
2001-2004 гг.
на
контрольных участков, заложенных в 30 км зоне В Д А Э С
ландшафтно-геохимического
районирования.
Полученные
некоторых
из
с учетом ее
результаты
сравнивались с результатами предпускового мониторинга, завершенного в
2000г.
Наиболее полно исследованы четыре контрольных участка, в том числе и
вертикальные профили распределения ' " C s и Е Р Н по почвенному профилю с
одновременным определением физико-химических характеристик почвенных
горизонтов и растительности этих целинных участков.
Имеет место различие содержаний Е Р Н в слоях 0-1 см по сравнению с их
содержанием в слоях 0-5 см из-за взаимодействия в системе почва - растения:
13
226
Ra в 2-5 раз, '^'^Th в 1,3-2,0 раза,
- в 1,5 раза. Особо значительны
содержания ^'*РЬ, в том числе и свободного (210-485 Бк/кг), связанного с
содержанием ^^Rn в почвенном газе.
Содержание
'Ве
довольно
высокое:
в
почве
3,6-72,0
Бк/кг,
в
растительности 8-310 Бк/кг всм., в спаде 640-730 Бк/кг всм. Вероятно, ' В е
особенно интенсивно поглощается наземной частью растений непосредственно
из сухих и мокрых осадков. Поглощение ' " К растительностью значительное:
больше чем в почве в ~2, 5, 7 и 15 раз соответственно для участков 12, 103а,
133аи118а.
Отмечены
различия
в
коэффициентах
поглощения
различных
радионуклидов (наибольшие для ^ е , ^'*РЬ и **К) и различных типов почв:
наибольшие для участков 118а ( ^ ^ ^ ^ , *"^Ь), 133а (^''U и ""К) и 103а (^Ве).
Ыаиболее подфобно сравнивались содержания ' " C s в почвах (0-1 см и 0-5
см) для всех четырех контрольных участков, определенные в 1998-1999 гг. и
2004 г. Современное содержание для 0-5см для трех участков (кроме 103а)
больше, чем определенные в 1999 г. Для участка 12 по отношению A0.5/A0.1
показано, что это следствие миграции " ' C s из слоя 0-1 см вглубь почвы за
прошедшие пять лет; А0.5/А0.1 возросло ~ в 4 раза. По Aj, Pj и Р Д Р , показано
наличие перераспределения "^Cs по профилю: рост Р/ЕР; в слоях 1-3 см и 5-10
см и резкие снижения в более глубоких (h>10 см) слоях. При этом суммарный
запас " ' C s по всему профилю остался неизменным £Pi «3300 Бк/м^, величина
Р Д Р ; для слоя 1-3 см уввличилась с 0,098 до 0,126, а для слоя 5-10 см от 0,295
до 0,631.
Данные 2004 г. о характере профилей распределения ' " C s на различных
контрольных участках (см. рис. 1 и рис. 2) показывают: 1) EPi"3800-4400 Бк/м'
для участков 12; 103а и 118а, а для участка 133а £Р[ в несколько раз меньше
(700и Бк/м^), из-за существенного поглощения " ' C s
из почвы развитой
корневой системой растений этого участка; 2) первый максимум запаса у всех
контрольных участков имеет место у поверхности в слое 0-3 см, определяется
значительной сорбцией "''Сз в в^хнем гумусовом слое, прячем величина Pj/SPi
14
характеризует скорость миграции "^Cs вглубь почвы ( Р Д Р, наивысшая для
участка 133а); 3) наличие 2-го и 3-го максимумов в профилях ' " C s связанно,
вероятно, с чернобыльскими и глобальными выпадениями и их положения
определяются характерной для данных участков скоростью мифации.
В
наземньвс экосистемах некоторых участков, благодаря возможностям новой
методики анализа, был определен * " А т . В наземных экосистемах
'''Am
(результат распада " ' Р и с Т|/2 = 15,16 лет). Для рассматриваемых в этом
регионе наземных экосистем в процессе предпускового мониторинга в 2000г.
значимые
содержания
изотопов
плутония
были
определены
Радиевым
институтом им. В.Г. Хлопина (по радиохимической методике). Содержание
" ' A m в верхнем слое почвы (0-1 см): 2,5±0,7 Бк/кг для участка 12; ~4,6±1,5
Бк/кг для 103а и 1,6±0,8 Бк/кг для участка 133а, а в профилях для участка 12
также и в слое 15-25см на уровне 3,0±1,2 Бк/кг.
Рис. 1. Профили диффузионного
Рис. 2. Профили промывного типа.
типа. Динамика изменения профилей
Динамика изменения профилей ' Cs на
' " C s на участке 3
участке 12
В растениях ' * ' А т содержится на уровне 0,4НЬО,2 Бк/кг всм. и 0,3±0,2 Бк/кг
всм. для участков ЮЗа и 133а, а в опаде на уровне 0,4±0,1 для участка 103а.
Отношение ^'Am/'"Cs для почв 0,15-0,50 (литературные данные 0,150,60), для растений и опада это отношение составляет 0,6-1,5.
IS
Водные
экосистемы.
Почти половину зоны наблюдения В Д
АЭС
занимает акватория Приплотинного участка Цимлянского водохранилища
(ППУ) (S=1130 км^), часть которого ограниченная дамбой, образует водоемохладитель ( В О ) А Э С (S=8 км^). Экосистемы этих водоемов дополнктельно
исследованы в настоящей работе с использованием возможностей новой
методики и сравнивались с результатами исследования до 2000 года.
Вода - водные растения.
Щ)и радионукяидном анализе природных
пресных вод с предварительным выпариванием проб объемом 16 литров МДА
определена на уровне; 0.0012 Бк/л " ' U , 0,074 Бк/л " * T h , 0,004 Бк/л ^*Ra, 0.5
Бк/л ^ " ^ . 0,008 Бк/л ' ^ ^ 0,10 Бк/л **К и 0,008 Бк/л ' " C s .
Результаты
определения в 5 пробах
глубоководной части (15.06-
15.07.2001) и 6 проб прибрежной части П П У (15.05-2O.10.20Olrr.) по средним
содержаниям заметно различаются: ^*Ra п 0,03 Бк/л; г 0,08 Бк/л; ^ R n п 0,32
Бк/л; г 0,58 Бк/л; ^°К п 0,18 Бк/л; г 0,20 Бк/л. Видно, что растворенного в воде
радона во всех пробах существенно больше, чем можно было ожидать из
содержаний в воде "*Ra. В прибрежной части П П У содержания ^ R n почти
вдвое ниже, чем в глубоководной части. Это, скорее всего, следствие влияния
температуры на растворимость радона (более высокая температура у берегов)
и, своего рода, барботажа с выходом радона из-за большего перемешивания
воды у берегов. Данные регулярного определения в пробах воды прибрежной
части П П У показывают рост содержаний ^ R n (в том числе и растворенного) к
15.07.2001 до 0,80 Бк/л, высокое содержание его в период до 15.07 на ypomie
0.60 Бк/л и постепенное снижение к 20.10.2001г. Можно связать этот эффект с
ростом массы водных растений в весенне-летний период и отмирание их к
осени. Подобный анализ воды в это же время был выполнен для водоемаохладителя (табл. 2).
Средние содержания ^^*Кл в В О близки к средшит для ППУ. Сезонная
зависимость содержания ^ R n и ^"*РЬ для В О практически совпадают с
таковыми для П П У . Эффект повышения (до середины июля по ' ^ R n и ^'"РЬ)
связан с ростом растительной массы с последующим снижением роста массы и
„....f
^^1#» *»мт им» iww»»"^»^^ ~
16
переходом ее в донные отложения (по ^^Rn с середины сентября, по ^'"РЬ - с
середины августа) наиболее резко проявляется по ^'"РЬ.
Табти^ 2
Радионуклидный анализ проб воды
Дата
пробоотбора
15.05.2001
15.06.2001
15.07.2001
20.08.2001
20.09.2001
20.10.2001
Среднее
^а,Бк/л
^"^Rn, Бк/л
'"^Ь,Б1с/л
■ХБК/Л
0,032+0,007
0,013±0,005
0,030±0,008
0,27±0,08
0,28±0,09
0,80±0,26
0,52±0,15
0,45±0Д1
0,23±0,07
0,43
0.59±0,03
0,85±0,34
1,24+0,39
<0,5
<0,5
<0,5
0,44
0,1010,04
0,14±0,05
0,31±0,05
0,12±0,04
0,10±0,01
0.18±0,04
0,16
<0,009
0,070±0,004
0,090±0,001
0,025
В 2004 году (сентябрь) были выполнены радионуклидные анализы проб
воды и водных растений П П У и В О (табл. 3):
Таблица 3
Радионуклидный анализ проб воды и водных растений П П У и В О
Вода,
ВО
Бк/л
ППУ
Раст.,
Вк/кг
во
ППУ
^«и ^ ^
0,039±
0,009
0,042±
0.004
124±7
138±U
0,040±
0,004
0,043±
0,004
74±2
82±7
ilUpb
"^
0,253+
0,026
0,019±
0,009
0^85±
0.02S
253±)3
476*38
0,025±
0.003
89±13
62±3
4^
■'Be
'^'Cs
0,031±
0,001
-
<0,008
0,033±
0,003
)048±27
-
4,9±0.5
)20±5
760±80
13U1I
7,6±0,5
10,3±0^
■^^'Ат
0,5±0.4
Донные отложения. Содержание радионуклидов в донных отложениях
определялись по результатам повторного анализа в слоях кернов, отобранных в
2000-2001 гг. в
экспедициях Центра Р Э Т
и Радиевого института им.
В.Г.Хлопина. Целью повторного анализа было более точное определение
содержания ^'"РЬ и определение ^ ' А т .
Водоем-охладитель. Содержания ' " C s определялись в кернах Т-1, Т-2
(2000 г), В О Х Н С и В О Х С Б К (2001 г) с глубины 2 - 5 м (толщина слоя
отложений 11-38 см). Средние пс В О запасы '^'Cs в отложениях Pjf=3725 Бк/м^
(-0,01 Ки/см^). Полный запас ' " C s в В О оценивается в 0,18 К и .
17
В Профиле распределения ' " C s в керне, отобранном с глубины Н=5 м
вблизи насосной станции ( Б О Х Н С ) , определенном по 7 слоям (до глубины 38
см), имеются два максимума: на глубине 15-20 см и 25-30 см. Первый
максимум ' " C s при х=17,5 см соответствует максимуму чернобыльских
выпадений
1987,8±2,0г.
(погрешность
определяется
толщиной
слоев,
отобранных для анализа) Датирование для более глубоких слоев ненадежно,
так как сооружение дамбы не было завершено.
В этих же слоях керна были определены удельные активности свободного
^"*РЬ, по которым с помощью известного способа были определены скорости
осадконакопления. Скорость осадконакопления, определенная для В О
по
профилю ^'"РЬ (1,250±0,250 см/год) в пределах погрешности совпадает со
скоростью осадконакопления по профилям ' " C s (1.220±0,170 см/год).
Приппотинный участок Цимлянского водохрангтища. Соответствующие
повторные анализы были выполнены для кернов, отобранных в акватории
ППУ. В зоне I (входной гидроствор) для анализа использовались 7 кернов, в
зоне I I (центральной) - 11, в зоне Ш (южной прибрежной) - 4, в зоне IV
(северной прибреж1гой) керны Не отбирались, в зоне V (выходной гидроствор) 9 кернов.
Получены данные по абсолютным запасам ' " C s в каждой из этих зон
чернобыльского Ai, и глобального происхождения Аг,, по отношениям их
запасов Ап/ЕАп и A21/EA21 (в том числе приведенные ко времени, следующего
за моментами соответствующего выпадения - 06.1963 г. и 05.1986 г.) и на 20002001 гг. (момент отбора кернов). Для оценки величины за1рязнения "^Cs I V
зоны привлекались данные по Ш зоне и известные данные баланса осадочного
материала ППУ. Баланс масс осадочного материала использовался и для
анализа структуры загрязнения ' " C s П П У .
В распределении долей загрязнения по зонам в моменты выпадения и в
настоящее
время
преобладает
загрязнение
глобальным
'"Cs
над
чернобыльским в I зоне (в 1,7-1,9 раза) и во I I зоне (в 1,3-1,5). В прибрежных
зонах доли этих источников загрязнения практически равны, а в зоне I V
u
преобладает загрязнение от чернобыльских выпадений (в ~ 4 раза). Это
связално с динамикой загрязнения П П У - в первый период, поступающий со
стоковым течением ' " C s , накапливался преимущественно в глубоководных
частях I и П зоны и относительно мало вьгаосился к выходному гидроствору.
Со временем по роль процессов выноса возросла, и в верхних слоях отложений
стал преобладать " ' C s чернобыльского происхождения.
Особенности процессов загрязнения ' " C s П П У проявляются в динамике
распределения загрязнения по зонам в 1963, 1986 и 2000 гг. Со временем
изменяется роль процессов поступления ' " C s с твердым стоком через входной
гидроствор и поступление его с абразивным материалом и сносом его из зоны
Ш и I V в центральную зону.
В некоторых кернах удалось определить значимые содержания ^*'Ат. В 6
кернах отобранных
в
одновременно
другими
с
наиболее
глубоководных
радионуклидами
частях
акватории
определялись
распределения свободного ^"РЬ. В отличие от профилей
ППУ
профили
ТРЬ для непроточных
водоемов, имеющих вид экспоненциально спадающей с глубокого керна
кривая, прюфили ^'*РЬ для П П У имеют значительно более сглаженный вид,
ВЫВОДЫ
1.
Развито
метрологическое
обеспечение
инструментального
гамма-
спектрометрического метода определения радионуклидов по их излучению в
области 5-120кэВ. Для этого предложены и апробированы способы: наработки
радионуклидов реперов ( " ' С е , ' " С е , ' V i n , " С о , '*Со, ^"^Hg, " * " I n , **¥) в водных
растворах из двухфазных мишеней, активированных тормозным излучением
электронных ускорителей с энергией 20Мэв; приготовления калибровочных
источников (мер) гамма-излучения с энергией 5-120кэВ на основе природной
почвы,
а
также
калибровки
и
определения
основных
характеристик
полупроводниковых детекторов различного типа в зависимости от энергии
квантов в области энергий 5-120кэВ, а также методы аттестации счетных
геометрий радиометрических установок на основе различных детекторов по
эффекшввости с учетом эффектов геометрии и самопоглощения излучения
19
гамма-квантов с энергией 5+120кэВ в счетных образцах почв и донных
отложений.
2.
Изучены
основные
инструментального
источники
систематических
гамма-спектрометрического
метода
погрешностей
определения
радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению (аппаратурный фон
детектора и наложение линий определяемых и мешающих радионуклидов);
предложены способы уменьшения и/или учета этих погрешностей; гаммаспектрометрический анализ радионуклидов в ~500 пробах экосферы (почвы,
донные отложения, растительность и вода) показал возможность использования
метода для определения ^'"РЬ, ^^*ГЬ,
статистическими
и
систематическими
" * U по ^^*ТЪ и ^ ' А т с меньшими
погрешностями
по
сравнению
с
традиционными методиками.
3. Для наземной экосистемы района расположет1Я В Д АЭС установлены
особенности динамики изменения содержания радионуклидов в профилях
почвы за пять лет на четырех контрольных участках; первый тип профилей
' " C s характеризуется максимумом удельной активности (до 175Бк/кг) у
поверхности в слое 0-1см, и резким снижением до нуля на глубине 15-25см;
второй тип профилей отличается относительно невысокой величиной удельной
активности у поверхности (до 40 Бк/кг) и глубоким проникновением " ' C s (до
45см); при неизменном полном запасе "^Cs в почвенном профиле (JjPj =
3900Бк/м^) произошло перераспределение его по
профилю; содержание
остальных радионуклидов остается неизменньпй.
4. Установлены особенности распределения содержания "'Cs
между
верхним слоем почвы, растительностью и опадом; оценены коэффициенты
накопления К „ Е Р Н и И Р Н растительностью для контрольных участков; в
почвах хорошо адсорбируется из Е Р Н - ^'Vb, а из И Р Н - **'Ат, особенно в
почвах района обследования (с высоким содержанием гумуса, глинистых и
суглинках); отмечены заметные различия в величине коэффициента накопления
для отдельных радионуклидов: наибольшие для ^Ве, ^'"РЬ и **К; а также
различия коэффициентов накопления для участков с различным типом почв:
20
^^£
наибольшие коэффициенты накопления получены для
Т1а,
545
Old
Th,
Pb для
растительности и ^^'*Ra, ^^Th, **К и 'Ве для спада Эти величины следует
считать только оценочными, поскольку определять коэффициенты накопления
необходимо
исходя
из
удельной
активности
почвы
на
глубине,
соответствующей развитой корневой системе.
5. Наибольшее содержание среди Е Р Н в воде и водной расппельности
имеют ' " Р Ь (-гЗОБк/м' в воде и (~250Бк/кг золы) и ''"К ((~310Бк/м' в воде и
(~1050Бк/кг золы), наличие ''"РЬ в экосистеме водоема-охладителя связано с
повышенным содержанием ^'Ra и ^ R n в элементах этой экосистемы и,
особенно, в водной растительности.
6. Радиоактивное загрязнение дна Приплотинного участка и водоемаохладителя обусловлено ' " C s и, в незначительной степени, ^ ' А т и имеет
глобальное (ядерные взрывы, 1963г.) и чернобыльское (авария на Ч А Э С ,
1986г.) происхождение, оценены отногаения запасов ' " C s глобального и
чернобыльского происхождения для разных зон Цимлянского водохранилища;
по профилям вертикального распределения
^'"РЬ
глубоководных
кернов
различными способами сделаны попытки оценить скорость осадконакопления
для датирования максимумов '^'Cs; для условий непроточ1гого водоема (пример
- водоем охладитель, керн В О Х Н С ) датирование кернов донных отложений по
профилям распределения свободного ^'"РЬ показало хорошее согласие со
способом датирования по максимумам запасов (удельных активностей) ' " C s в
кернах.
Основные результаты диссертационной работы изложены в
следующих публикациях:
1. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Михалев А.Р. Особенности определения
радионуклидов
по
низкоэнергетическому
гамма-
и
характеристическому
рентгеновскому излучению на Ge(Li) детекторе. В сб. материалов научнопрактической конференции «Проблемы развития атомной энергетики на Дону»,
Ростов-на-Дону, 2000, т.2, с. 149-152.
21
2. Бураева
Е.А.,
Раднонуклидный
Давыдов
анализ
низкоэнергетическому
гамма-
М.Г.,
Малаева
объектов
и
Т.Ю.,
окружающей
характеристическому
Рахманов
среды
И.Б.
по
рентгеновскому
излучению. В сб. тезисов конференции «Здоровье города - здоровье человека».
Ростов-на-Дону, 2001, с. 173-175.
3. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Шварцман Н.Е. Получение
радионуклидов-реперов методом фотоактивации двухфазных мишеней на
тормозном излучении микротрона
СТ. В
сб. научных трудов научно-
технической конференции «Научно-инновационное сотрудничество», Москва,
2002, т. 2, с. 74-75.
4. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Малаева Т.Ю., Сушкевич
Л.В., Тимонина Ю.А. Вертикальное распределение " ' C s в почвах и донных
отложениях 1^1млянского водохранилища в районе расположения РоАЭС, там
же,2002,т.2,с.132-133.
5. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Шварцман Н.Е. Получение
радиоактивных растворов радионуклидов-реперов на тормозном излучении
микротрона С Т для калибровки эффективности полупроводниковых детекторов
в области энергий < 120кэВ. В сб. тезисов Восьмой Всероссийской научной
конференции студентов-физиков и молодых ученых. Екатеринбург, 2002, с.
380-381.
6. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И Б., Шварцман Н Е . Получение
радиоактивных растворов радионуклидов-реперов на тормозном излучении
микротрона С Т для калибровки эффективности полупроводниковых детекторов
в области энергий < 120кэВ. В сб тезисов I Всероссийской конференции
«Аналитические приборы», Санкт-Петербург, 2002, с. 266-267.
7. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А., Рахманов И.Б., Шварцман
Н.Е. Выход радионуклидов в водные растворы при фотоакгивации двухфазных
мишеней тормозным излучением энергией 20,5 МэВ. Атомная энергия, 2003, т.
94, вып. 5, с. 391-397.
22
8. Бураева Е.А., Давьщов М.Г., Марескин С.А.. Калибровочные источники
(меры активности) гамма-излучения на основе фоновой почвы. Атомная
энергия, 2004, т. 96, вып. 3, с. 237-242.
9. Бо;фОВ
И.В.,
Бураева
Е.А.,
Давыдов
М.Г.,
Марескин
С.А.
Инструменгапьное определение урана и тория в природных объектах. Атомная
энергия, 2004, т. 96, вып. 4, с. 271-276.
10. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А.. Калибровочные источники
(меры активности) гамма-ичлучения на основе фоновой почвы. А Н Р И , 2003,
№4, с. 40-44
П.Бодров И.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А. Ядернофизические методы определения урана и тория в почвах и донных отложениях.
Известия ВУЗов. Северо-Кавказский регион. Естественные науки. Приложение.
Х»10,2003, с. 32-38.
12. Бодров И.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А., Рахманов
И.Б. Уран и торий в объектах окружающей среды: инструментальные ядернофизические методы определения. Научная мысль Кавказа. 2003, №3, с. 24-37.
13. Бураева
Е.А.,
Давыдов
М.Г.
Возможности
определения
низких
содержаний искусственных радионуклидов в объектах окружающей среды
гамма-спектрометрическим методом. В сб. тезисов X I Всероссийской научной
конференщ1И студентов-физиков и молодьпс ученых. Екатеринбург, 2005, с.
613-614.
14. Бураева Е.А., Давыдов М.Г,, Марескин С.А. О механизме нч'аботки
радионуклидов методом активации двухфазных мишеней на электронных
ускорителях, там же, 2005, с. 549.
15. Стасов В.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В. Определение
радионуклидного состава приземного слоя воздуха гамма-спектрометрическим
методом, там же, 2005, с. 621-622.
16. Попова В.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В. Профили
распределения
радионуклидов
в
донных
водохранилища, там же, 2005, с. 619-620.
отложениях
Цимлянского
23
17. Бураева
Результаты
скважинах
М.Г.,
Колесникова
радиогидрогеологического
опробования
и
Е.А.,
Давыдов
родниках, подверженных
Е.А.,
Семенов
подземных
радиоактивному
Г.А.
вод
загрязнению,
в
в
Майкопском районе республики Адьп^я. Известия ВУЗов. Северо-Кавказский
регион. Естественные науки. Приложение. 2005, №2, с. 59-71.
18. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В. Радионуклидный анализ
водорослей
гамма-спектрометрическим
методом.
В
сб.
«Современные
технологии мониторинга и освоения природных ресурсов южных морей»
Ростов-на-Дону, 2005, с. 33-35
19. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В., Попова В.В., Тишков В.Г.,
Цветков О.С. Определение профилей распределения ''"РЬ и ' " C s в кернах
донных отложений гамма-спектрометрическим методом, там же, 2005, с. 35-36.
20. Бураева
Е.А.,
инструментального
Давыдов
М.Г.,
гамма-активационного
Марескин
и
С.А.
Возможносга
гамма-спектрометрического
анализа донных отложений, там же, 2005, с. 36-38.
Подписано в печать 26.1Q.200S. Формат 60x84/16.
Печ. л. 1 Тираж 100. Заказ № б 19
Кубанский государственный аграрный университет
350044 г. Краснодар, ул. Калинина, 13
ifS212 14
РНБ Русский фонд
200М:
21964
л
Документ
Категория
Без категории
Просмотров
0
Размер файла
929 Кб
Теги
bd000102182
1/--страниц
Пожаловаться на содержимое документа